2008년부터 2015년에 측정한 라돈농도를 월별로 비교하였고, 그 결과를 그림 4에 수록하였다. 그림에서 평균농도는 8년간의 시간별 농도를 월별로 평균한 값이고, 고농도와 저농도 시의 추세 변화를 확인하기 위하여 중앙값과 90, 75, 25, 10 분위수 농도를 동시에 비교하였다. 그림과 같이 측정기간의 월별 라돈 농도는 Oct>Nov>Feb>Dec>Jan>Sep>Mar>Apr>May >Jun>Aug>Jul의 순으로 10월에 3,041.0 mBq m^-3로 가장 높고, 7월에 1,480.7 mBq m^-3로 가장 낮았다. 이러한 경향은 2001∼2007년에 고산측정소에서 다른 ANSTO 라돈검출기 (모델 D750)를 사용하여 측정한 결과와 비슷한 변화 패턴을 보이고 있다 (Kang et al., 2012). 또한 월별 라돈 농도를 90 분위수와 10 분위수로 구분하여 고농도와 저농도 시의 시계열 변화 특성을 비교하였다. 그 결과 90 분위수 라돈 농도는 1월과 4월이 월별 평균농도 추이와 다소 다른 경향을 보이나 10 분위수 라돈 농도는 평균과 유사한 변화를 나타내었다. 이러한 결과는 라돈 농도가 상대적으로 높은 겨울철과 중국으로부터 토양입자 유입이 많은 봄철의 계절적 영향인 것으로 추정된다.

Fig. 4. 
Monthly variation of the radon concentrations at Gosan site.

연구 기간의 계절별 평균농도는 겨울철에 3,041 mBq m^-3로 가장 높았고, 다음으로 가을 3,004 mBq m^-3, 봄 2,190 mBq m^-3, 여름 2,064 mBq m^-3 순으로 높았다 (그림 5). 이처럼 계절별 라돈농도가 차이가 나는 이유는 북서계열 풍향이 주류를 이루는 가을과 겨울철에 대기가 대륙의 영향을 많이 받고, 반대로 남동 계절풍의 영향으로 해양으로부터 공기가 이동하여 여름철에 농도가 낮은 원인으로 보인다. 또 대기 혼합고의 높이는 대기경계층 (planetary boundary layer)이 대류상태에 있고 대기오염물이나 대상 성분기체 농도가 균일한 연직분포를 이루고 있을 때의 혼합층 높이로 대기오염물의 누적, 확산, 희석에 중요한 역할을 한다 (Kim et al., 1985; Duckworth and Sandberg, 1954). 그리고 계절별 대기 혼합고는 대체적으로 가을과 겨울에는 기온이 낮아서 혼합고 높이가 낮아지는 반면, 봄과 여름에는 대기 혼합고의 높이가 상대적으로 높게 나타난다. 따라서 대기 중의 계절별 라돈농도는 이러한 혼합고의 높이에 반비례하여 겨울과 가을이 더 높은 농도를 유지하고 봄과 여름이 낮은 농도를 유지하는 것으로 추정된다.

Fig. 5. 
Seasonal comparison of the radon concentrations at Gosan site.

연구 기간의 라돈 농도 일간 변화를 비교하였고, 그 결과를 그림 6에 나타내었다. 그림의 결과와 같이 라돈은 오전 7시에 2,819 mBq m^-3로 하루 중 가장 높은 농도를 보였고, 오후 3시경에 2,069 mBq m^-3로 가장 낮은 농도를 나타내었다. 라돈 농도의 일간 변화 패턴을 비교해보면, 라돈은 아침 시간부터 서서히 농도가 낮아지기 시작하여 오후 3시경까지 감소하였고 다시 저녁시간에 농도가 상승하여 밤에 점차로 농도가 높아지는 추세를 보였다. 이러한 일간 변화 패턴은 이탈리아 L’Aquila 지역의 시간별 라돈농도의 변화와 유사한 것으로 나타났다 (Pitari et al., 2014). 일간 변화는 대기 혼합고 (mixing depth)의 변동에 기인하는 것으로 추측되며, 이때 혼합고 높이는 날씨가 맑을 때에는 늦은 오전이나 오후의 낮 동안에 가장 높아 대기 경계층까지 이르게 되고 이 높이 이내의 대기오염물은 난류에 의해 균일하게 연직분포를 이루게 된다. 따라서 이때의 혼합고는 해당 혼합고 높이와 같아지게 된다. 그러나 밤이나 이른 아침에는 지표 가까이에 안정된 복사역전층이 형성되며, 이 경우 연직혼합이 일어나지 않게되어 해당 혼합고 높이는 역전층의 높이보다 낮아지게 된다 (Kim et al., 1985). 따라서 주간에는 혼합고가 최대로 확장되어 라돈이 확산되기 때문에 낮은 농도를 보인다. 반면에 야간에는 혼합고가 낮아져서 그만큼 라돈이 농집되어 높은 농도를 보이는 것으로 추정된다. 이처럼 일간 라돈농도는 월, 계절 변화와 마찬가지로 혼합고의 확장 및 축소에 따라 라돈이 확산되거나 압축되면서 농도 변화를 일으키고 있는 것으로 판단된다.

Fig. 6. 
Variation of the diurnal radon concentrations at Gosan site during the study period.

또한 라돈의 일간 농도변화를 계절별로 비교하였고, 그 결과를 그림 7에 나타내었다. 계절별로는 겨울철에 라돈의 최대, 최소 농도가 큰 차이를 보이지 않지만 여름에는 겨울에 비해 훨씬 더 큰 차이를 보이고 있다. 겨울철에는 주야간 온도변화가 큰 차이를 보이지 않고 대기 혼합고의 차이도 상대적으로 적다. 따라서 라돈의 일간 최대, 최소 농도가 큰 차이를 보이지 않는다. 그러나 이와 반대로 주야간 온도차가 큰 편차를 보이는 여름철에는 혼합고의 확장 및 축소가 큰 변화를 보인다. 따라서 여름철에는 라돈의 최대, 최소 농도가 겨울에 비해 더 큰 차이를 보이고 있음을 확인할 수 있다 (Chambers et al., 2016).

Fig. 7. 
Seasonal breakdown of the diurnal radon cycles at Gosan site expressed as mean hourly values for the 8-year composite.

라돈은 화학적으로 불활성이기 때문에 대기 중에서 반응성이 없고, 빗물에도 거의 용해되지 않는다. 그리고 기체상으로 존재하기 때문에 대기 중에서 기류를 타고 멀리 이동하여 넓게 확산되는 특성을 나타낸다. 또 공기보다 무겁기 때문에 고도가 높아질수록 더 낮은 농도를 나타내며, 기단의 발원 조건에 따라 큰 농도차를 보인다. 또 발생기원이 지각이기 때문에 해양에서 이동한 공기에 비해 대륙에서 생성된 공기에서 2~3배 더 높은 농도를 보이는 것으로 조사되고 있다. 특히 라돈은 대기 중에서 NO_x, SO₂, CO, O₃ 등과 수명이 비슷하고 에어로졸의 대기 체류시간과도 유사한 수명을 보인다. 따라서 이들 대기오염물질의 대기 중에서의 이동경로를 파악하기 위한 추적자로 활용이 가능하다 (Zoran et al., 2013; Zahorowski et al., 2004).

본 연구에서는 역궤적 분석을 통하여 라돈의 장거리 이동 경로를 추적하였다. 2008년 1월부터 2015년 12월까지 라돈 측정 시기의 기류 이동 궤적을 역궤적 분석을 실시하여 추적하였다. 미국 NOAA HYSPLIT4 모델과 NCEP의 GDAS 기상 데이터를 이용하여 36시간으로 모사한 역궤적 군집분석 결과를 그림 8에 나타내었다. 역궤적 군집분석 결과를 기초로 제주도 고산지역으로 이동한 기류의 유입경로를 크게 3개의 군집으로 분류하였다. 그리고 각 군집별로 제주도 주변지역을 Cluster 1 (중국대륙), Cluster 2 (한반도), Cluster 3 (북태평양)으로 분류하여 제주로 유입되는 기류의 이동경로를 조사하였다. 이렇게 구분한 Cluster 1, Cluster 2, Cluster 3의 빈도는 각각 47.5% (1211회), 37.3% (953회), 15.2% (388회)이었다. 이처럼 2008∼2015년 연구기간의 총 2552일 측정일수 중에는 대체적으로 중국대륙에서 제주지역으로 이동한 기류 유입이 가장 많았고, 다음으로는 한반도에서 이동한 기류 유입이 우세한 경향을 보였다.

Fig. 8. 
Cluster back-trajectories of air masses corresponding to radon monitoring data at Gosan site during 2008 ~ 2015.

역궤적 군집분석에 기초하여 3개 군집별 일평균 라돈농도를 표 2에 요약하였다. 표의 결과와 같이 라돈은 Cluster 1>Cluster 2>Cluster 3 순으로 기류가 중국대륙에서 제주지역으로 이동할 때 라돈 농도가 가장 높고, 다음으로는 한반도에서 기류가 유입되었을 때 다음으로 높은 경향을 보였다. 반면에 북태평양에서 기류가 이동했을 때에는 대륙에서 공기가 유입되었을 때에 비해 훨씬 낮은 농도를 나타내는 것으로 확인되었다.

대기 라돈과 PM₁₀ 농도와의 상관성을 확인하기 위하여 라돈을 기준으로 농도가 높은 상위 25%, 중간 50%, 하위 25%로 구분하여 각각의 평균농도를 비교하였다. 그리고 라돈 측정과 일치하는 시기의 PM₁₀ 질량농도의 평균을 상호 비교하여 표 3에 나타내었다. 이때 PM₁₀ 질량농도는 기상청이 고산측정소에서 β-ray 흡수법으로 측정한 PM₁₀ 자동측정망 데이터를 이용하였다.

표 3에서와 같이 상위 25%의 라돈 (n=683) 농도는 3,800 mBq m^-3이었고, 이와 동일한 시기의 PM₁₀ 질량농도는 41 μg m^-3를 나타내었다. 반면에 중간 50%의 라돈 (n=1367) 농도는 2,443 mBq m^-3, 하위 25% (n= 683)는 1,220 mBq m^-3이었고, 이와 일치하는 시기의 PM₁₀ 질량농도는 각각 32, 25 μg m^-3를 나타내었다. 연구기간의 일별 라돈 농도와 PM₁₀ 질량농도를 회귀분석으로 단순 비교한 상관계수 (r)는 0.3 정도로 상관성이 그리 높지 않은 것으로 나타났다. 그러나 라돈 농도를 상위, 중간, 하위로 구분하여 이를 PM₁₀ 질량농도와 비교한 결과에서는 대체적으로 라돈 농도가 높을수록 비례적으로 PM₁₀ 농도도 함께 증가하는 동일 추세를 보이고 있음을 확인할 수 있었다.