모델링 연구 관점에서 살펴본 대기오염물질 장거리이동 연구와 전망

1. 서 론

국경을 넘나드는 대기오염물질의 장거리이동 (Long-Range Transport; 이하 LRT)에 관한 연구 역사는 배출량 저감정책 등 여러 면에서 대단히 중요하다. 이 주제는 특히 동북아시아 국가의 최대 관심사이기도 하여서 최근까지 한·중·일 3국을 포함한 동북아시아 국가에서의 대기오염물질 LRT에 대한 연구 결과는 전 세계적으로도 많은 주목을 받았으며, 국내의 경우 대기환경학회지 등 여러 저널에서 관련 논문이 지금도 활발하게 출판되고 있다. 현재까지 대기환경학회 (Korean Society for Atmospheric Environment; 이하 KOSAE)에서 출판되는 학술지 저널의 역사가 40여 년 지속되면서 대기오염물질의 연구 역사를 시간적 흐름으로 그 경향과 시대적 특성을 살펴보는 것은 주제에 대한 학술지의 역사를 정리한다는 차원을 넘어 관련 연구의 방향을 전망할 수 있다는 점에서도 후속 연구자들에게는 매우 중요한 연구자료가 될 수 있다. KOSAE 학술지에서 출판되는 연구 논문들은 대기오염물질 특성 분석이나 저감 정책적 제안 등 다양하게 다루고 있으나, LRT와 같은 특정 주제에 한정하여 그 역사를 정리하는 것은 매우 의미있는 연구라 할 수 있다.

장거리 이동되는 대기오염물질의 연구 범위를 정하는 것은 대기오염물질의 화학적 구성 및 물리적 특성 등을 모두 고려해 볼 때 그 범위가 매우 광범위하다. 우선 연구의 대상이 되는 대기오염물질에 황사와 같은 자연적 오염물질을 포함할 것인지 아니면 인위적 대기오염물질만을 대상으로 할 것이냐에 따라 대기오염물질의 LRT 관련 연구 범위와 접근 방법이 복잡해진다. 최근까지 문제가 되었던 (초)미세먼지의 LRT 현상에 한정할 경우에도 측정분석 기반의 진단적 연구 내용을 대상으로 할 것인지 아니면 예측 모델링이나 국가별 기여율 등을 포함한 모델링 연구를 대상으로 할 것인지의 다양한 범위설정과 연구접근 방법이 존재하므로 대상이 되는 범위를 정하는 것은 중요한 기준이 될 수 있다.

본 연구에서는 KOSAE 학술지 저널에서 투고된 논문 중에서 대기오염물질 LRT 연구 내용에 대하여 과거에서 현재까지의 시대적 경향을 파악하는 것을 주요 목적으로 설정하되, 연구 관점을 대기오염 모델링 연구로 범위를 좁히고 연구 대상을 40여 년간 KOSAE에서 출판된 국문 학술지를 중심으로 하였다. 즉, 학술지 논문에 출판된 논문 중에서 대기오염물질의 LRT 모델링 연구와 연관되는 주제를 다룬 논문을 수집하여 이를 시대적으로 파악하고, 수집된 모든 논문을 대기오염물질 분야 및 연구 내용별로 다시 세분하여 그 내용을 보다 자세히 기술하고자 한다.

따라서 연구 범위를 LRT 현상 자체에 무게를 두었으므로 대상 오염물질의 종류는 특정하지 않았고 기체상 물질인 황이나 질소 산화물뿐만 아니라 (초)미세먼지와 같은 입자상 물질을 모두 포함하여 조사하였다. 다만 내용면에서 측정 분석적 연구는 본 고의 주요 연구 대상에 포함하지 않았고, 차후 모델링 분야가 아닌 측정기반 연구 내용이 LRT 연구 내용에 통합된다면 보다 체계적인 변천사 연구가 완성될 수 있을 것으로 판단된다. KOSAE 학술지 논문 전체를 대상으로 LRT에 관한 연구 주제를 역으로 추적하여 미래의 연구 방향을 가늠하는 것은 KOSAE 학회 차원에서 상당한 역사적 의미가 있을 것으로 판단되며, 향후 유사한 주제로 후속 연구가 진행되면 연구 방향과 접근 방법을 효과적으로 가늠하는 데에도 중요하게 사용될 수 있을 것으로 판단된다. 본 연구를 통해 도출된 결과가 대기오염물질 LRT 연구를 통괄적으로 이해하는 데 도움이 되고 나아가 향후 추가적인 연구에도 중요한 기초 자료로 이용될 수 있기를 기대해 본다.

2. 연구 방법

KOSAE 학술지는 첫 논문으로 1985년 대기보전학회지가 발행되었고, 1999년 대기환경학회지로 개명되어 지금까지 사용되고 있다. 본 연구에서는 두 학술지 (대기보전학회지와 대기환경학회지)에서 출판된 국내 논문에서 우선 대기오염물질의 LRT 분야를 선별하였으며, LRT 대상 오염물질로는 (초)미세먼지, 황, 오존, 온실기체 등 모든 오염물질을 포함하였다. 이후 선별된 논문 중에서 특별히 외부 (예: 중국)에서 유입되는 현상을 3차원 대기질 모델링으로 연구한 논문을 중심으로 그 내용과 특성을 파악하는 데 주력하였다. 선별 과정에서는 특히 대기오염 모델링 분야에 국한하더라도 이와 연관된 단순화된 모델 (예: 박스모델) 등의 결과를 다루는 해석상의 연구들, 예를 들어, 오존과 (초)미세먼지 (에어로졸) 등의 일부 박스모델 결과의 분석적 연구는 본 연구에 포함하였고, 모델 결과의 해석 논문, 예를 들어 대기오염의 유불리를 해석하는 국지기상이나 종관기상현상 등의 이동 특징을 서술한 분석적 논문, 최근 급증하였던 (초)미세먼지의 LRT와 연관되는 위성자료 분석 논문은 모델링 연구와 어느정도 거리가 있다고 판단되더라도 최근의 LRT 경향을 설명하기 위하여 본 연구의 통계조사에 포함시켰다.

분석 기간은 최근까지 약 40년 (1985~2024년까지)으로서 출판된 논문 중에서 대기오염 LRT와 연관되는 논문을 선별하고 선별된 논문의 수량을 고려하여 이를 상세분야로 재정리하였다. 그 결과 4개 상세분야: ① 대기오염 LRT 모델 개발 및 적용, ② LRT 대기오염물질의 기여율 산정 연구, ③ 캠페인 및 위성 연구와 연관된 연구, ④ 기타 LRT 연구로 세분하였다. 이상의 상세분야의 내용은 시대별 특징을 구분하여 내용과 연구방법을 정리하였고, 마지막으로 최근의 연구 동향 및 향후 전망을 제시하였다. 최종 정리된 상세분야 내용들을 요약하면 다음과 같다.

상세분야 ①은 대기오염 LRT 모델 개발 및 적용 분야로서 배출, 이동, 대기화학, 침적 과정이 모두 포함된 3차원 대기질 모델링 연구가 핵심이며, 여러 통계모형들 (예를 들어 PMF 등)의 적용연구 또한 통계조사에 포함시켰다. 상세분야 ②에는 LRT 대기오염물질의 기여율 산정 연구 분야로서 3차원 대기질 모델연구로 계산되는 미세먼지, 오존 등의 LRT 기여도 산정 기법과 그 결과에 대한 해석을 포함하였으며 각 방법 간 장단점 및 도출된 최근의 기여율을 정리하였다. 상세분야 ③에는 캠페인 및 위성 연구와 연관된 연구분야로서 대규모 캠페인 연구와 연관된 LRT 모델링 연구를 포함시켰으며, 아울러 정지위성을 포함한 위성 자료로부터 연구되는 오존 및 (초)미세먼지의 LRT 관련 연구들을 정리하였다. 마지막으로 상세분야 ④에서는 기타 연구 분야로서 황사를 제외한 대기오염 모델링과 연관성을 다루는 여러 연구, 예를 들어, 오존과 미세먼지 (에어로졸) 등의 LRT 현상과 연관되는 국지 및 종관기상을 이용한 오염물질 이동경로 (trajectory) 연구, 지상 원격관측 활용 연구, 최근의 온실기체 LRT 연구 등 LRT와 연관된다고 판단되는 연구는 상세분야 ④ 영역에 포함시켰다.

LRT 연구를 위한 측정 분석적 연구 (예를 들어 황해상에서의 항공기 관측 및 분석연구), 2000년 초반부터 자주 발생했던 황사 관련 연구 등은 KOSAE 학술지에 다수의 논문이 출판되었으나 시대적 통계조사에만 포함시켰을 뿐 상세분야 연구에서는 제외하였다. 또한 시대별 연구쟁점 정리 과정에서 당시의 연구 특성을 반영하기에 KOSAE 국내 학술지 논문만으로 부족하다고 판단되는 경우 국외 SCIE 저널에 출판된 논문들도 본 연구에 부분적으로 인용하였다.

3. 결 과

3. 1 대상 오염물질의 시대별 특징

위에서 기술한 연구방법에 따라 선별된 논문의 총수는 초창기~2000년까지 약 36편, 2001~2010년 22편, 2011~2020년 93편, 2021년 이후 4년간 55편으로 조사되었다. 주요 대기오염 LRT에 관한 연구내용은 표 1에 요약하였고, 시대별 대상 오염물질의 LRT 통계 결과는 그림 1에 제시하였다. 그 결과 대기오염물질의 LRT 연구는 발행 초창기에도 활발하였음을 알 수 있고 LRT 연구가 가장 활발하였던 기간은 2011~2020년이었으며, 2021년 이후에는 4년의 짧은 기간임에도 불구하고 적지 않은 논문 편수가 출판되었음을 알 수 있다 (그림 1).

Table 1.

List of long-range air pollutant transport studies over the past 40 years published in the KOSAE journal.

Fig. 1.

Percentage distribution of KOSAE manuscripts on long-range transport processes in modeling studies, divided into four periods: through 2000, 2001~2010, 2011~2020, and after 2020.

시대별 LRT 대상물질의 특징으로서, 1990년대 이전 포함 2000년까지의 주요 주제는 산성침적 (acid deposition)으로서 황이 포함된 산성비를 주제로 다룬 연구가 전체 비율 중 제일 높은 36%로 나타났다 (그림 1). 당시 중국에서 배출된 대기오염물질, 특히 공장 등 산업부문 점오염원으로부터 주로 배출되는 황의 LRT 현상을 다룬 논문이 활발하게 발표되었다 (Chun et al., 1994; Koo et al., 1989; Park et al., 1989; Shin et al., 1986). 국내에서는 1990년 이후 저황유 사용 등 정부의 노력으로 일부 공단을 제외하고는 아황산가스 농도가 연평균 10 ppb 이하의 낮은 수준을 보였으므로 자체 기여도가 아닌 외부에서 유입되는 LRT 연구 (예: Chung and Kim, 1991)가 핵심 주제였음을 알 수 있다 (표 1과 그림 1).

1990년대의 모델링 연구로서 산성침적의 LRT 기작을 모의하기 위한 3차원 모델의 개발과 관련된 논문, 예를 들어 STEM-II (Sulfur Transport Eulerian Model-II), RAINS-ASIA (Regional Air pollution INformation and Simulation-Asia) 등의 모델링 연구가 발표되었으며 (Lee et al., 1995; Lee et al., 1994), 2000년대에 와서도 계속되었다 (Yeo and Kim, 2005; Kim et al., 2003a). 모델 연구와 병행하여 항공기 관측과 같은 측정기반 연구도 1990년대 후반부터 2000년 중반까지 산성침적 연구가 활발하였음을 논문을 통해 확인할 수 있다 (Han et al., 2006a; Kim et al., 1999a; Hong et al., 1997; Kim et al., 1997). 1990년대의 동아시아 영역을 대상으로 산성비의 LRT 국외 연구는 EANET (Acid Deposition Monitoring Network in East Asia) 등 측정 분석적 연구가 시작되었으며 (Endo et al., 2011), 한국 모델링 연구를 중심으로 진행된 장거리 이동 오염물질사업 (Long-range Transboundary Pollutants over NortheaSt Asia; LTP) 또한 이 시기에 다루어졌다 (Park et al., 2005). 당시의 동아시아 시대적 상황에서의 주 핵심 의제는 황에 의한 산성침적을 주제로 하는 배출원-수용지 관계 (Source-Receptor Relationship; SRR)였으며 이후에도 연구의 핵심은 한중일 3 국가 간 황의 LRT 현상과 침적량에 대한 SRR 계산이었다 (Kim et al., 2012a).

1990년대 후반에 접어들면서 전 세계적으로는 고농도 오존과 오존의 LRT 현상이 주목받았다. 오존-해륙풍과 같은 국지 순환과 연동, 특히 해안가에 있는 큰 항구도시에서 고농도 오존 생성과정이 많이 다루었으며, 성층권 유입 등의 문제도 지적되면서 오존의 LRT 연구가 주목받았다. 국내 연구에서도 1990년 후반부터 2010년까지는 오존 (39%), 미세먼지 (22%) 및 황사 (22%) 등 다양하게 진행되었고, 반면 산성비 혹은 산성침적을 대상으로 하는 연구는 9%에 그쳤다 (그림 1). 이 기간 오존 문제가 부상하면서 오존의 LRT 연구가 크게 부상하였고 이후에도 지속되었다 (Kang and Kim, 2013; Han et al., 2006a; Oh and Kim, 2004). 이 기간에는 국내 대도시 중심의 고농도 오존 해결을 위한 전구물질들, 즉 질소산화물이나 휘발성 유기화합물의 저감 선별 문제 등이 모델링 연구를 통해 많이 다루었고 이에 따른 도심지에서의 VOC 현황, 광화학 스모그에 의한 오존의 생성 원인 등의 연구 결과들이 측정기반 연구와 함께 2000년 초반까지 논문의 주류를 이루었다 (Han et al., 2006b; Kim et al., 2003b; Kim and Ghim, 2001; Shin and Lee, 2001; Jeon and Kim, 1999).

2010년대의 주요 LRT 이슈는 단연 (초)미세먼지 (PM₁₀ 혹은 PM_2.5) 주제가 주류를 이루었다. 특히 PM_2.5의 현업 예보제 도입 등 사회적 관심이 높아지면서 학술지의 PM_2.5 논문 편수는 전체의 60% 이상을 차지하였고 (그림 1), 반면 산성침적 연구 논문은 전무하였다 (그림 1). 특히 수도권에서 PM_2.5 고농도 사례가 증가하면서 LRT 모델링 연구와 저감정책을 위한 SRR 연구가 활발하였음은 논문 편수에서도 확연히 드러났다 (표 1). PM_2.5는 1차와 2차 오염물질이 동시에 섞여 있고 그 전구물질이 암모니아까지 포함되면서 지역별 최적의 해법을 찾기 위한 연구가 큰 이슈였으며, LRT 모델링을 이용한 민감도 연구 논문도 자주 등장하였다 (Park and Cho, 2020; Song et al., 2020).

2021년 이후에도 PM_2.5의 LRT 연구는 계속되고 있다. 측정 분석적 측면에서 COVID-19를 지나면서 PM_2.5 고농도 사례가 급감하고 있고 그 농도 또한 감소하였으나 여전히 LRT 연구의 주요 대상물질은 PM_2.5임을 알 수 있다 (그림 1). 이와 아울러 PM_2.5 관련 위성연구 논문 급증 및 오존 연구가 활발해지는 경향을 보인 것은 주목할 만하였다 (그림 1). 위성 논문의 증가는 PM_2.5 현업 예보와 함께 위성자료, 환경정지위성 GEMS (Geostationary Environmental Mon-itoring Spectrometer)의 등장과 직접적으로 관계가 있을 것으로 판단된다 (Chang et al., 2023; Lee and Bae; 2023). 최근에는 이산화탄소, 메탄 등 온실기체의 증가가 지속되고 있어서 (Lee et al., 2024b), 온실기체의 LRT 연구는 전 지구적인 모델과 연동하여 (Kim et al., 2024a, 2024b) 진행되고 있음을 확인할 수 있다 (그림 1과 표 1) .

결론적으로 학술지의 국내 LRT 관련 연구논문의 역사는 1차 대기오염물질인 황에서 2차 오염물질인 오존 혹은 PM_2.5로 그 대상이 변천되었고, 주요 LRT 오염물질의 변화에 따라 계절 특성 혹은 저감 우선순위 등의 연구 주제 또한 변천사를 주도하였음을 확인할 수 있다.

3. 2 상세분야별 연구 결과

3. 2. 1 모델 개발 및 적용 연구

KOSAE 학술지 초창기부터 통계 기반의 여러 모형 혹은 측정자료를 이용한 분석기법들, 예를 들어 수용모델인 CMB (Chemical Mass Balance) 모형, 측정성분 기반의 분석기법인 PMF (Positive Matrix factorization)를 이용하여 고농도 사례의 원인 해석 및 기여도 추정 연구 등이 진행되었다. 이러한 모형들은 어느 한 대기오염물질에 특정되지 않고 다양하게 적용되었고 최근에도 그 원인 해석에 자주 사용되었다 (Ryoo et al., 2022; Hwang et al., 2020; Han et al., 2006b; Moon et al., 2006; Shin et al., 2006; Hwang and Kim, 2003). 반면 국내 3차원 기상역학 기반의 격자 모델링 연구는 이때까지 국내 학술지 논문은 초창기에는 전무하였음을 확인할 수 있었다.

중규모 3차원 기상 모델에 화학반응까지 고려한 모델링 연구는 1990년대 후반부터 확인된다 (Koo et al., 1989). STEM-II 모델의 개발 (Lee et al., 1995, 1994), RADM (Regional Acid Deposition Model) (Chang et al., 1987), ADOM (Acid Deposition and Oxidant Model) (Venkatram et al., 1988), RAINS-ASIA 모델의 적용 연구 (Yeo and Kim, 2005)는 산성침적현상을 모의하기 위한 대표적인 연구이다. 그러나, 당시 3차원 모델링 결과는 배출량 자료의 불확도 등 여러 요인으로 인하여 중국 동부의 황의 배출량을 2배, 5배 등 증가시키는 시나리오 연구를 많이 수행하였으며, SO₂, NO_x, HNO₃ 측정 농도 등의 부재로 검증이 어려웠던 시기로 분류할 수 있을 것이다.

2000년대에 와서 LRT 모델 연구에서 주목할 만한 사실은 3차원 공용모델 (community model)인 CMAQ (The Community Multiscale Air Quality Modeling System)의 국내 저변 확대이다. 공용모델 CMAQ의 등장으로 국내 모델링 연구뿐만 아니라 국제협력 연구, 예를 들어 MICS-Asia (Model Intercomparison Study-Asia) (Carmichael et al., 2002), LTP 연구 사업 등의 모델링 연구에도 공용모델이 중요한 도구로 활용되었다 (Kim et al., 2021a, 2011). 이에 따라 CMAQ 모델 등 3차원 대기질 모델을 사용한 황의 LRT 및 산화과정 연구가 구체적으로 수행되었는데, 그 대표적인 주제가 LRT 과정에서 산화된 황의 비율에 대한 모델링 연구이다. 그림 2(a)에서 제시한 것처럼 한국, 중국, 일본의 지상 배경 농도 측정소에 측정한 각 나라별 SO₂와 SO₄^2-의 비 (ratio)를 모델링 연구를 통해 도출하는 것이 당시의 주요 관심사였고 (Park et al., 2012), 연구 결과, 즉 SO₄^2-/SO₂ 값은 한국의 경우 중국의 약 1/4 수준을, 그리고 일본은 한국의 1/2 수준이 당시의 결과였다. 이와 병행하여 황산화물의 SRR 계산이 주요한 관심 의제로 연구가 시작하였으며 2010년에 와서는 고농도 PM_2.5의 주요 성분인 질소산화물로 급격히 전환되었다.

Fig. 2.

Distribution patterns of: (a) SO2 , SO42- and the sulfur ratio (SO2/SO42-) among three countries: China, Korea, and Japan (Park et al., 2012); (b) PM2.5 contributions from emission source regions in Northeast Asia to Seoul Metropolitan Area (SMA) during a high PM2.5 concentration period in February 2014 (Kim et al., 2016a); (c) domestic and foreign contributions to PM2.5 concentrations due to variations in anthropogenic emissions (Nam et al., 2019); and (d) scatter plots between simulated daily maximum 1-hour O3 concentrations and zero-out concentrations (ZOC) of Chinese NOx emissions from INTEX-B over the SMA during May to July 2014 (Kim et al., 2017).

2011~2020년도의 LRT 모델링 연구는 동북아시아 기상장 정확도를 높이기 위하여 기상 관측자료를 동화 (assimilation)하여 실제에 가깝게 그 입력자료를 고도화하는 연구 (Choi et al., 2019; Kim et al., 2019; Park et al., 2015), 현업 기상모델과 직접 커플링하거나, 배출량 개선을 위한 인버스 모델링 기법을 도입하여 배출량을 보정하는 연구 (Choi et al., 2018) 등 다양한 연구내용이 확인된다. 모델링뿐만 아니라 측정분야에서도 PM_2.5의 질량농도와 황과 질소산화물 성분을 감시하는 연구가 활발하였고, 그 생성과정과 원인물질 특성 연구 둥 다양한 기체 및 입자상 물질의 물리 및 화학적 특성을 연구한 결과가 출판되었다 (Noh, 2020, 2018; Lim et al., 2018). 공용모델인 CMAQ 모델링 연구뿐만 아니라 오픈소스 모델인 CAMx (Comprehensive Air Quality Model with Extension)을 이용한 PM_2.5 연구 등이 등장하였고 (예: Choi et al., 2018; Ju et al., 2018), 전지구규모 대기화학 모형인 GEOS-Chem (Goddard Earth Observing System-Chemistry)을 이용한 연구 또한 주목할 만하였다. 즉, 전지구규모 GEOS-Chem의 모델 결과를 지역모델인 CMAQ의 경계조건으로 접합하여 동아시아 미세먼지 혹은 오존농도 모의에 미치는 영향을 정량적으로 연구하거나 (Choi and Koo, 2013) 시베리아 산불과 같은 사건이 한반도에 미치는 영향을 분석하는 연구 등이 수행되었다 (Park et al., 2009; Lee et al., 2004).

2016년에는 국립환경과학원과 미국 NASA와 공동으로 KORUS-AQ (KORea-United States Air Quality) 캠페인이 수행되면서 항공기 관측을 이용한 상층 대기오염물질 측정자료를 확보할 수 있었으며, 캠페인 기간의 기상 관측선 기상 1호 등 해양에서의 에어로졸 및 미세먼지의 다양한 화학성분 등의 관측 연구가 수행되었다 (Cha et al., 2016; Park et al., 2016). KORUS-AQ 캠페인 연구는 PM_2.5의 LRT 연구가 가속화되는 계기가 되었고, 캠페인 연구에서 측정된 항공기 및 기상 관측선 등 대기 및 해양에서의 PM_2.5의 물리화학적 자료는 3차원 모델링 연구와 연동함으로써 LRT 모델에 필요한 배출량 개선연구 등이 수행된 바 있다.

2020년 이후에는 COVID-19 기간을 지내면서 PM_2.5 농도 감소에도 불구하고 연구의 핵심 대상 오염물질은 여전히 PM_2.5로 나타났으며, 2000년대 후반부터 오존 연구가 15% 이상의 꾸준한 증가 경향을 보였다 (그림 1). PM_2.5 기여도 연구는 공용모델인 CMAQ 모델링뿐만 아니라 CAMx 모델링 연구가 급증하였음을 확인할 수 있는데, CAMx 모델링 연구의 핵심은 동북아 국가 간 LRT 연구보다는 수도권을 포함한 국내 지자체별 PM_2.5 기여도 분석 연구가 주류를 이루었다 (Park et al., 2023a; Bae et al., 2021a; Bae et al., 2021b; Kang et al., 2021). 최근에는 위성 자료로부터 대기오염물질의 LRT 특성을 규명하는 연구가 급격히 증가하는 양상을 보였으며 (그림 1), 향후 기후변화에 대한 사회적 관심과 더불어 기후변화에 직간접적으로 영향을 끼치는 대기오염물질의 감소 정책이 주목된다.

3. 2. 2 기여율 산정 연구

국가별 혹은 지역별 장거리 이동되는 대기오염물질의 기여도를 정량적으로 도출하는 SRR 연구는 국내에서도 자주 수행되었다. SRR 관계는 SRR (i, j) 행렬로 나타내는데, 배출 지역을 i개, 수용 지역을 j개로 분류하였을 때 각 행렬 성분을 모델링으로 계산하게 되면 배출원-수용지 간 기여도 SRR (i, j) 관계가 완성된다. SRR (i, j) 계산을 위하여 3차원 모델을 이용할 경우 민감도 (Sensitivity) 방법과 표식자 (Tagging) 방법으로 구분된다.

민감도 계산 방법에는 각 배출원의 배출량에 변화를 주어 나타나는 수용지에서의 농도 변화를 토대로 기여도를 유추하는 방법으로, 지금까지 가장 많이 사용해 온 대표적인 방식은 BFM (Brute Force Method), DDM (Decoupled Direct Method), HDDM (High-order Decoupled Direct Method) 방식이 있다. BFM 방식은 배출원의 배출량을 강제로 줄여서 수용지의 영향을 계산하는 방법으로서 배출원의 배출량을 제로로 하는 Zero-out 기반의 방식이 오래전부터 모델링 연구에 사용되어 왔다 (Kajino et al., 2011; Lin et al., 2008). 그러나 이 방법은 비선형 반응 때문에 오존이나 PM_2.5 연구에는 과소평가된다는 단점이 지적되기도 하여 배출량 감축량을 100% (Zero-out)가 아니라 적절한 삭감율을 결정하는 연구가 국내에서도 수행되었다 (Nam et al., 2019). DDM 혹은 HDDM 방법은 오존과 미세먼지의 비선형성을 완화하기 위하여 배출량-농도 사이의 민감도 계수를 추정하여, 배출량 변화 대비 농도 변화를 수학적으로 정밀하게 계산하는 방법이다. 1차 민감도 계수만을 고려하는 방법이 DDM이고 2차 계수까지 고려하면 HDDM인데, 공용모델인 CMAQ에서도 DDM 혹은 HDDM 모듈의 사용이 가능해지면서 국내에서도 이를 이용한 다수의 연구논문이 발표되었다 (Bae et al., 2018; Kim et al., 2016a).

표식자 (Tagging) 방법은 배출 단계에서 배출원에 표식을 붙여 이동 및 생성에 따른 농도 변화를 추적한다. 현재 상용모델인 CMAx 모델에 탑재된 미세먼지 기여율 계산용 PSAT (Particle source apportionment technology)과 OSAT (Ozone source apportionment technology) 방법이 표식자 방법으로 분류된다. 특히 CAMx의 PSAT 모듈은 한국뿐만 아니라 중국, 일본, 대만 등 국내외 연구자들에 의해 동아시아 황산염 혹은 질산염 에어로졸의 SRR (i, j) 계산이 사용되어 왔다 (Park et al., 2023a; Nam et al., 2019; Choi et al., 2018; Itahashi et al., 2017; Kim et al., 2016a). 국내 연구 결과에 따르면 동북아시아 영역에서 배출원 구분을 남한, 북한, 중국 등 6개로 구분하여 수용지에서의 SRR 계산 결과는 기여율이 중국 약 52%, 북한 18%, 남한 자체 기여율 (2014년 2월 24~27일 기준) 21%를 도출한 바 있으며 (그림 2(b)), BFM의 비선형성에 기여하는 오차를 추정한 논문, 즉, 배출원 배출량을 20%, 40%, 60%, 80%, 100% 삭감한 각 모델링 결과를 통해 그 차이를 약 10% 이하의 정량화한 연구 등이 확인되었다 (그림 2(c)). 반면, CAMx-PSAT 방법과 유사한 표식자 방법인 ISAM (The Integrated Source Apportionment Method) 모듈이 CMAQ 모델에 탑재된 CMAQ-ISAM 모델이 국외 특히 중국을 중심으로 지역 PM_2.5 기여도 연구에 많이 사용되었으나 (예: Kwok et al., 2013), KOSAE 논문에서는 CMAQ-ISAM을 이용한 연구 결과는 보고되지 않은 것으로 확인된다.

오존의 저감 정책을 위한 SRR 연구로서 CMAQ-HDDM 방법으로 수도권 시간평균 오존농도에 대한 외부의 기여도를 추정해 본 결과 중국의 기여도는 (2014년 5~7월 INTEX-B 배출량 기준) NO_x 배출량 기여도 36~39% (그림 2(d)), VOC 배출량 기여도 18~20% 등으로 계산되었고, 오존농도의 중국 전체 기여도는 50% 정도임을 도출한 바 있다 (Kim et al., 2017). 향후에도 정확한 저감 정책을 도출하기 위하여 보다 정교하고 심도있는 SRR 계산 방법론 및 그 적용 연구가 더 필요할 것으로 판단된다.

3. 2. 3 위성 및 대규모 캠페인 연구

인공위성 연구는 GEMS 자료가 생산되기 이전에도 자주 활용되었다. 그 예로 NASA의 Aura 위성에 탑재된 Ozone Monitoring Instrument (OMI), Terra 및 Aqua 위성에 탑재된 Moderate Resolution Imaging Spectro-radiometer (MODIS) 등의 연구가 확인된다 (Lee and Bae, 2023; Kim et al., 2012b). 2010년 후반에는 미세먼지 현업 예보가 위성자료를 활용하면서 동북아시아 미세먼지 진단, 측정 분석적 연구 등의 결과가 학술지에 게재되기 시작하였다. 특히 GEMS는 세계 최초 정지궤도 환경위성이라는 점에서 전 세계적으로 주목을 받았으며, GEMS 산출물은 현재 대기질 정보 14종 (에어로졸, 이산화질소, 이산화황, 오존 등)의 자료가 2021년부터 공개되었다. 이후 포름알데히드 등 7종의 정보가 추가 공개되면서 실시간 대기질 감시에 활용이 가능해졌으며 (Chang et al., 2023), 동북아시아의 대기질, 산불감시, 기후변화 유발물질 감시 등을 위한 중요한 도구로 활용되었다 (Lee and Kim, 2024; Lee and Bae, 2023; Chang et al., 2022).

GEMS 위성자료의 활용 및 검증 연구는 KORUS-AQ와 그 후속 캠페인 GMAP (the GEMS Map of Air Pollution campaign) (Chang et al., 2022) 등의 연구와 연동되어 LRT 연구 또한 상호보완적으로 수행되었다. 캠페인 기간에는 GEMS 위성자료 검증을 위한 항공기 관측뿐만 아니라 지상 원격 관측장비인 Max-DOAS를 설치하여 GEMS 환경 위성 검증에 필요한 기체상 오염물질 (NO₂, O₃, HCHO)의 농도를 상세히 측정할 수 있었고, 2021에는 신규 관측장비인 Car-DOAS를 이용하여 수도권 대기오염물질 배출량과 미량기체의 공간 비균질성에 대한 관측을 진행하여 위성자료와 비교하였다 (Chang et al., 2022). 이후 여러 후속 캠페인을 통해 대기질 모델링 연구와 위성연구가 연동되어 검증 및 상호 보완 연구가 지속되고 있다.

국내에서는 KORUS-AQ와 같은 항공기 관측 연구 이외에도 서해상 관측 공백을 해소하기 위하여 2018년부터 수행된 ‘지상- 선박-위성-항공기’ 동시 관측하는 서해상 대기질 입체관측 캠페인 (YEllow Sea-Air Quality; YES-AQ)을 매년 수행해 오고 있다 (Kim et al., 2022a; Shin et al., 2022). 이 캠페인을 통해 서해상 에어로졸의 물리적 (수농도, 크기분포), 화학적 (질량농도, 화학 조성), 광학적 (산란계수, 흡수계수) 특성과 이들 황해상 공간분포 및 고농도 사례들에 대한 상세 분석이 수행되고 있는데, 향후에도 항공기 관측과 연관된 연구가 수행될 것으로 기대된다 (Park et al., 2023b).

3. 2. 4 기타 장거리 이동 연구

동아시아는 편서풍 지대에 속하여 한·중·일 3국을 포함한 동북아시아 지역을 대상으로 기상에 따른 LRT의 영향을 파악하기 위하여, 역궤적 (Backward trajectory) 분석을 이용한 LRT 연구가 많이 시도되었다. 그 예로 HYSPLIT 모델 (Hybrid single-particle lagrangian integrated trajectory)을 이용하여 역궤적을 분석한 연구 (Kim et al., 2018; Bae et al., 2017; Park et al., 2012), 국가 측정소 혹은 대도시 중심으로 기상영향만을 고려하여 대기오염물질의 역궤적을 다루는 연구들이 초창기부터 수행되었고 (Chung, 1996; Kang et al., 1993; Yoon and Park, 1991), 역궤적 기반의 군집분석 (Cluster analysis)과 PSCF (Potential source contribution function) 분석 등 (Oh et al., 2017; Cheong and Lee, 2006) 대기오염물질의 LRT 특성 연구가 다양하게 다루어졌다. 최근에 와서는 LRT와 직접 연관되지는 않으나 위성 관측자료 기반의 (초)미세먼지의 광학적 특성 등을 다루는 연구 혹은 위성 산출을 위한 알고리즘 연구들은 최근까지 활발하였으며 (Lee and Bae, 2023; Zhai et al., 2021), 이러한 연구 결과들은 향후 LRT 연구에 매우 활용 가능성이 높을 것으로 판단된다.

2000년 이후의 지상 원격 측정 연구가 활발해지면서, 이를 이용한 대기오염물질 감시 연구가 꾸준히 수행되었다. 예를 들어 AERONET 선포토메터, 스카이라디오미터, 네펠로메터 등 지상 원격장비를 활용한 에어로졸 특성이나 광학깊이 분석 등의 연구 결과가 많으며 입자상 대기질의 LRT의 지역 특성을 파악하는 데 활용되었다 (Kim et al., 2021b; Noh, 2020; Lim et al., 2018). 특히 2000년 이후 다양한 관측기반 연구가 구체화되면서 이러한 원격탐사 연구들은 KORUS-AQ 캠페인 등과 연동되었으며 항공기 관측자료에 나타난 입자상 오염물질의 화학성분별 자료가 수집되면서 국내뿐만 아니라 외국 SCIE 저널에 다수 게재된 것으로 확인된다.

이 외에도 본고에서는 제외하였으나 황사 관련 연구는 지금까지 꾸준히 수행되었으며, 최근에는 온실기체 모니터링 연구 (Kim et al., 2024a, 2024b), 머신러닝 기법을 이용한 모델링 및 모니터링 연구가 급증하고 있으며 (예: Kim et al., 2023, 2022b), 오존 존데를 이용한 오존의 연직 구조 연구 (Koo et al., 2024) 등 연구 방법 또한 다양해지고 있다.

4. 장거리 이동 연구의 미래 연구 전망

우리나라는 중위도 편서풍 지대에 위치하고 있어서 대기오염물질의 LRT 연구는 계속될 것으로 예상된다. 최근에는 대규모 캠페인, 위성자료, 지상 원격관측자료와 함께 모델링 연구가 통합적으로 이루어질 것으로 전망됨에 따라 독립적인 개별 연구보다는 통합적 연구가 탄력을 받을 것으로 전망된다. 또한 지금보다 더 정교한 지상 원격측정장비가 개발되거나 보편화될 것으로 예상되어 스카이라디오미터를 활용한 에어로졸 광학적·물리적 특성 연구, 초분광계 (hyperspectrometer)를 활용한 지상 관측 장비 등이 광역적으로 활용될 가능성이 크고, Pandora, Max-DOAS, Car-DOAS와 같은 지상 원격측정 연구가 상층 항공 측정기기 (GCAS, GeoTASO)와 입체적으로 연동하여 다양한 LRT 오염물질 농도를 산출하는 연구가 가속화될 것으로 전망된다. 최근 동아시아를 중심으로 구축된 Pandora Asia Network (PAN) 및 SIJAQ 캠페인 기간의 GeoTASO 항공 관측 실험, 그리고 개발중인 한국형 GeoTASO (EMSA)의 관측 결과는 향후 주요 대기오염 배출원 지역의 상세 시·공간 농도 특성 변화뿐만 아니라 대기질 모델의 모의 결과가 개선될 전망이며 최신 장비에 의한 위성, 항공기 등의 관측 분석, 모델링 개선연구 등이 계속 수행될 전망이다 (그림 3(a)).

Fig. 3.

Schematic of (a) ASIA-AQ (post-KORUS-AQ) campaign (Source: James Crawford, CEOS AC-VC-18 meeting)(left panel); and (b) Geostationary Air Quality Constellation, covering most polluted regions in the Northern Hemisphere, showing the spatial coverage of GEMS over Asia, TEMPO over North America, and Sentinel-4 over Europe (right panel) (Kim et al., 2020).

또한 위성 기술의 발달로 인하여 동북아시아 규모에서 확장하여 전 지구적 규모의 환경 모니터링 연구 또한 지금보다 더욱 확대될 것으로 전망된다. 최근의 GEMS 정지위성 연구 결과에 의하면 기존의 극궤도 환경위성에서 제공하지 못하던 다양한 대기환경에서의 일변화 정보를 제공하고 있으며, 이를 통해 대기오염 LRT 연구에도 계속 활용될 것으로 판단된다 (Chang et al., 2022; Baek et al., 2017). 특히 GEMS를 시작으로 한 일련의 정지궤도 대기질 관측 위성들, 즉 동아시아 지역을 대상으로 하는 GEMS를 시작으로, 북미 지역의 NASA TEMPO, 유럽 지역의 ESA Sentinel-4가 발사되었거나 발사될 예정이어서 북반구 주요 고농도 대기오염 지역을 포괄하게되므로 (그림 3(b)) (Kim et al., 2020) 대기오염 LRT 연구의 대상범위는 동아시아를 넘어서 더욱 넓은 대륙 간 LRT 현상으로 연구영역이 확대될 전망이다

아울러, 최근 기후변화에 대한 사회적 관심이 높아지고 있으며, 온실기체 배출량이 가장 많은 동아시아 지역에서는 온실기체 감소 정책이 계속 주목을 받을 것으로 전망된다. 기후변화에 의한 기온의 증가 현상은 장거리 이동되는 오염물질 중에서 특히 기온에 민감한 오존이 주목받을 것으로 전망되며, 기후변화가 진행됨에 따라 메탄 등 온실기체에 대한 감시 연구가 현재 활발해지고 있으며 (Lee et al., 2024b; Kim et al., 2024a, 2024b), 온실기체의 LRT 감시 연구가 점차 강화될 것으로 전망된다. 따라서 동북아시아 지역기후에 미치는 종합적인 LRT 영향 연구를 위하여 대기 중 체류기간 (life time)이 짧음에도 불구하고 단기체류 기후변화 유발물질(Short Lived Climate Pollutants)의 지역 내 이동에 대한 연구 또한 주목받을 것으로 전망된다.

5. 결 론

본 연구에서는 과거 40년간 KOSAE 학술지에 출판된 대기오염물질 LRT 모델 개발 및 적용 결과들을 중심으로 그 현황과 변천사를 요약하였다. 대기오염물질의 LRT 분야를 4개의 세부분야: 모델 개발 및 적용, 대기오염물질 기여율 산정, 캠페인 및 위성 연구, 기타 연구분야로 나누어 각 세부분야별 대기보전학회지와 대기환경학회지에 게재된 논문을 검토하여 시대별 변천사와 LRT 모델링 연구내용을 세부분야별로 정리하였고, 최근의 연구 추세와 함께 향후 연구 전망을 조명하였다.

그 결과, 모델링 분야 LRT 연구 결과들은 시대에 따라 뚜렷한 변화를 거쳐 왔으며, 시대 순서대로 산성침적 또는 이와 연관된 황, 오존, 미세먼지, 온실기체 순서로 LRT 대상 물질이 변화하였음을 알 수 있었다. 최근의 연구논문 현황을 토대로 향후 LRT 연구를 전망해 본 결과, 환경정지위성인 GEMS의 결과물 활용 연구가 심화되고 있으며, 이에 따른 각종 알골리즘 및 위성자료 활용연구는 계속될 전망이다. 원격탐사 영역에서는 최첨단 대기환경 측정장비가 매우 빠른 속도로 발전하고 있으며 이에 따른 한반도 혹은 동아시아 대기질 LRT 연구 또한 대기질 모델링 연구와 연동되어 큰 시너지 효과를 낼 것으로 전망된다. 최근에는 기후변화에 대한 사회적 관심이 높아지고 있으며, 메탄 혹은 단기체류 기후변화 유발물질과 같은 대기오염물질이 새로운 LRT 연구대상 오염물질로 주목을 받을 것으로 전망된다. 급격히 변화하는 대기환경분야의 최근 현황 및 미래 연구 흐름에 발맞추어 향후 대기환경 모델링 분야에서의 성공적인 연구를 기대해 본다.

Acknowledgments

본 논문은 부산대학교 기본연구지원사업 (2년)의 지원을 받아 수행되었습니다.

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