Journal of Korean Society for Atmospheric Environment - Vol. 38 , No. 2

[ Original Paper ]
Journal of Korean Society for Atmospheric Environment - Vol. 38, No. 2
Abbreviation: J. Korean Soc. Atmos. Environ
ISSN: 1598-7132 (Print) 2383-5346 (Online)
Print publication date 30 Apr 2022
Received 11 Jan 2022 Revised 04 Feb 2022 Accepted 21 Feb 2022
DOI: https://doi.org/10.5572/KOSAE.2022.38.2.203

YES-AQ 캠페인 기간 중 기상 1호에서 광학입자계수기로 관측한 서해상 에어로졸 물리 특성
신대근* ; 김정은 ; 정주용 ; 유희정
국립기상과학원 미래기반연구부

Aerosol Physical Characteristics over the Yellow Sea Using Optical Particle Counter Measurement Data Onboard Gisang1 Vessel during the YES-AQ Campaign
Daegeun Shin* ; Jeong Eun Kim ; Chu-Yong Chung ; Hee-Jung Yoo
Innovative Meteorological Research Department, Korea Meteorological Administration/National Institute of Meteorological Sciences, Jeju, Republic of Korea
Correspondence to : * Tel : +82-(0)64-780-6654 E-mail : shingeun@korea.kr

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Abstract

In order to identify the source of pollutants flowing into the Korean Peninsula and predict their impact, it is necessary to understand the characteristics of aerosols over the Yellow Sea. The Korea Meteorological Administration (KMA) has been conducting aerosol observations over the Yellow Sea in spring through the annual YEllow Sea Air-Quality (YES-AQ) joint observation campaign since 2018. In this study, aerosols in the Yellow Sea in spring were classified into the Background Particle Group (BPG), Fine particle Dominant Group (FDG), and Coarse particle Dominant Group (CDG) based on the particulate matter less than 10 μm (PM2.5) and the particulate matter less than 10 μm (PM10) mass concentrations obtained from the ship-based Optical Particle Counter (OPC) measurements. Statistical tools, such as the Gaussian mixture model and Gaussian kernel analysis, were utilized to classify the groups effectively. In company with, we presented various threshold values for the ratio of fine and coarse particles that can be easily distinguishing the FDG from the CDG. The BPG accounted for approximately 50% of the total data, and showed mean mass concentrations of 24.0 μg/m³ and 15.1 μg/m³ for PM10 and PM2.5, respectively. In the case of the CDG, PM10 and PM2.5 indicated the highest frequencies around 50 μg/m³ and 15 μg/m³, whereas they showed the highest frequencies around 45 μg/m³ and 35 μg/m³, respectively, for the case of the FDG. Our study provides criteria for easily discriminating natural and anthropogenic aerosols from OPC data in the Yellow Sea. In addition, it contributes to enhancing the reliability of aerosol analysis through mutual complementation with other instrument or analysis methods in unstable ship observation environment.


Keywords: YES-AQ, OPC, Gisang1 vessel, PM, Aerosol size distribution

1. 서 론

동아시아 지역은 급격한 산업화로 인해 전지구 대기질에 큰 영향을 주었고, 기후, 환경 분야에 있어 매우 중요한 지역으로 주목받고 있다 (Crawford et al., 2021; Calvin et al., 2012; Ramanathan et al., 2008). 특히, 한반도는 동아시아 최대 오염물질 배출원인 중국의 풍하측에 위치하여 자체적인 배출원과 함께 장거리 수송된 황사나 미세먼지의 영향을 받는다. 한반도 대기질에 장거리 오염물질이 미치는 영향은 다수의 연구들을 통해 밝혀진 바 있다 (Lee et al., 2019; Lee et al., 2015; Song et al., 2015; Cho et al., 2013; Park and Lee, 2004).

편서풍의 영향을 받아 한반도로 넘어오는 황사 및 에어로졸은 장거리 수송을 통해 한반도뿐만 아니라 일본과 태평양 너머까지 영향을 미치고 있다 (Itahashi et al., 2021; Matsumoto and Uematsu, 2005; Jaffe et al., 2003). 특히, 서해는 중국 동안의 인구과밀 지역, 또는 대규모 산업단지들과 인접해 있기 때문에 서해상 대기질에 대한 지속적인 감시와 분석은 동아시아 오염물질 수송을 이해하는데 있어 매우 중요하다. 서해상 대기질은 해양이라는 지리적 특성으로 인해 동일한 지점에서 지속적인 관측을 수행하는 지상 관측과는 달리 주로 선박을 이용한 이벤트성 관측을 통해 분석되었다. Bates et al. (2004)에서는 2001년 수행된 ACE-Asia (Asian Pacific Regional Aerosol Characterization) 캠페인 기간 동안 수집된 동아시아 해역의 선박 관측자료를 바탕으로 에어로졸 화학 성분 및 입경 분포를 분석하였고, Zhao et al. (2015)는 “Dong Fang Hong-2”라는 연구용 선박을 이용해 서해상의 에어로졸을 분석하여 역궤적 모델을 통해 그 기원을 추정하였다. 국내에서는 주로 기상청에서 운영한 해양기상 관측선 “기상 2000호”와 국내 최초 첨단 기상관측선 “기상 1호”에서 얻어진 자료들을 바탕으로 서해상 에어로졸에 대한 연구들이 수행되었으며 (Park et al., 2021a; Yoo et al., 2021; Cha et al., 2016; Kim et al., 2009), 2016년에는 KORUS-AQ (the Korea-United States Air Quality Study)라는 한·미 공동 대기질 관측 캠페인을 통해 지상, 항공 및 위성 관측자료, 그리고 모델 분석 등을 통해 다방면으로 서해상 및 한반도 대기질에 대한 분석이 수행된 바 있다 (Crawford et al., 2021; Park et al., 2021b; Jordan et al., 2020; Kim et al., 2020; Schroeder et al., 2020; Simpson et al., 2020; Choi et al., 2019; Goldberg et al., 2019; Halliday et al., 2019; Oak et al., 2019; Herman et al., 2018; Kim et al., 2018; Spinei et al., 2018).

한편, 기상청에서는 2017년 기상항공기 “나라호”를 도입함에 따라 2018년부터 지상, 선박 및 항공기 동시 관측을 수행하는 서해상 대기질 입체 관측 캠페인 (YEllow Sea-Air Quality, YES-AQ)을 통해 국내 다수 기관 및 대학과 협력하여 장거리 수송 오염물질 분석 및 황사 예보 업무 등을 지원하고 있다. 기상 관측선에는 광학입자계수기 (Optical Particle Counter, OPC), 공기역학입자계수기 (Aerodynamic Particle Sizer, APS), 저용량 미세먼지 채취기, 광산란계수측정기 (nephelometer), 광흡수계수측정기 (aethalometer), 준실시간 이온분석기 (Monitor for Aerosols & Gases in Ambient Air, MARGA), 스카이라디오미터 (Skyradiometer) 등의 다양한 장비들이 활용되고 있으며, 이 밖에도 고품질의 대기질 관측을 위한 장비들이 매년 추가적으로 교체 및 도입되고 있다. 이들 중 OPC는 에어로졸의 광학적 특성을 바탕으로 입경별 농도를 측정하며, 특히 관측 환경과 목적에 따라 다양한 타입으로 설계가 가능해 지상 관측뿐만 아니라 항공 및 선박 등에도 널리 활용되고 있다 (Yus-Diez et al., 2021; Denjean et al., 2020; Shin et al., 2014; Diesch et al., 2013; Sinha et al., 2011; Pérez et al., 2010; Shiobara et al., 2007; Matusumoto and Uematsu, 2005; Moore et al., 2004; Clarke et al., 2002). YES-AQ 캠페인에서도 OPC는 가장 초기에 선박에 도입되어 최근까지 상당수의 자료가 지속적으로 얻어지고 있다.

한편, 에어로졸은 입자 크기에 따라 미세먼지 (particulate matter less than 10 μm, PM10)와 초미세먼지 (particulate matter less than 2.5 μm, PM2.5), 그리고 극초미세먼지 (particulate matter less than 1 μm, PM1)로 구분된다. OPC는 PM10과 PM2.5, 그리고 PM1 등의 질량농도 값을 제공하며, 이는 인위적 오염원으로부터 배출된 에어로졸과 자연적 오염원으로부터 배출된 에어로졸을 구분할 수 있는 중요한 단서로 활용할 수 있을 뿐만 아니라, 황사와 연무 사례의 구분에도 활용된다 (Lee et al., 2018; Song et al., 2015). Lee et al. (2008)에서는 APS 관측 자료를 바탕으로 PM10이 200 μg/m3 이상인 고농도 사례에 대해서, 황사와 연무를 판별할 수 있는 기준을 입경별 분포 특성을 바탕으로 제시한 바 있다. 그러나 이 연구에 제시된 방법을 활용하기 위해서는 고해상도의 입경별 농도 정보가 요구되며, APS와 같은 고정밀 측정 기기가 아닌 경우 이에 대한 정보를 얻기가 쉽지 않다. 특히, 선박 관측과 같이 지상에 비해 불안정한 환경에서는 장비에 수시로 이상이 발생할 뿐만 아니라 높은 관측 불확실성을 갖기 때문에, 다양한 장비에서 얻을 수 있는 PM2.5, PM10 등의 질량농도 정보를 활용한 자연적 오염원과 인위적 오염원 (또는 황사와 연무)의 구분이 상당히 유용하게 활용될 수 있다. 무엇보다 이러한 환경에서는 각 장비별로 독립적인 분석 결과들을 제시하고, 이들을 상호 비교 및 보완함으로써 분석결과가 높은 신뢰성을 얻게 된다. 본 연구에서는 특별관측에서 가장 널리 사용되는 OPC를 통해 서해상에서 얻어진 PM2.5와 PM10 질량농도 자료에 대해 가우시안커널 분석을 활용하여 조대입자가 우세한 사례와 미세입자가 우세한 사례를 구분해 살펴보고, 이를 바탕으로 인위적 에어로졸과 자연적 에어로졸을 구분할 뿐만 아니라 황사와 연무 사례 구분에도 활용할 수 있는 기준값들을 제시하였다. 이에 더하여, 각 사례별로 황사가 주로 발생하는 봄철 서해상에서 관측된 에어로졸 입자 분포특성을 살펴보았으며, 이를 통해 서해상 OPC에서 얻어진 자료를 이해하고, 효과적으로 활용하는 데 목적을 두고 있다.


2. 실험 방법
2. 1 측정장비 및 기간

OPC는 높은 범용성으로 인해 지상 관측뿐만 아니라 선박, 항공 관측과 같은 다양한 플랫폼에서도 널리 사용되는 에어로졸 측정 장비이다. OPC는 펌프로 유입된 공기에 레이저를 조사하여 개별 입자에 의해 산란된 빛을 측정하며, 입자 크기에 따른 산란광의 강도 차이를 통해 간접적으로 에어로졸 직경을 추정한다 (Walser et al., 2017; Choi et al., 2002). 이 때, 산란광의 강도는 입자 크기에 대한 비-단조 (non-monotonic) 함수일 뿐만 아니라, 복소 굴절률 (complex refractive index) 및 입자 모양과 같은 입자의 고유한 특성들에 따라 달라진다. 그러나 OPC의 장비 설계 단계에서 이러한 복합적인 특성을 모두 고려할 수 없기 때문에 주로 일반적인 에어로졸 특성을 대표하는 단분산 폴리스티렌 라텍스 (monodisperse polystyrene latex, PSL) 에어로졸의 굴절률 (m=1.59)을 활용해 입자 크기를 산출하게 된다. 이렇게 추정된 직경은 실제 관측 환경에 따라 차이가 있을 수 있으며, 입자 크기가 클수록 큰 오차를 가질 수 있다 (Walser et al., 2017; Heim et al., 2008). 본 연구에서 사용된 OPC (EDM 164, GRIMM Aerosol Techknik GmbH & Co., Germany)는 직경이 0.25-30 μm인 입자를 측정하여 PM1, PM2.5, PM10의 질량농도를 제공한다. 상대습도가 높은 환경에서는 입자의 흡습성장에 따른 오차가 커질 수 있기 때문에 흡입관을 가열하여 이로 인한 오차를 최소할 수 있도록 설계되었다.

한편, 기상청 주관으로 수행되고 있는 서해상 대기질 입체 관측 캠페인 YES-AQ는 매년 3-6월 사이의 봄철에 임무 기간을 갖는데, 봄철은 장거리 수송 오염물질로 인해 황사가 가장 많이 발생하는 계절로써, 다른 계절에 비해 상대적으로 높은 농도의 에어로졸이 측정된다. NIMS (2020)에 의하면, 최근 10년 통계를 기준으로 평균적으로 연 5.2일의 황사 발생일 중 총 3.6일의 황사가 3-6월 사이에 발생하고 있으며 이는 전체 황사의 약 65%에 해당하는 비율이다. 즉, 봄철 서해상에서 얻어진 에어로졸 관측 자료가 한반도로 넘어오는 오염물질의 특성을 이해하는데 효과적으로 활용될 것으로 기대할 수 있다. YES-AQ 캠페인에서 OPC는 선박의 에어로졸 관측 장비 중 가장 초기에 탑재된 장비로서 실제 관측은 캠페인이 시작된 2018년부터 수행되었지만 초기 자료품질의 안정성이 확보되지 않아 본 연구에서는 2019년부터 2021까지의 자료를 활용하였다. 분석에 사용된 자료는 모두 5분 단위로 평균 처리되었으며, 연도별 자료가 수집된 항차별 기간에 대한 정보는 다음의 표 1에 제시한 바와 같다. 한편, 자료가 얻어진 선박의 경로는 그림 1과 같다. 일부 기간에 대해 제주 남쪽 바다까지 관측 영역에 포함되며, 대부분의 관측이 서해상에서 이루어진 것을 확인할 수 있다.

Table 1. 
Period of the ship-based aerosol observation by year.
Year Cruise
1st Cruise 2nd Cruise 3rd Cruise 4th Cruise
2019 Apr. 15-24 May 1-10
*May 1-2
May 15-24 Jun. 4-13
2020 Mar. 20-Apr. 1 Apr. 4-13
*Apr. 4
May 11-22
*May 11
May 27-Jun. 5
2021 Mar. 22-Apr. 2
*Mar. 23
*Mar. 28-Apr. 1
Apr. 6-15 Apr. 20-29
*Apr. 28-29
-
*: Asian Dust days in Korea


Fig. 1. 
Ship tracks analysed in this study.

2. 2 분석방법

본 연구에서는 OPC로 관측한 PM10과 PM2.5의 분포를 가우시안 커널 추정 (Gaussian kernel density estimate) 방법을 활용해 분석하였다. 가우시안 커널 추정 방법은 자료의 분포를 불연속적인 히스토그램 형태가 아닌 가우시안 커널들의 조합을 통해 연속적으로 표현하는 방법이다. 이 방법은 실제 자료의 분포를 평활화 (smoothing)한 효과를 보이기 때문에 커널의 밴드폭에 따라 실제 자료를 왜곡할 수 있다는 단점이 있지만, 자료의 특징적인 분포를 보다 명확하게 가시적으로 확인할 수 있다는 장점을 갖는다. 본 연구에서는 통계 분석에 주로 사용되는 파이썬 모듈인 scipy에서 제공하는 가우시안 커널 추정 함수 (scipy.stats.gaussian_kde)를 활용하였으며, 해당 함수에서 제공하는 Scott 방법을 통해 밴드폭을 결정하였다 (https://docs.scipy.org/doc/scipy/reference/generated/scipy.stats.gaussian_kde.htm).

한편, 전체 표본 개수에 해당하는 가우시안들부터 자료의 분포 형태를 추정하는 가우시안 커널 추정 방법과 달리, 자료를 원하는 개수의 가우시안 조합으로 표현하고 이들로부터 자료에 최적화된 평균, 표준편차와 같은 매개변수를 얻기 위한 방법으로 기댓값 최대화 (Expectation-maximization, EM) 알고리즘 기반의 가우시안 혼합 모델 (Gaussian mixture model)이 활용된다. 가우시안 혼합 모델은 초기에 가우시안 모드의 개수 및 파라미터 값들 (평균, 표준편차, 가중치)을 요구한다는 점에서 모수화 (parametric) 추정 방법에 해당하며, 사전에 자료의 특성을 구분짓는 집단의 개수를 안다면 가우시안으로 추정된 각 집단의 특성 및 경계를 얻는데 활용될 수 있다. 가우시안 혼합 모델은 초기 모드 개수의 선정과 파라미터가 분석 결과에 매우 중요하게 작용하며, 초기 파라미터의 결정은 일반적으로 K-평균 알고리즘을 활용한다. 본 연구에서는 자료의 분포로부터 구분하고자 하는 사례들의 경계 구분을 위해 가우시안 혼합 모델을 활용하였고, 이는 파이썬의 통계 모듈인 scikit-learn의 가우시안 혼합모델 함수 (sklearn.mixture.GaussianMixture)를 사용하였다 (https://scikit-learn.org/stable/modules/generated/sklearn.mixture.GaussianMixture.html).


3. 결 과
3. 1 OPC와 APS의 에어로졸 크기별 질량농도 비교

서해상에는 해염과 안개뿐만 아니라 선박, 도시, 산업시설 등 다양한 오염원으로부터 유입된 에어로졸이 혼재한다. 본 연구에 사용된 선박 OPC는 입자 직경에 따라 PM1, PM2.5, PM10의 질량농도를 제공하며, 이를 통해 이러한 에어로졸들의 오염원을 세세하게 구분해 내기에는 한계가 있다. 그러나 에어로졸의 입경 분포는 다양한 오염원들 중 자연적 발생원과 인위적 발생원을 간접적으로 추정하고, 구분할 수 있는 단서를 제공한다. 에어로졸의 입경별 분포는 핵모드 (nuclei mode, <0.1 μm), 축적모드 (accumulation mode, 0.1-2.0 μm), 조대모드 (coarse mode, >2.0 μm)로 나뉘며, OPC 관측범위 내에서는 축적모드와 조대모드로 구분된다. 상대적으로 입자 크기가 작은 핵모드 또는 축적모드의 에어로졸들은 대개 인위적 발생원에 기원하여 각종 연소과정이나 가스상 오염물질의 입자상 전환, 또는 입자상 에어로졸의 결합 등을 통해 형성되는 반면, 입자크기가 큰 조대모드 에어로졸들은 토양이나 해염, 꽃가루 등과 같은 자연적 발생원에 기원한다 (Suh et al., 2014; Seinfeld and Pandis, 1998). 이처럼 자연적 발생원과 인위적 발생원은 각각 조대입자와 미세입자의 구분을 통해 간접적으로 추정되며, 나아가 황사와 연무 사례의 구분에도 동일하게 적용 가능하다. 이를 위해 입자 크기별 농도의 비율 (PM2.5/PM10 또는 PM1/PM10)이 활용되며 (Lee et al., 2018; Song et al., 2015), 서해상 OPC에서 얻어진 자료를 활용하여 이들을 가장 효과적으로 구분할 수 있는 경곗값을 제시하기 위한 분석을 수행하였다.

OPC에서 관측된 입경별 질량농도 특성 분석에 앞서, APS로 관측한 입자 크기 분포와의 상호 비교를 통해 독립적인 방법으로 측정된 에어로졸 입경별 질량 농도의 정성적 유사성을 살펴보았다. 레이저 산란으로부터 입자의 크기를 추정하는 OPC와 달리 APS는 입자 크기에 따른 비행시간 (time of flight) 차이를 측정함으로써 입자 크기를 계산한다. 이 같은 관측 원리의 차이는 OPC와 APS가 각각 광학적 직경 (optical diameter)과 공기역학적 직경 (aerodynamic diameter)을 도출한다는 점에서 결과의 차이를 발생시킬 수 있다. APS는 입경별 수농도 관측 값 (dN/dlogDp)을 제공하며, 이를 통한 질량농도의 계산식은 다음과 같다.

PMX=Dp=0.5XdN/dlogDp×π/6×Dp3×density(1) 

여기서, PM10, PM2.5, PM1 각각에 해당하는 입자 크기를 X로 표시하였으며, 입자의 밀도 (density)는 1.5 g/cm3으로 가정하였다 (Pitz et al., 2003). 기상 1호에 함께 탑재된 OPC와 APS 자료로부터 각각 산출한 PM10과 PM2.5 농도를 비교해보면 그림 2와 같다. PM10과 PM2.5는 각각 0.92와 0.93의 높은 상관성을 보이며, 정성적인 측면에서 입경별 수농도의 관측이 잘 이루어지고 있음을 보여준다. 또한 PM10에 대해서 6.19의 편의 (bias)를, 그리고 PM2.5에 대해서는 0.77의 편의를 보였고, OPC가 APS에 비해 다소 과대측정하는 특성을 나타냈다. 한편, 평균제곱근편차 (Root Mean Squared Error, RMSE) 측면에서는 PM10과 PM2.5가 각각 57.9 μg/m3와 12.2 μg/m3의 값을 보이며 장비 특성에 따른 한계를 일부 나타냈다. OPC와 APS는 서로 다른 원리로 입자의 질량 농도를 산출하기 때문에 각기 다른 오차특성을 가지며, 특히 조대입자를 포함하는 PM10의 경우 PM2.5에 비해 질량농도가 훨씬 넓은 범위에 분포하기 때문에 상대적으로 큰 오차를 보인 것으로 사료된다. 그럼에도 불구하고 0에 가까운 y절편 값과, 상대적으로 크지 않은 편의로부터 두 장비 간의 측정값 차이가 비교적 고르게 분포함을 알 수 있다.


Fig. 2. 
Comparison between Ship-based OPC and APS for (a) PM10 and (b) PM2.5.

3. 2 서해상 에어로졸 입자 특성 분석

최근 3년간 YES-AQ 캠페인을 통해 기상1호에서 관측된 서해상의 입자 크기별 농도 분포를 살펴보기 위해, OPC에서 얻어진 PM10과 PM2.5 농도를 관측 월별로 구분하여 상자 그래프 (box plot)로 나타내었다 (그림 3). 연도별로 살펴봤을 때, 2021년에 가장 높은 에어로졸 농도가 관측되었고, 2020년에 상대적으로 농도가 낮았다. 월별로 봤을 때는 2019년 5월과 2021년 3월에 상당히 높은 에어로졸이 나타났는데 두 기간 모두 지상에서도 황사가 관측되었다. 이 중 2021년 3월에는 유일하게 두 번의 황사 사례가 지상에서 보고되었고, 서해상에서는 PM10이 최고 2228.8 μg/m3 (5분 평균)에 달하는 고농도 에어로졸이 OPC에서 관측되었다. 특히, 3월 29일에는 일평균 PM10 농도가 1246.3 μg/m3으로 당일 대부분의 시간 동안 황사경보 발효기준인 800.0 μg/m3 (2시간 이상 지속 예상)을 훨씬 웃도는 이례적으로 높은 농도가 OPC에서 나타났다. 그림 3에 제시된 전체 기간에 대한 PM10과 PM2.5의 평균 및 표준편차를 살펴보면, 각각 66.0±135.0 μg/m3과 25.0±31.4 μg/m3였고, 다소 높은 평균과 표준편차는 해당 기간에 포함된 PM10이 2228.8 μg/m3이 넘는 고농도 사례로 인한 것으로 보인다. 평균에서 표준편차 2배수 범위를 벗어나는 극값을 제거할 경우, PM10과 PM2.5의 평균농도는 51.2±45.2 μg/m3과 22.9±14.0 μg/m3로 낮아졌다. 서해상의 PM10 농도를 선행 연구에 제시된 한국과 중국의 배경농도 측정소, 서해안의 안흥 지점 등과 비교해 보면 표 2와 같다. 극값을 제외한 서해상의 PM10 농도는 Yang et al. (2016)에서 제시된 중국 배경농도 측정소인 Fujiazhuang, Ganjingzi, Hongwen 보다는 낮은 편이나, 한반도의 배경농도 측정소인 고산보단 높고, 강화나 태안과는 비슷한 수준으로 볼 수 있다. 또한 Lee et al. (2018)에서 분석한 봄철 서해안에 위치한 태안의 안흥 지점 관측값보다 PM10은 다소 높았고, PM2.5 (29.7±25.1 μg/m3)는 낮았다.


Fig. 3. 
Box plots of monthly (a) PM10 and (b) PM2.5 obtained from ship-based OPC measurement.

Table 2. 
Comparison of PM10 concentration (μg/m3) in the stations around the Yellow Sea provided in previous studies.
Stations Mean Standard deviation Period Reference
Yellow Sea 66.0 135.0 Mar.-Jun. / 2019-2021 This study
Yellow Sea (w/o outlier) 51.2 45.2 Mar.-Jun. / 2019-2021 This study
Anheung, Korea 42.8 30.1 Dec. 2017-Apr. 2018 Lee et al. (2018)
Fujiazhuang, China 66.9 51.8 Jan. 2002-Dec. 2013 Yang et al. (2016)
Ganjingzi, China 102.9 69.4 Jan. 2002-Dec. 2013 Yang et al. (2016)
Hongwen, China 65.7 38.1 Jan. 2002-Dec. 2013 Yang et al. (2016)
Gosan, Korea 43.4 32.1 Jan. 2000-Dec. 2014 Yang et al. (2016)
Ganghwa, Korea 53.9 37.4 Jan. 2000-Dec. 2014 Yang et al. (2016)
Taean, Korea 54.4 36.9 Jan. 2000-Dec. 2014 Yang et al. (2016)

실제 서해상의 에어로졸은 그 기원에 따라 다양한 특성을 가질 수 있으며 이들을 대개 서로 뒤섞여 존재한다. 한편, 관측된 환경에서 일반적으로 나타나는 저농도 에어로졸은 해당 지역의 배경농도로 볼 수 있으며, 전체 자료에서 가장 높은 비율을 차지하게 된다. 또한 특정 조건들에 의해 유입되는 에어로졸은 그 기원에 따라 크게 인위적 에어로졸과 자연적 에어로졸로 구분할 수 있으며, 이들은 각각 미세입자와 조대입자들이 우세한 구성을 갖는다. 이를 바탕으로 본 연구에서는 서해상에서 OPC로 관측된 에어로졸을 각각 배경농도 그룹 (Background Particle Group, BPG), 미세입자 우세 그룹 (Fine particle Dominant Group, FDG), 조대입자 우세 그룹 (Coarse particle Dominant Group, CDG)으로 구분하고, 각 그룹이 갖는 특성을 살펴보고자 하였다. 이에 앞서 서해상에서 얻어진 전체 자료의 입자 크기 및 조대입자 대비 미세입자의 비율 분포를 히스토그램과 세 개 모드의 가우시안 혼합모델로 분석해 살펴보면 그림 4와 같다. 편의상 가우시안 혼합 모델 분석 결과 얻어진 세 개 모드를 x축 값이 낮은 쪽부터 1번, 2번, 3번 모드로 각각 명명했을 때, PM2.5와 PM10 모두 공통적으로 가장 농도가 낮은 1번 모드에 많은 자료들이 집중되는 모습을 볼 수 있으며 고농도 쪽으로 갈수록 빈도수가 점차 작아졌다. 가우시안 혼합 모델 분석은 사전 훈련 과정이 없는 비지도 학습 (unsupervised learning) 분석이기 때문에 오직 자료의 분포 특성만을 바탕으로 가능성이 높은 군집을 구분 짓는다. 따라서, 자료의 분포가 확연히 구분되는 특징적인 분포를 갖지 않은 경우 실험에서 의도치 않은 결과를 제공하기도 한다. 즉, PM2.5와 PM10 분포에서 뚜렷한 가우시안 분포의 형태를 나타내지 못한 2번과 3번 모드와 PM2.5/PM10 분포상의 모드들은 어떤 특정 집단을 나타낸다고 보기에는 무리가 따른다. 반면, PM2.5 분포에서 1번 모드의 경우 가장 많은 자료가 집중되며 눈에 띄는 가우시안 분포를 형성하고 있다. 이는 배경농도에 대한 사전 정보로부터 BPG 모드로 추정할 수 있으며, 봄철 서해상에서 대략 15 μg/m3 전후의 PM2.5 농도가 가장 흔하게 나타나고 있음을 의미한다. 마찬가지로 PM10의 분포에서도 가장 낮은 농도대에서 높은 비율을 갖는 1번 모드가 BPG 그룹의 특성을 가장 크게 반영하고 있는 것으로 예상할 수 있다. 그러나 PM10의 경우 PM2.5와는 달리 1번 모드가 뚜렷한 가우시안을 형성하지는 않고 있어, 이를 BPG 그룹으로 구분했을 때, 상대적으로 높은 불확실성을 가질 수 있을 것으로 예상된다. PM2.5와 PM10 각각에 대해 BPG 모드가 차지하는 가중치를 살펴보면 0.492와 0.525이며, 뚜렷한 가우시안 모드를 형성하지 못한 PM10에서의 BPG 모드 불확실성을 감안하더라도 BPG가 전체 자료의 50%가량을 차지할 것으로 추정할 수 있다. 한편, PM10의 경우 10 μg/m3 부근의 저농도 구간에 빈도수가 일부 튀는 모습을 볼 수 있는데 이는 관측장소가 해상임을 고려했을 때, 해염 입자가 영향을 미친 것으로 사료된다. 육상 기원 에어로졸의 경우, 유입 경로와 이동 거리에 따라 다양한 크기 분포를 가질 수 있지만, 해염 입자는 봄철 서해상이라는 제한된 조건에서 생성되기 때문에 상대적으로 비슷한 크기와 농도 분포를 가질 것으로 예상된다. 따라서, PM10 조대입자 분포상의 10 μg/m3에 집중된 입자들을 해염 입자로 추정할 수 있으며, 실제 정확한 특성을 파악하기 위해서는 화학성분에 대한 추가적인 분석이 필요하다. 이는 추후 YES-AQ 캠페인에 사용된 다양한 장비에 대한 종합적인 분석 연구를 통해 자세히 다루는 것이 적절해 보인다. 마지막으로, PM2.5와 PM10의 비율은 대체로 고른 빈도 분포를 보이고 있으며, 가장 많은 빈도를 가질 것으로 예상되는 BPG 그룹 또한 눈에 띄는 모드를 형성하지 못하고 있다. 이는 앞서 가정한 세 개의 그룹 (BPG, CDG, FDG)이 PM2.5/PM10 분포에서 차별화된 특성을 보이지 못하거나 일부 혼재함을 의미하며, 우리가 원하는 경곗값을 찾기 위해서는 다른 측면에서의 분석이 필요함을 알 수 있다.


Fig. 4. 
Histogram and Gaussian mixture model of (a) PM2.5, (b) PM10, and (c) PM2.5/PM10 obtained from ship-based OPC measurement.

3. 3 미세입자와 조대입자 우세 특성의 구분

미세입자와 조대입자가의 우세 특성을 구분하기 위해 PM10과 PM2.5의 분포 특성을 산포도의 형태로 나타내면 그림 5와 같다. 이 때, 분포 특성을 명확히 하기 위해 표준편차의 2배수를 벗어난 극값을 제거하였고 가우시안 커널 추정을 적용하였다. 가우시안 커널 추정을 사용할 경우, 각각의 표본은 확률분포함수 값을 가지며 이는 다수의 표본이 집중된 곳에 위치할수록 높은 값을 갖는다. PM10과 PM2.5는 앞서 히스토그램으로 살펴본 바와 같이 BPG에 해당하는 저농도 영역에 가장 많은 자료가 집중되며, 농도가 높아질수록 빈도수가 줄어드는 분포 특성을 확인할 수 있다. 이와 함께 PM10과 PM2.5가 함께 증가하는 기울기 방향과 PM2.5에 비해 PM10이 강하게 증가하는 기울기 방향으로 특징적인 분포가 일부 나타나기도 하지만 배경 농도에 집중되는 특성이 워낙 강해 식별이 쉽지 않다. 배경 농도 이외의 분포를 더 뚜렷하게 살펴보기 위해 가우시안 커널 추정에서 얻어진 확률밀도함수를 활용하여 BPG 표본들을 제거하고 PM10과 PM2.5의 분포를 분석하였다. 이를 위해 그림 5(a)의 전체 자료들 중에서 확률밀도함수가 높은 표본들을 BPG로 간주하여 제거하였으며, 이 때 사용된 기준값은 앞선 3.2절의 가우시안 혼합 모델 분석에서 얻어진 BPG 모드들의 가중치 0.5를 활용하였다 (그림 5b). BPG 표본을 제거한 경우, 눈에 띄는 두개의 피크를 확인할 수 있는데 이들 중 PM2.5의 비율이 높은 것을 FDG, 상대적으로 PM2.5의 비율이 낮은 것을 CDG의 특성을 지닌 군집으로 구분할 수 있다.


Fig. 5. 
Distribution of PM10 and PM2.5 obtained from OPC (a) before and (b) after the BPG removal. Colors represent the probability density functions obtained from Gaussian kernel density estimate.

그림 5에서 살펴본 BPG 제거 전과 후의 입경별 질량농도 분포 특성을 히스토그램으로 비교해 보면 다음의 그림 6과 같다. BPG를 제거했을 때 이전에 비해 PM2.5와 PM10 모두 저농도의 분포가 확연히 줄어들었고, 특히 PM10에서 20 μg/m3 부근의 빈도수 감소가 두드러졌다. PM2.5/PM10 분포에서는 비율이 낮은 쪽의 빈도수가 증가한 것을 봤을 때, 봄철 서해상의 배경농도는 미세입자 비율이 높은 쪽으로 치우친 특성을 가짐을 예상할 수 있다. BPG 표본들의 크기별 농도분포를 분석해 보면, PM10과 PM2.5에 대해서 각각 5.0-44.9 μg/m3과 4.5-29.1 μg/m3 사이에 분포하며, 24.0 μg/m3과 15.1 μg/m3의 평균을 갖는다. BPG 제거 이후 PM2.5/PM10 분포에서 미세입자의 비율이 낮은0.3 부근의 비율이 증가하면서 CDG와 FDG와의 구분이 이전에 비해 용이해 졌지만 여전히 명확한 경계를 찾기에는 어려움이 있다 (그림 6c).


Fig. 6. 
Histograms of (a) PM2.5, (b) PM10, and (c) PM2.5/PM10 before (light blue) and after (orange) the BPG removal.

두 그룹 사이의 최적의 경계를 선정하기 위해 BPG를 제거한 PM10과 PM2.5의 분포에서 추가로 확률밀도함수 값이 낮은 하위 30% 자료를 제거하여 히스토그램과 가우시안 혼합모델 분석을 수행하면 그림 7과 같다. x축 값이 낮은 순서대로 모드의 번호를 매겼을 때, PM2.5/PM10에서 미세입자 비율이 낮은 1번 모드는 CDG 모드, 2번과 3번 모드는 FDG 모드로 볼 수 있다. CDG 모드의 경우, 뚜렷한 가우시안의 형태를 나타내며, FDG 모드는 두 개의 가우시안이 결합된 형태로 표현된다. 이전 (그림 6c)에 비해 CDG 모드와 FDG 모드 사이의 경계가 명확히 구분되고 있으며, 두 모드의 평균 사이에 위치하는 가우시안 혼합 모델 최솟값으로부터 0.42의 경곗값을 얻을 수 있다.


Fig. 7. 
Histogram and Gaussian mixture model of PM2.5/PM10 after removing BPG and lower probability density function area.

PM2.5와 PM10은 각각 미세입자와 조대입자를 대표하는 에어로졸 크기 농도로서 널리 활용되고 있다. 그러나 이 밖에도 PM2.5보다 작은 PM1을 미세입자 농도로 활용하거나 PM10에서 PM2.5 또는 PM1을 뺀 값을 조대입자의 농도로 사용하기도 한다. 앞서 PM2.5와 PM10의 분포로부터 CDG 모드와 FDG 모드의 PM2.5/PM10 경곗값을 선정하는 방식을 활용하여 다양하게 정의된 미세입자와 조대입자의 경곗값을 산출해 보면 표 3과 같다. 미세입자와 조대입자를 구분하는 경곗값은 0.36에서 0.69까지 0.5를 전후하여 다양하게 나타나며, 10 μm 이하의 모든 입자를 포함하는 PM10을 조대입자로 사용한 경우 (PM_ratio1, PM_ratio2)가 PM10에서 미세입자농도를 뺀 PM10-PM2.5 또는 PM10-PM1을 조대입자로 사용한 경우 (PM_ratio3-6)보다 대체로 낮은 경곗값을 보였다. 또한 PM_ratio1, PM_ratio2에서 CDG와 FDG 모드 간 경계가 가장 뚜렷하게 나타났으며, 두 그룹의 구분에 가장 효과적으로 작용할 것으로 추정된다.

Table 3. 
Threshold values of the ratio of fine particles to coarse particles for the classification of CDG and FDG.
Fine
particle
Coarse
particle
Threshold
value
PM_ratio1 PM2.5 PM10 0.42
PM_ratio2 PM1 PM10 0.36
PM_ratio3 PM2.5 PM10-PM2.5 0.69
PM_ratio4 PM2.5 PM10-PM1 0.59
PM_ratio5 PM1 PM10-PM2.5 0.55
PM_ratio6 PM1 PM10-PM1 0.56

3. 4 미세입자와 조대입자 우세 특성 분석

CDG와 FDG 그룹의 질량농도 분포 특성을 각각 살펴보기 위해 미세입자와 조대입자의 비율이 표 3에 제시된 모든 경곗값들보다 작은 자료를 CDG로, 반대로 모든 경곗값들보다 큰 비율을 갖는 자료를 FDG로 구분하여, 각 그룹별 질량농도 분포 특성을 살펴보면 그림 8과 같다. 이 때, 두 집단 사이의 특성을 명확히 구분하기 위해 3.3절에 설명한 바와 같이BPG 표본들은 제외하고 분석을 수행하였다. 미세입자에 해당하는 PM2.5에 대해서 CDG는 상대적으로 미세입자 농도가 낮은 15 μg/m3 부근에 많은 자료가 분포하는 반면, FDG는 미세입자 농도가 높은 약 30 μg/m3의 농도 구간에 많은 비율로 분포하고 있다 (그림 8a). 조대입자에 해당하는 PM10 질량농도의 경우에는 CDG가 약 50 μg/m3에서 최대빈도수를 보이고 150 μg/m3의 고농도 영역까지 농도가 높아질수록 서서히 빈도수가 줄어드는 모습을 보이는 한편, FDG는 45 μg/m3 부근에 최대빈도수를 보이고, 여기서 멀어질수록 급격히 낮아지는 분포 특성을 보인다 (그림 8d). 조대입자를 나타내는 PM10-PM2.5나 PM10-PM1의 분포의 경우 PM10과 유사한 분포를 보이며, CDG는 각각 35 μg/m3와 40 μg/m3의 빈도수 피크에서부터 고농도로 갈수록 서서히 낮아지는 특성을 보이는 반면, FDG는 대략 40 μg/m3 이하의 저농도 구간에 대부분 존재한다 (그림 8b, 8e). 조대입자에 대한 미세입자 비율의 경우, CDG는 0.2 전후에 최대빈도수를 보이며 가우시안에 가까운 분포를 보이는 반면, FDG는 경곗값보다 높은 지역 전반에 걸쳐 고르게 분포하는 모습을 보이고 있다 (그림 8c, 8f). 즉, 조대입자의 크기 분포에서는 FDG보다 CDG가 넓게 분포하는 모습을 보였고, 조대입자와 미세입자의 비율 측면에서는 오히려 FDG가 넓은 범위에 걸쳐 고르게 분포하는 특징을 보인다. 전체 자료에서 BPG를 제외한 CDG와 FDG의 비율을 살펴보면, 각각 42.78%와 21.07%로 CDG가 FDG에 비해 2배가량을 차지했다.


Fig. 8. 
Histogram of (a) PM2.5, (b) PM10-PM2.5, (c) PM2.5/PM10, (d) PM10, (e) PM10-PM1, and (f) PM2.5/(PM10-PM2.5) for FDG and CDG.

동일한 시간대의 APS 자료를 활용하여 앞서 선정된 경곗값들을 통해 CDG와 FDG의 입경별 분포를 살펴보면 그림 9와 같다. 3.2절에서와 마찬가지로 BPG에 해당하는 자료들은 제거하였고, PM10 농도에 따라 입경별 부피농도를 나열하였다. APS로 살펴본 CDG와 FDG의 입경별 부피농도는 두 그룹이 상당히 효과적으로 구분되고 있음을 보여준다. CDG의 경우 전체적으로 입경이 약 1 μm 이상으로 큰 쪽에 높은 분포를 나타내며, 이는 PM10이 고농도로 갈수록 명확해진다 (그림 9a). FDG의 경우에는 반대로 1 μm보다 작은 미세입자 쪽의 비율이 높으며, CDG와 비교해 봤을 때 PM10 농도에 따른 입경별 부피농도 차이는 크지 않았다 (그림 9b). 한편, FDG는 PM10 저농도 구간 (<~5 μg/m3)에서 미세입자보다 4 μm 이상의 큰 입자의 비율이 오히려 더 높은 것을 볼 수 있는데, 이는 확률분포함수 기반으로 배경농도를 제거함에 따라 발생 빈도가 낮은 극 저농도 사례가 일부 포함된 것에 기인한다. 그림 8a8d를 통해 배경농도 제거 이후에도 FDG에 저농도 구간이 일부 포함되고 있는 것을 확인할 수 있으며, 이러한 저농도 구간에서는 배경농도 제거의 불확실성뿐만 아니라 측정 정밀도에 따라서도 미세입자와 조대입자 비율이 크게 달라질 수 있다. 그러나 실제 분석에서 중요하게 여겨지는 황사와 연무는 PM10 농도가 200 μg/m3 고농도 사례에 해당하며, 배경농도와 저농도 구간이 모두 제거되는 PM10과 PM2.5 농도 44.9 μg/m3과 29.1 μg/m3 이상의 구간에서는 표 3의 경곗값들을 통해 두 그룹을 효과적으로 구분됨을 알 수 있다.


Fig. 9. 
Aerosol volume size distribution according to PM10 mass concentration of (a) CDG and (b) FDG analyzed by APS.

CDG와 FDG에서 가장 높은 농도를 나타내는 입경을 명확히 살펴보기 위해 각 그룹의 평균적인 입자 크기 분포를 그림 10에 나타내었다. 그림 9에서도 확인한 바와 같이 입경별 부피농도 분포에서 CDG는 2~5 μm의 조대입자 영역에, FDG는 1 μm 이하의 영역에 주로 분포하고 있으며, 이들은 각각 평균경이 3.278 μm와 0.626 μm인 구간에서 가장 부피농도가 높다 (그림 10a). 또한 CDG의 경우 입자 크기가 큰 쪽에서, 그리고 FDG의 경우에는 입자 크기가 작은 쪽에서 표준편차 범위가 크게 나타난다. 한편, 입경별 수농도 측면에서는 CDG와 FDG 모두 0.542 μm에서 수농도 최댓값을 보였으나 미세입자 영역 (<1 μm)에서는 FDG의 수농도가 조금 더 높았고, 1~3 μm 구간에서는 CDG의 수농도가 상대적으로 더 높았다 (그림 10b).


Fig. 10. 
Mean and standard deviations of (a) aerosol volume size distribution and (b) number size distribution for CDG and FDG.


4. 결 론

본 연구에서는 선박에서 얻어진 에어로졸 자료 분석의 불확실성을 줄이기 위한 하나의 수단으로써, OPC를 이용한 서해상 에어로졸 특성 분석 결과를 제시하였다. 이를 위해 YES-AQ 기간 중 기상 1호에서 OPC를 통해 측정한 서해상 에어로졸 입경별 (PM2.5, PM10) 질량농도 자료로부터 조대입자 우세 특성과 미세입자 우세 특성을 구분할 수 있는 경곗값들을 제시하였으며, 배경농도 및 조대입자, 미세입자의 관측 특성을 분석하였다. 선박에 탑재된 OPC와 APS 자료는 PM10과 PM2.5 모두에 대해서 0.9 이상의 상관성을 보이며, 정성적으로는 상당히 유사했으나 PM10의 RMSE가 57.9 μg/m3로 분석되는 등 관측값에는 다소 차이가 있었다. 한편, 서해상에서 황사의 영향을 많이 받는 3~6월 기간 동안 대략 50%의 빈도로 관측된 PM10과 PM2.5 배경농도 평균은 각각 24.0 μg/m3과 15.1 μg/m3이었다. 배경농도를 제외한 관측 자료를 조대입자의 질량농도에 대한 미세입자 질량농도의 비율을 바탕으로 CDG와 FDG로 구분하였으며, 그 경계로는 PM2.5/PM10에 대해 0.42를 포함한 다양한 미세입자와 조대입자의 비율들을 활용하였다. 그 결과 CDG는 PM2.5에 대해서 15 μg/m3 부근에서 가장 높은 빈도수를 보였으며, PM10은 50 μg/m3에서 150 μg/m3까지 비교적 고르게 분포하는 특성을 보였다. 또한 FDG의 경우 PM2.5에 대해서 20~50 μg/m3 범위에, PM10에 대해서는 30~80 μg/m3에 주로 분포하는 특성을 보였다. 본 연구에 제시된 경곗값들은 배경농도의 PM10과 PM2.5 분포범위 상한인 44.9 μg/m3과 29.1 μg/m3 이상의 농도에서 두 그룹을 효과적으로 구분할 수 있을 것으로 사료되며, 특히 고농도 에어로졸 사례에 해당하는 황사와 연무 사례의 구분에 유용할 것으로 사료된다. 이와 함께 잦은 빈도수로 발생하는 약한 황사 또는 연무, 그리고 황사와 연무가 혼합된 사례에서도 에어로졸의 특성을 이해하는데 도움이 될 것으로 기대된다. 단, 자료의 해석에 있어서는 안정적인 지상이 아닌 관측 환경에서 불가피하게 발생하는 측정의 불확실성을 고려하여, 최대한 다양한 장비들로부터 얻어진 분석 결과와의 상호 비교를 통해 신뢰성을 높일 필요가 있다. 특히, 그 범용성으로 인해 특별 관측에서 가장 널리 활용되는 OPC 측정 자료의 효과적인 분석에 기여할 수 있을 것으로 기대된다.


Acknowledgments

이 연구는 기상청 국립기상과학원 『황사·연무 감시 및 예보기술 개발』 (KMA2018-00521)의 지원으로 수행되었습니다. 어려운 환경에서 소중한 자료 생산에 기여해주신 기상 1호 선원분들께 감사를 표합니다.


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Authors Information

신대근 (국립기상과학원 미래기반연구부 연구원) (shingeun@korea.kr)

김정은 (국립기상과학원 미래기반연구부 연구사) (narci76@korea.kr)

정주용 (국립기상과학원 미래기반연구부 연구관) (cychung@kma.go.kr)

유희정 (국립기상과학원 미래기반연구부 연구사) (heejuyoo@korea.kr)