본 연구에서는 2012년 4월부터 2014년 2월까지 춘천과 영월 두 지역에서 PM_2.5를 측정하였다. 춘천의 PM_2.5 측정 사이트는 4층 건물인 강원대학교 자연과학대학 2호관 옥상 (북위 37°52′, 동경 127°44′)이며 PM₁₀은 석사동 자동측정망측정소 (북위 37°51′, 동경 127° 45′)의 자료를 이용하였다. 석사동 자동측정소는 PM_2.5 측정 사이트에서 남동쪽으로 1.9 km에 위치해 있으며, 이 측정소에서 수집한 기상자료 역시 본 연구에서 사용하였다. 영월의 PM_2.5 측정 사이트는 영월군 한반도면 신천리에 위치한 한반도 면사무소 옥상 (북위 37° 14′, 동경 128°19′)으로, 남서쪽으로 약 600 m 떨어진 곳에 현대시멘트 공장이 있으며 역시 남서쪽으로 약 4.2 km 떨어진 곳에 아세아시멘트 제천 공장이 위치해 있다. 뿐만 아니라 남쪽방향으로 약 5.2 km 떨어진 곳에도 쌍용양회 영월 공장이 위치해 있어, 남풍이 불 때 시멘트 공장의 영향이 나타날 것으로 예측된다. PM₁₀ 농도는 시멘트업체와 지자체가 자체적으로 설치한 대기측정소 (PM_2.5 측정장소에서 동쪽으로 400 m 떨어진 지점)의 자료를 사용하였으며 기상자료 역시 동일한 장소에서 측정되었다.

PM_2.5 시료는 일반적으로 3일에 한 번씩 24시간 동안 채취를 하였으며 구체적인 시료 채취와 분석은 미국 환경청 (US Environmental Protection Agency; US EPA)의 대기 중 미세입자 측정 방법 (US EPA, 1999)을 따랐다. 춘천의 경우는 사이클론 (URG Corporation)과 필터 팩 (URG Corporation)을 사용하여 테플론 필터에 채취하였으며 펌프의 유량은 16.7 LPM, 중량측정은 검출한계 10-5 g인 화학저울로 정량하였다. 영월의 경우는 초미세먼지 연속채취기 (PMS-103, APM Engineering)를 이용하여 테플론 필터에 채취하였으며 춘천과 마찬가지로 유량은 16.7 LPM이 이용되었다. 필터의 시료 채취 전후 중량 측정은 검출한계 10^-5 g인 화학저울을 사용하였다. 시료 채취 및 분석에 필요한 모든 도구는 Alconox와 초순수로 세척한 후 이용하였으며, PM_2.5의 중량농도에 대한 보정은 비교 필터를 같이 보관하며 무게 측정 시 매 시료마다 실시하였다.

기타 대기오염물질의 농도는 강원도 대기환경정보 시스템에 기록된 춘천시 석사동 자동측정망과 영월군 대기측정소를 통하여 수집하였다. 기상자료의 경우에는 춘천과 영월 모두 PM₁₀ 측정 장소에서 수집하였으나, 춘천시 안개 자료의 경우에는 기상청의 국내기후자료를 통하여 춘천 기상대에서 측정한 날씨자료를 토대로 자료를 정리하였다.

CPF 분석은 고농도가 나타나는 풍향을 파악하기 위해 사용되는 조건부 확률로 아래와 같은 수식으로 계산된다.

여기서, m_Δθ는 Δθ 방향에서 불어오는 바람의 빈도수 중 PM_2.5 및 PM_2.5-10 농도가 상위 25%일 때의 바람 빈도수를 사용하였으며, n_Δθ는 Δθ 방향에서 불어오는 바람의 총 빈도수이다.

특정 기간 동안 유입되는 공기의 흐름을 파악하기 위하여 미국해양대기국 (NOAA: National Oceanic and Atmospheric Administration)에서 제공하는 Hybrid Single Particle Lagrangian Trajectory (HYSPLIT 4.7) 모델을 이용하여 역궤적을 계산하였다. 모델 자료는 3차원 기상 자료인 Global Data Assimilation System (GDAS)을 이용하여 사용해주었으며 모사시간은 72시간 (3일), 초기고도는 1000 m, 300 m로 설정해 주었다. GDAS는 전 지구를 대상지역으로 설정한 모델 자료이며 공간 해상도는 1°, 시간 해상도는 6시간 간격의 기상자료를 제공하고 있다. 본 연구에서는 시료 채취일에 대해 6시간 간격으로 두 고도에서의 역궤적을 계산하였기 때문에, 하나의 시료에 대해 총 8개의 역궤적이 계산되었다.

전체 측정 기간 동안 대기 중 PM_2.5 농도는 춘천과 영월 지역에서 각각 30.4±14.1 μg m^-3, 17.2±14.7 μg m^-3로 각각 나타났으며 (표 1), 춘천의 경우 연평균 대기환경기준인 25 μg m^-3을 초과하였다. 또한 일평균 대기환경기준 50 μg m^-3를 초과한 날은 춘천과 영월이 각각 22일 (14.1%), 9일 (5.5%)로 나타났다. PM₁₀의 경우에도 춘천이 영월에 비해 약 1.7배 높은 59.6 μg m^-3으로 나타났으며 연평균 대기환경기준을 초과하였다. PM₁₀의 일평균 대기환경기준을 초과한 날은 춘천의 경우 23일이 나타났으나 영월의 경우 단 2일만에 기준치를 초과하였다 (표 2). 두 지역에서 PM_2.5와 PM₁₀의 대기환경기준을 초과한 시료에 대한 농도 평균값은 춘천이 영월에 비해 높았으며, PM_2.5와 PM₁₀의 기준을 동시에 초과한 시료는 춘천의 경우 12개, 영월의 경우 1개로 나타났다. 춘천에서 PM_2.5 기준치를 초과한 22개의 시료는 가을에 채취된 시료 3개, 봄에 채취된 시료 1개를 제외하고는 모두 겨울에 채취되었다. 춘천의 경우 PM_2.5의 최고 농도는 2014년 2월에 측정한 107.7 μg m^-3으로 나타났고 PM₁₀의 최고 농도는 2013년 1월에 측정한 176 μg m^-3으로 나타났다. 영월의 경우에는 PM_2.5와 PM₁₀의 최고 농도가 각각 2013년 3월에 측정한 83.9 μg m^-3과 2013년 1월에 측정한 135.6 μg m^-3이다. 각 지역의 상위 10% 농도를 살펴보았을 때도 춘천은 영월에 비해 PM_2.5 및 PM₁₀의 농도가 높은 것으로 나타났다 (표 2).

전반적으로 춘천은 영월에 비해 PM_2.5와 PM₁₀이 모두 통계적으로 유의미하게 높은 값을 나타냈다 (독립표본 T 검정, p-value<0.001). 그러나 춘천의 경우 총 156개의 시료 중에 일반적으로 미세먼지의 농도가 높게 나타나는 봄과 겨울철의 시료 수가 79개로 약 50%를 차지하는 반면 영월은 총 161개의 시료 중에 봄과 겨울철의 시료 수가 30%밖에 차지하지 않기 때문에, 단순 비교하기는 어렵다. 따라서 동일한 계절에 대한 두 지역의 미세먼지 농도 차이를 분석하기 위하여 봄 (3월, 4월, 5월), 여름 (6월, 7월, 8월), 가을 (9월, 10월, 11월), 겨울 (12월, 1월, 2월)로 시료를 구분하였다. 춘천과 영월 두 지역 모두 공통적으로 봄과 겨울철에 고농도가 나타났으며 여름철에 저농도가 나타남을 확인할 수 있었다 (ANOVA test, p-value<0.05). 동일한 계절에 대해서 두 지역의 농도를 비교한 결과 4계절 모두 춘천이 영월에 비해 PM_2.5와 PM₁₀ 농도가 높게 나타남을 알 수 있었다 (표 1). 연도별 경향성을 살펴보면, 춘천의 경우에는 2012년에 비해 2013년의 PM_2.5 농도가 전반적으로 더 높게 나타났으며, 특히 2012~13년 겨울철 PM_2.5 농도는 49.1 μg m^-3로 2011~12년 겨울철 농도인 37.3 μg m^-3에 비해 훨씬 높은 값을 보였다.

PM_2.5-10의 농도를 파악하기 위해 PM₁₀의 측정값에서 PM_2.5의 측정값을 제하여 계산하였고, PM₁₀과 PM_2.5의 측정 장소가 충분히 가까워 공간적인 변이는 무시할 수 있다고 판단하였다. PM_2.5/PM₁₀의 비율은 춘천이 평균 51.3%, 영월이 평균 47.8%로, 통계적으로 춘천에서의 초미세입자 비율이 영월에 비해 더 높은 것으로 나타났다 (독립표본 T 검정, p-value=0.007). 춘천에서 더 높은 PM_2.5/PM₁₀의 비율이 나타난 이유에는 두 가지를 고려할 수 있다. 첫째, 춘천의 대규모 대기오염 배출시설의 부재로 인해 대기 중 미세먼지에 대한 2차 에어로졸의 기여도가 높을 것으로 추정되기 때문이다. 기존의 연구에서도 배출원에서 배출된 공기의 이동시간이 길어질수록 (aging될수록) 2차 에어로졸의 기여도가 증가하는 것으로 나타났다 (Kang et al., 2011). 따라서 중국 및 수도권에서 배출된 오염물질이 춘천으로 유입되는 도중에 미세한 2차 에어로졸을 형성하여, 춘천의 PM_2.5의 농도를 증가시킨 것으로 판단된다. 특히 춘천은 빈번한 안개의 발생으로 인해 2차 에어로졸의 형성이 활발하게 나타날 수 있는데, 다양한 기상 조건이 PM_2.5 및 PM₁₀에 미치는 영향은 다음 장에서 더 논의하고자 한다. 둘째, 춘천에서 가장 높은 PM_2.5 배출량을 나타내는 일차 배출원은 도로이동오염원으로, 조대입자에 비해 PM_2.5의 비율이 높은 배출원 특성을 지닌다. 반면, 영월의 경우에는 가장 높은 미세먼지 배출원은 시멘트 및 석회 생산으로, 도로이동오염원에 비해 PM₁₀ 중 조대입자의 배출 비율이 높은 특징을 지닌다. 또한 시멘트 및 석회 생산 공정 중에는 시멘트 소성로 (cement kiln)의 연소 과정 외에 시멘트 원료 및 생산품의 운반 및 포장 작업 등의 물리적 작업 역시 중요하기 때문에 조대입자의 비율이 상대적으로 더 높게 나타났다고 판단된다 (Han et al., 2015).

PM_2.5/PM₁₀ 비율의 계절적 특성을 살펴보면 춘천과 영월 두 지역 모두에서 가을과 겨울철이 봄과 여름철에 비해 높게 나타났고, 특히 영월의 경우는 계절적인 차이가 더욱 뚜렷하였다 (표 1). 영월의 여름철에는 PM_2.5/PM₁₀의 비율이 36%에 불과하였으나 겨울철에는 66%로 증가하여, 겨울철에는 기계적 파쇄 작업이나 자연적 배출원에서 주로 배출되는 PM_2.5-10에 비해 연소 과정에서 생성되는 PM_2.5의 농도가 크게 높아진 것으로 판단된다. 반면 봄과 여름의 경우 먼지의 재비산이나 황사 및 해양과 같은 자연적 배출원의 기여도가 커짐에 따라 PM_2.5-10의 비율이 높아지는 것으로 추정된다. 겨울과 여름철의 역궤적을 살펴보면, 겨울에는 중국에서 출발하여 수도권을 거쳐 춘천과 영월로 유입되어 인위적 배출원의 높은 기여도를 추정하게 하는 반면, 여름에는 다양한 방향에서 유입되고 있으며 다수의 역궤적이 해양으로부터 기인하기 때문에 조대입자의 비율이 커지는 것으로 판단된다 (그림 1).

Fig. 1. 
Backward trajectories for Chuncheon and Youngwol during winter (left) and during summer (right).

춘천과 영월의 PM_2.5와 PM_2.5-10의 상관성을 살펴보면 상관계수, R이 각각 0.25와 0.09로 춘천의 PM_2.5와 PM_2.5-10의 농도 경향의 상관성이 더 유의하게 나타났다 (춘천의 상관성 검증 p-value<0.01). 이 결과는 PM_2.5와 PM_2.5-10의 농도경향이 춘천에서는 통계적으로 유사하게 나타남을 의미하며, 이 두 모드의 미세먼지가 유사한 배출원 또는 생성원으로부터 기인한다는 것을 나타낸다. 반면, PM_2.5와 PM₁₀ 사이의 상관계수와 PM_2.5-10과 PM₁₀ 사이의 상관계수는 춘천과 영월 모두 높게 나타나 (R>0.7) 두 모드 모두 PM₁₀ 농도에 중요한 영향을 미치는 것으로 나타났다.

PM_2.5의 상위 20% 농도에 대한 CPF 결과, 춘천의 경우에는 북풍 또는 서풍이 불 때 고농도가 빈번하게 나타났다 (그림 2). 춘천의 기상측정소의 동쪽에는 산이 가깝게 위치하고 있어 산이 근접한 동쪽을 제외한 남, 서, 북쪽 여러 방향에서 고농도가 발생할 수 있었으며 뚜렷한 근처 배출원의 영향은 보이지 않았다. 반면, 영월의 경우에는 시멘트 공장이 위치한 남쪽에서 바람이 불 때 고농도가 뚜렷하게 나타는 경향을 보였다. 두 지역에서 측정한 PM₁₀ 농도를 사용한 CPF 결과도 PM_2.5의 CPF 결과와 유사하게 나타났다. 그러나 CPF는 지표면 풍향을 사용하므로 시료 채취 지점 근처에 위치한 오염원의 영향을 파악할 수 있으나, 근처의 높은 건물 등 지형의 영향을 받고 장거리 이동에 의한 영향은 살펴볼 수 없는 단점이 있다. 장거리 이동의 영향을 파악하기 위해서 PM_2.5의 상위 및 하위 20% 농도에 대한 역궤적을 계산하였다. 춘천과 영월 모두 하위 20%의 경우 우리나라 여름철의 동풍에서 유입되는 해양성 기단의 흐름을 확인할 수 있었으며 상위 20%의 경우에는 중국 동북부를 거쳐 유입되는 역궤적이 많았다.

Fig. 2. 
CPF plots for the top 20% of PM_2.5 concentrations for Chuncheon (left) and Youngwol (right).

그러나 춘천과 영월 모두 하위 20% PM_2.5는 주로 여름철에 나타나고 상위 20%의 PM_2.5는 주로 겨울철에 채취되었기 때문에, 상위 및 하위 20% PM_2.5 농도에 대한 역궤적 경로의 차이는 계절적 차이일 가능성이 존재한다. 즉, 여름철에는 겨울철에 비해 많은 강우량과 높은 혼합고도 등 다른 기상요인에 의해 1차 대기오염물질의 농도가 종종 낮아지기 때문에 반드시 중국으로부터의 장거리 이동이 춘천과 영월의 PM_2.5 고농도 현상를 야기한다고 단정지을 수 없다. 따라서 빈번하게 고농도가 나타나는 겨울철에만 국한하여 상위 20%와 하위 20% PM_2.5에 대한 역궤적을 계산하여 장거리 이동의 영향성을 살펴보았다 (그림 3). 춘천의 경우 겨울철에 측정된 상위 20%에 해당하는 PM_2.5 시료와 연계된 역궤적은 대부분이 서쪽 및 북동쪽에서 시작되었고 하위 20%에 해당하는 역궤적은 동해 (East Sea)에서 유입된 역궤적이 상대적으로 많아, 대기 중 PM_2.5 농도가 증가하는 데 있어 중국의 영향이 중요한 것으로 나타났다. 그러나 상위 20%에 해당되는 역궤적과 하위 20%에 해당되는 역궤적의 차이는 역궤적의 경로 길이에서도 뚜렷하게 차이가 났는데, 상위 20%에 해당되는 역궤적의 경로 길이가 상대적으로 더 짧아 전체적으로 대기가 정체된 상태에서 춘천의 PM_2.5 농도가 증가한 것으로 판단된다. 영월의 경우에는 역궤적의 경로 길이 차이는 나타나지 않았고, 하위 20%의 PM_2.5 농도와 연계된 역궤적은 다수가 동해로부터 유입된 것을 볼 수 있어 동쪽으로부터 유입되는 기단에 비해 서쪽에서 유입되는 기단과 PM_2.5 고농도가 연관되었다는 사실을 알 수 있다.

Fig. 3. 
Backward trajectories associated with the top 20% of PM_2.5 concentrations (left) and the bottom 20% of PM_2.5 concentrations (right) at two locations during winter time.

춘천과 영월에서 측정된 미세먼지와 기상요소, 그리고 이산화황 (SO₂), 이산화질소 (NO₂), 일산화탄소 (CO)를 포함한 가스상 물질의 농도를 이용하여 주성분 분석 (PCA)을 실시하였다 (표 5). 춘천의 PCA 분석 결과로 4가지 요인이 추출되었으며 (고유값>1) 전체 분산의 84.9%를 설명할 수 있었다. 첫 번째 주성분은 전체 분산의 41.7%를 차지하며 PM_2.5와 PM₁₀, 기온, SO₂, NO₂ 사이에 공통성이 큰 것으로 나타났다. 즉, 기온이 낮을 때 도로이동오염원을 포함한 화석연료 연소로 인해 PM_2.5와 PM₁₀의 농도가 증가한 것으로 판단된다. 춘천에서 가장 높은 PM_2.5 및 PM₁₀ 배출량을 지닌 배출원은 도로이동오염원과 음식료품 제조업 연소로서 (비산먼지와 생물성 연소 제외), 이들로부터의 배출이 첫 번째 주성분에 의해 설명된 것으로 판단된다. 두 번째 주성분은 19.9%를 차지하며 PM_2.5-10과 PM₁₀ 농도 사이의 뚜렷한 공통된 경향성을 볼 수 있으나, PM_2.5에 대해서는 낮은 계수를 보인다. PM_2.5-10에 비해 PM_2.5의 계수가 낮은 결과는, 해당 요인이 제어장치가 설치된 인위적 연소 배출원이 아니라는 것을 의미하는 동시에, NO₂와의 상당히 높은 공통성은 연소성 배출원이라는 사실을 의미한다. 강원도의 생물성 연소 배출량은 제조업 연소 다음으로 높은 배출량을 나타낸다 (환경부 통계포탈, 2012). 따라서 두 번째 주성분은 노천에서 이루어지는 바이오매스 소각 또는 도로변 재비산으로 판단된다. 세 번째 주성분은 높은 상대습도 (RH)와 낮은 풍속이 나타날 때 PM_2.5 농도가 증가하는 경향성을 나타내고 2차 에어로졸의 전구물질인 NO₂도 0.414의 계수값을 나타내기 때문에 2차 에어로졸의 생성으로 판단되며, 전체 분산의 12.2%를 설명하였다. 네 번째 주성분은 PM_2.5나 PM_2.5-10의 농도와는 상관이 없으며 CO의 농도만이 독립적으로 추출되어, PM_2.5 및 PM₁₀의 배출량은 상대적으로 낮지만 높은 CO 배출량을 갖는 주거, 상업 및 공공기관시설의 비산업 연소 (2012 CAPSS 자료)를 나타낸다고 추정할 수 있다.

영월의 PCA 분석 결과도 4가지 주성분을 추출하였으며 전체 분산의 79.4%를 설명하였다. 전체 분산의 37.7%를 설명하는 첫 번째 주성분만으로 PM_2.5 농도 분산의 대부분을 설명할 수 있었는데, 기온이 낮을 때 NO₂와 공통된 경향성을 나타냈다. CAPSS 자료에 의하면 영월군에서 가장 미세먼지 배출량이 높은 배출원은 시멘트 및 석회 생산에 대한 제조업 연소이고, 이 배출원에서 배출되는 주요 가스상 오염물질 중 NO_x의 배출량이 가장 크게 나타났다. 따라서 첫 번째 주성분의 경우 영월의 미세먼지 배출량의 가장 큰 부분을 차지하는 시멘트 및 석회 생산에 대한 제조업 연소로 인해 PM_2.5의 농도가 증가하는 것을 나타냈다고 판단된다. 두 번째 주성분은 NO₂와 PM_2.5-10의 농도가 뚜렷한 공통성을 가지는 것으로 나타났다. 첫 번째 주성분이 기온이 낮을 때 시멘트 공장의 연소 과정에서 배출되는 가스상 오염물질의 응축 및 응결 작용으로 인한 에어로졸 생성으로 인한 PM_2.5 농도의 증가를 설명한 것이라면, 두 번째 주성분은 시멘트 공장에서의 파쇄, 포장 등 물리적 작업에 의한 조대입장의 농도 증가를 설명한 것으로 판단된다. 세 번째와 네 번째 주성분은 미세먼지 농도와 관련이 없는 것으로 나타났다.

이러한 주성분 분석 결과는 고농도 시료의 특성을 잘 설명해준다. 춘천과 영월 두 지역에서 각각 PM_2.5와 PM_2.5-10의 고농도가 나타났을 때 풍속, 상대습도, SO₂, NO₂, CO의 농도 특성을 비교해보면 표 6과 같다. 춘천에서 24시간 대기환경기준인 50 μg m^-3 이상의 PM_2.5 농도를 나타낸 기간에는 평균 온도가 -0.8°C로 주로 겨울철에 고농도의 PM_2.5가 관측되었음을 알 수 있었다. 또한 풍속은 시료 채취 기간 전체의 평균인 1.1 m s^-1에 비해 낮은 0.8 m s^-1이 나타나, 저풍속일 때 약한 수평 및 수직 혼합으로 인해 PM_2.5 농도가 증가함을 알 수 있었다. 또한 고농도 PM_2.5 기간에 측정된 SO₂와 NO₂ 농도는 전체 시료 채취 기간의 평균값에 비해 각각 1.8배, 1.9배 높은 농도를 나타냈으며 CO의 농도는 약 1.2배 증가한 값을 나타내었다 (표 6). 이러한 결과는 표 5에 제시된 첫 번째 주성분을 뒷받침한다. 또한 고농도 PM_2.5 기간에는 평균 상대습도가 79%로 나타나 전체 기간 동안의 평균 상대습도인 71%에 비해 높은 값을 나타내어, 높은 상대습도가 PM_2.5의 고농도를 야기한 것으로 파악할 수 있다. 반면, PM_2.5-10의 농도가 50 μg m^-3 이상일 때에는 평균 온도가 5.8°C, 풍속이 1.1 m s^-1, 그리고 상대습도가 71%로 나타나, 온도와 풍속이 PM_2.5-10의 농도에 미치는 영향이 PM_2.5에 미치는 영향보다 낮으며 상대습도의 영향은 없는 것으로 나타났다. 또한 PM_2.5-10의 고농도 기간에 SO₂와 NO₂의 평균 농도는 전체 시료 채취 기간 동안의 평균 농도에 비해서 높은 값을 나타냈지만, PM_2.5 고농도 기간보다는 낮은 값을 나타내어 화석 연료 연소의 영향이 상대적으로 낮게 나타났다.

영월의 경우에도 춘천과 마찬가지로 고농도의 PM_2.5 기간에는 낮은 기온과 풍속, 그리고 높은 NO₂의 농도 (전체 시료 채취 기간의 평균 NO₂ 농도의 2.1배)가 나타났으나, 상대습도의 영향은 없는 것으로 나타났다 (표 6). 또한 전체 시료 채취 기간의 평균 농도에 비하여 SO₂ 농도와 CO의 농도도 각각 1.2배와 1.5배 증가하여, 영월에서 나타난 고농도의 PM_2.5는 SO₂보다 NO₂와 CO의 농도와 공통된 경향성이 더 높은 것으로 나타났다. 50 μg m^-3을 초과하는 PM_2.5-10의 농도가 나타났을 때에는 풍속이 1.3 m s^-1로 시료 채취 전체 기간 동안의 평균 풍속인 0.8 m s^-1에 비해 상당히 높은 값이 나타났으며, 낮은 상대습도 (62%)와 높은 NO₂ 농도 (전체 시료 채취 기간 평균 농도의 1.9배)가 나타나 시멘트 및 석회 생산 공장에서의 파쇄, 운반 및 포장 등과 같은 물리적 과정에 의해 발생되는 조대입자가 낮은 상대습도에서 재비산되어 고농도를 야기한 것으로 판단된다.