1~4차 미세먼지 계절관리제 기간 시도별 PM_2.5 및 NO₂ 농도에 대한 국내 배출영향 변화

1. 서 론

2022년 국내 연평균 초미세먼지 (PM_2.5) 농도는 18 μg/m³로 대기환경기준인 15 μg/m³를 만족하지 못하였다 (KMOE, 2023a). 국내 PM_2.5 농도는 겨울철 동안 다른 계절에 비해 높아지며, 환경부에서는 2019년 12월부터 미세먼지 계절관리제 (이하, ‘계절관리제’, Seasonal PM Management)를 통해 평상시보다 강화된 배출 관리를 시행하고 있다 (NAIR, 2023; Bae et al., 2023b; Kang and Kim, 2022b). 계절관리제 시행 이후 국내 PM_2.5 농도는 줄어드는 추세이긴 하나, 4차 계절관리제 (2022년 12월~2023년 3월) 동안 황사일을 제외한 평균 PM_2.5 농도는 24.6 μg/m³로 여전히 높았고, 일평균 대기환경기준인 35 μg/m³를 초과한 일수는 20일에 달하였다 (KMOE, 2023b).

환경부에 따르면 대기질 대책 수립 및 시행에 따른 배출 감소에 의해 1~4차 계절관리제 기간 평균 국내 PM_2.5 농도는 1.5 μg/m³가량 감소하였다 (KMOE, 2023b, 2023c, 2022, 2021, 2020). 다만, 이는 국내 전 지역 평균적인 PM_2.5 농도 변화를 분석한 것으로 국내 시도별 변화는 검토되지 못하였다. 대상 기간 동안 국내 지자체들은 PM_2.5 개선을 위한 다양한 대책을 마련하고 배출량을 감축하였으며, 이 밖에도 COVID-19 발생 등 다양한 사회적 요인에 따라 국내 배출량은 변동하였을 것으로 판단된다 (Kang et al., 2020).

이러한 상황에서 계절관리제 기간 동안 PM_2.5 농도 변화의 원인을 분석하려는 선행 연구가 있었다. Bae et al. (2022b)은 1~3차 계절관리제 기간에 대해 PM_2.5 농도의 변화 요인을 기상과 국외 및 국내 배출영향으로 나누어 살펴보았고, 대상 기간 PM_2.5 농도 감소 가운데 35%가 국내 배출 변화에 의한 것으로 제시하였다. 또한 Bae et al. (2023b)에서는 2차 계절관리제 기간을 대상으로 국내 배출량 저감에 의해 개선될 수 있는 PM_2.5 농도를 최대 11.7 μg/m³로 분석하였다. 다만, 이러한 분석 결과는 배출영향을 어떻게 추정하는지에 따라 달라질 수 있다. 더욱이, 1~4차 계절관리제 기간 동안 국내 배출량 변화에 의해 PM_2.5 농도가 얼마나 개선되었는지를 종합적으로 분석한 연구는 제한적이다.

PM_2.5는 대기 중 체류시간이 길어 장거리 이동이 가능하다 (Kim et al., 2023a; Kim et al., 2017a; Seinfeld and Pandis, 2016). 특히, 고농도 PM_2.5 사례 동안 풍상 지역으로부터 대기오염물질이 장거리 이동되어 국외 배출영향이 높아지는 것으로 알려져 있다 (Bae et al., 2023a; Kang et al., 2023; Kim et al., 2023a). 이와 유사하게 국내 한 시도에서 배출되는 전구물질은 해당 지자체는 물론 주변 지역의 PM_2.5 농도에도 영향을 미칠 수 있다 (Bae et al., 2021; Kim et al., 2021e; You et al., 2020; Ju et al., 2018). 한 시도에서의 PM_2.5 농도 변화는 해당 시도에서의 배출량 변화뿐 아니라, 이웃한 다른 지자체 또는 국외 배출량 변화의 영향을 받을 수 있다 (Kim et al., 2020b). 따라서 지자체별 계절관리제 시행 또는 자체 배출량 변화만을 분리하여 대기질 변화를 평가하기는 쉽지 않다.

국내 PM_2.5 농도에 대한 배출 기여도 산정에는 다양한 방법이 적용될 수 있으며 (Bae et al., 2023b), 대기질 모사를 활용하여 국외 기여도를 산정하고 관측 농도와의 차이로부터 국내 기여도를 계산할 수 있다 (Bae et al., 2023a; Kim et al., 2021d, 2017b). 이때 사용되는 대기질 모사에서는 기상 자료 외에 배출량 입력자료가 필요하며, 주로 상향식 배출목록이 이용된다. 상향식 배출목록은 작성되는 시점과 적용 시점의 차이, 이용되는 자료와 산정 자료의 불확도 등이 포함되며, 모델의 불완전성 또한 모사 결과의 오차로 작용하여 산정되는 국외 기여도의 불확도로 이어질 수 있다 (Kim et al., 2024b; Bae et al., 2023a, 2023b; Bae and Kim, 2022; Kim et al., 2017a). 이러한 제한점을 해결하기 위한 방안으로 Bae et al. (2022a)은 풍상의 관측 농도와 모사 농도의 비를 이용하여 상향식 배출목록 기반으로 산정된 국외 기여도를 보정하는 방법을 제안하였다. 이 방법을 이용할 경우 보다 현실성 있는 국내 PM_2.5 기여도를 산정할 수 있으나, 아직 적용된 사례는 드물다.

한편, 장거리 이동이 가능한 PM_2.5와 달리 NO₂는 대기 중 체류시간이 짧으므로, 한 지자체의 NO₂ 농도 변화는 그 지자체의 배출량 변화를 반영할 수 있다 (Han and Kim, 2015). 따라서 NO₂는 지자체별 배출량 변화를 평가하는 지표로 활용할 수 있으나, 국내에서는 이와 같은 접근이 시도된 바 없다. 이와 관련된 연구로 국내에서는 TROPOMI 등 위성 관측자료를 이용하여 도시 규모의 NOx 배출량을 검토하였으며 (Yang et al., 2023; Bae et al., 2020a; Kim et al., 2020a), 중국의 경우 위성 NO₂ 관측 자료를 통해 중국에서 COVID-19 전후 지역별 CO₂ 배출 변화를 추정하였다 (Li et al., 2023; Zheng et al., 2020).

계절관리제 기간 동안 국내 배출 변화와 관련된 PM_2.5 농도 변화를 살펴보기 위해 본 연구에서는 계절관리제 시행 이전과 1~4차 계절관리제 시행 기간 동안 지자체별 PM_2.5 농도 변화 가운데, 국내 배출 변화의 효과를 관측 자료와 대기질 모사를 동시에 이용하여 분리하였다. 국내 17개 지자체별 PM_2.5 농도에 대한 국내 배출영향을 국내 평균 및 타 시도와 비교하였으며, 대표적인 PM_2.5 전구물질인 동시에, 자체 배출량 변화에 의해 크게 좌우되는 NO₂ 농도 변화를 함께 비교하였다. 또한, 1~4차 계절관리제 기간 동안 지자체별 PM_2.5와 NO₂ 농도 변화 추세를 분석하기 위해 계절관리제 시행 이전 대비, 1차 계절관리제 대비, 전년 대비 등 기준 시점을 다양하게 접근하고, 그 결과를 논의하였다. 이를 통해 국내 PM_2.5 농도 변화에서 국내 배출영향이 차지하는 부분과 전구물질 배출량 변화 간의 상관성을 분석하여 향후 국내 대기질 개선 대책 마련 시 농도 중심의 관리 체계 구축의 필요성을 언급하였다.

2. 연구 방법

2. 1 대상 기간 및 지역

본 연구는 환경부에서 2019년 12월부터 시행하고 있는 계절관리제 기간을 대상으로 하였다. 계절관리제 동안에는 수도권의 5등급 차량 운행제한, 사업장 불법 배출 상시 점검, 집중관리 도로 선정 및 관리 강화 등 여러 부문에서 배출 저감을 위한 정책이 시행되며 (KMOE, 2024a), 2024년 1월 기준으로 5차 계절관리제가 진행 중이다. 또한, 해당 기간 동안에는 대기질 개선 대책과는 별도로 COVID-19, 경제 지수 변화 등 다양한 요인에 의해 국내 배출량이 변화했을 것으로 판단된다 (Cha et al., 2023; Kang et al., 2020). 따라서, 본 연구에서 언급하는 국내 배출량 변화는 대기질 대책은 물론 예기치 못했던 사회적 이슈에 의한 변화 등을 모두 포함한다.

계절관리제 기간 동안 국내 배출영향 변화에 의한 지자체별 PM_2.5 농도 변화를 살펴보기 위해 1~4차 계절관리제를 대상으로 연구기간을 설정하였고, 각각 S1~S4 (S1: 2019년 12월~2020년 3월, S2: 2020년 12월~2021년 3월, S3: 2021년 12월~2022년 3월, S4: 2022년 12월~2023년 3월)로 정의하였다. 이와 함께 계절관리제 기간과의 비교를 위해 계절관리제 시행 이전 기간 (BS: 2018년 12월~2019년 3월)을 추가로 설정하였다.

분석 대상 지역은 국내 17개 시도이며, 종합적인 분석을 위해 국내 평균을 추가하였다 (그림 1). NO₂와 PM_2.5 농도는 도로변 측정망을 제외하고 환경부에서 운영하는 도시대기측정망, 국가배경측정망, 교외대기측정망을 기반으로 분석되었다. 대기질 측정망의 위치는 매년 신설, 이동, 폐쇄 등의 이유로 달라지기에 분석방법의 일관성을 위해 전기간에 대해 2019년 기준 430개 측정망 (NIER, 2020)을 대상으로 하였고, 분석에 사용된 측정망의 위치는 그림 1에 제시하였다.

Fig. 1.

The modeling domains at horizontal grid resolutions of 27-km (Domain1) and 9-km (Domain2), the locations of seventeen provinces, and air quality monitoring sites (KR: South Korea, SO: Seoul, GG: Gyeonggi, IN: Incheon, CB: Chungcheongbukdo, CN: Chungcheongnam-do, SJ: Sejong, DJ: Daejeon, GJ: Gwangju, JB: Jeollabuk-do, JN: Jeollanam-do, KW: Gangwon, GB: Gyeongsangbuk-do, GN: Gyeongsangnam-do, DG: Daegu, UL: Ulsan, BU: Busan, JJ: Jeju).

2. 4 PM_2.5 국내 배출영향 산정

해당 기간 동안 국내 배출 변화를 정확히 파악할 수 있다면, 여기에 기상 영향을 더해 국내 배출영향 변화를 대기질 모사를 통해 다른 과정 없이 바로 추정할 수 있다. 그러나, 국내 PM_2.5 농도의 경우, 장거리 이동 영향 등 국외 배출영향이 적지 않으며, 대상 기간 동안 국내 배출량 변화를 정확히 추정하는 것 역시 배출목록 산정 시의 불확도, 배출저감 대책, COVID-19 등 사회 여건 및 경제 지수 등 다양한 영향으로 인해 쉽지 않다 (Kim et al., 2024b; Jia et al., 2023; Bae et al., 2022a; Kang et al., 2020). 이런 점을 고려하여 본 연구에서는 대상 기간 동안 국내 PM_2.5 농도는 국외 배출영향과 국내 배출영향의 합으로 가정하고, 국외 배출영향을 중국 등 관측 농도와 대기질 모사를 이용하여 우선 추정하였다. 그 다음, 국내 PM_2.5 관측 농도와 추정된 국외 배출영향의 차이로부터 국내 배출영향을 산정하였으며, 여기에는 해당 기간의 기상 영향이 포함되어 있다.

이러한 과정에서 국내 PM_2.5 농도에 미치는 국외 배출영향이 적지 않은 점을 고려하면 (Kim et al., 2023a; Kim et al., 2022c; Kim et al., 2017a) 정확한 국외 배출영향에 대한 파악이 중요하나, 대기질 모사 결과에는 다양한 입력자료의 불확도, 모수화 과정에 발생하는 대기질 모형 자체의 오차 등이 포함된다 (Cha et al., 2023; Bae et al., 2021; Huang et al., 2021). 이에 본 연구에서는 Bae et al. (2022a)에서 제안된 방법을 적용하여 국외 배출영향을 우선 보정하였으며, 이를 포함한 PM_2.5 국내 배출영향 산정 방법을 그림 2에 도식하였다.

Fig. 2.

Schematic diagram of adjustment of foreign emissions impact and estimation of domestic PM2.5 emissions impact.

국내 PM_2.5 농도에 대한 국외 배출영향 산정을 위해 우선 상향식 배출목록 기반의 기본 모사를 수행 한 다음, 이와는 별도로 국외 배출량을 50% 삭감한 후 민감도 모사를 수행하였다. 이때, 배출목록 기반의 국외 배출영향(Foreign Emissions Impact, FEI_base)은 기본 모사와 민감도 모사의 결과로부터 식 (1)과 같이 계산할 수 있다(Kim et al., 2024a; Bae et al., 2020c).

$\[ \begin{array}{c}{\mathrm{F}\mathrm{E}\mathrm{I}}_{\mathrm{b}\mathrm{a}\mathrm{s}\mathrm{e}\mathrm{ }}=\left({\mathrm{M}\mathrm{O}\mathrm{D}}_{\mathrm{b}\mathrm{a}\mathrm{s}\mathrm{e}\mathrm{ }}^{\mathrm{d}\mathrm{o}\mathrm{m}\mathrm{e}\mathrm{s}\mathrm{t}\mathrm{i}\mathrm{c}\mathrm{ }}-{\mathrm{M}\mathrm{O}\mathrm{D}}_{\mathrm{\Delta }{\mathrm{\epsilon }}^{\mathrm{f}\mathrm{o}\mathrm{r}\mathrm{e}\mathrm{i}\mathrm{g}\mathrm{n}\mathrm{ }}}^{\mathrm{d}\mathrm{o}\mathrm{m}\mathrm{e}\mathrm{s}\mathrm{t}\mathrm{i}\mathrm{c}\mathrm{ }}\right)\\ \times \frac{100\mathrm{\%}}{\mathrm{\Delta }{\mathrm{\epsilon }}^{\mathrm{f}\mathrm{o}\mathrm{r}\mathrm{e}\mathrm{i}\mathrm{g}\mathrm{n}\mathrm{ }}}\end{array} \]$

(1)

여기에서 $$ {\mathrm{M}\mathrm{O}\mathrm{D}}_{\mathrm{b}\mathrm{a}\mathrm{s}\mathrm{e}}^{\mathrm{d}\mathrm{o}\mathrm{m}\mathrm{e}\mathrm{s}\mathrm{t}\mathrm{i}\mathrm{c}}$$와 $$ {\mathrm{M}\mathrm{O}\mathrm{D}}_{\mathrm{\Delta }{\mathrm{\epsilon }}^{\mathrm{f}\mathrm{o}\mathrm{r}\mathrm{e}\mathrm{i}\mathrm{g}\mathrm{n}}}^{\mathrm{d}\mathrm{o}\mathrm{m}\mathrm{e}\mathrm{s}\mathrm{t}\mathrm{i}\mathrm{c}}$$는 각각 기본모사와 민감도 모사로부터 계산된 국내 지역에 대한PM_2.5 모사 농도이며, Δε^foreign는 민감도 모사에서의 국외 배출 삭감율 (50%)을 의미한다.

기본 모사 농도가 관측 농도를 정확히 재현할 경우 식 (1)에서 계산된 값을 그대로 국외 배출영향으로 이용할 수 있으나, 대부분의 경우 관측 농도와 모사 농도는 편차를 보인다. 따라서, 식 (1)에서 산정된 국외 배출영향을 보정하기 위해, 국외 지역에 대한 PM_2.5관측 농도 (OBS^foreign)와 기본 모사 농도 ($$ {\mathrm{M}\mathrm{O}\mathrm{D}\mathrm{ }}_{\mathrm{b}\mathrm{a}\mathrm{s}\mathrm{e}}^{\mathrm{f}\mathrm{o}\mathrm{r}\mathrm{e}\mathrm{i}\mathrm{g}\mathrm{n}}$$)의 비 (Adjusting Factor, AF; 식 2)를 계산하였고 (Bae et al., 2022a; Bae & Kim, 2022), 이를 FEI_base에 곱하여 수정된 국외 배출영향 (FEI)을 산정하였다 (식 3).

$\[ \mathrm{A}\mathrm{F}=\frac{{\mathrm{ }\mathrm{O}\mathrm{B}\mathrm{S}\mathrm{ }}^{\mathrm{f}\mathrm{o}\mathrm{r}\mathrm{e}\mathrm{i}\mathrm{g}\mathrm{n}\mathrm{ }}}{{\mathrm{ }\mathrm{M}\mathrm{O}\mathrm{D}\mathrm{ }}_{\mathrm{b}\mathrm{a}\mathrm{s}\mathrm{e}\mathrm{ }}^{\mathrm{f}\mathrm{o}\mathrm{r}\mathrm{e}\mathrm{i}\mathrm{g}\mathrm{n}\mathrm{ }}} \]$

(2)

$\[ \mathrm{F}\mathrm{E}\mathrm{I}={\mathrm{F}\mathrm{E}\mathrm{I}}_{\mathrm{b}\mathrm{a}\mathrm{s}\mathrm{e}\mathrm{ }}\times \mathrm{A}\mathrm{F} \]$

(3)

이때 AF 계산에 사용된 PM_2.5 관측 농도와 모사 농도는 각 기간에 대해 (BS, S1~S4) 그림 1에 보인 중국의 관측 농도와 해당 관측소 격자에 대한 모사 농도를 평균하여 이용하였다. 이후 국내 측정소별로 기간 평균 PM_2.5 관측 농도 (OBS^domestic)에서 측정소가 위치한 격자에 대해 산정된 국외 배출영향 (FEI)을 뺀 나머지 농도를 국내 PM_2.5 농도에 대한 국내 배출영향 (DEI)으로 정의하였다 (식 4).

$\[ \mathrm{D}\mathrm{E}\mathrm{I}={\mathrm{O}\mathrm{B}\mathrm{S}}^{\mathrm{d}\mathrm{o}\mathrm{m}\mathrm{e}\mathrm{s}\mathrm{t}\mathrm{i}\mathrm{c}\mathrm{ }}-\mathrm{F}\mathrm{E}\mathrm{I} \]$

(4)

시도별 국내 배출영향은 대기질 측정망의 위치를 기준으로 지자체별로 평균하여 이용하였고, 각각의 기간 (BS~S4)에 대해 계산하였다. 국내 전체 평균의 경우 모든 측정소를 동시에 평균하여 산정하였다.

Kim et al. (2024b)에 따르면, 2016년 이후 5년 동안 국내 NO₂ 관측 농도는 23% 감소하였으며, 이 가운데 국외 배출영향이 차지하는 비중은 2% 이내로 작았다. 이런 점에서, 본 연구에서는 대상 기간 중 국내 NO₂ 농도 변화는 국내 배출영향 변화에 의한 것으로 가정하였다. 이후 국내 배출영향 가운데, PM_2.5와 NO₂에 대한 국내 배출영향을 필요에 따라 각각 ‘PM_2.5 배출영향’과 ‘NO₂ 배출영향’으로 기술하였다.

3. 연구 결과

3. 1 PM_2.5 및 NO₂ 관측 농도와 국내 배출영향 변화

1~4차 계절관리제 기간 (S1~S4)의 국내 평균 PM_2.5 농도는 계절관리제 시행 이전 기간 (BS 평균 PM_2.5 농도: 33.2 μg/m³)과 비교하면 각각 8.8, 9.2, 10.4, 8.7 μg/m³만큼 감소하였다 (그림 3(a)). Son et al. (2020)에 따르면 BS 기간과 비교하여 1차 계절관리제 기간 (S1)의 PM_2.5 농도는 기상과 배출량 변화에 의해 각각 8.5%, 16% 감소하였다. 그럼에도 불구하고 1~4차 계절관리제 기간별 PM_2.5 평균 농도는 22.8~24.5 μg/m³ 로 여전히 높은 수준으로, 해당기간 동안 모든 17개 시도에서 연평균 대기환경기준 (15 μg/m³)을 만족하지 못하였다. 따라서, 연평균 대기환경기준을 만족하기 위해서는 계절관리제 기간은 물론, 그 외 기간에 대해서도 배출 관리가 추가적으로 필요해 보인다. 또한 BS 기간을 제외하면, S1~S4 기간 동안 시도별 PM_2.5 농도 변화는 BS 기간을 포함한 변화에 비해 작았고, S4 기간 동안 국내 평균 PM_2.5 농도는 바로 전 기간인 S3과 비교하여 오히려 1.7 μg/m³만큼 상승하였다.

Fig. 3.

Changes in provincial (a) PM2.5 and (b) NO2 concentrations during the seasonal PM management periods. ‘BS’ represents ‘Before Seasonal PM management’ while ‘S1’ through ‘S4’ denote the 1st to 4th seasonal PM management periods, respectively. The dotted line represents overall average concentration in South Korea. Local government abbreviations are the same as shown in Fig. 1.

반면, 국내 평균 NO₂ 농도는 PM_2.5 농도와는 달리 대상 기간 동안 전반적인 감소 추세를 보였다 (그림 3(b)). 국내 평균 NO₂ 농도는 BS 기간 22.9 ppb였으며, S1~S4 기간에는 19.1~20.3 ppb로 관측되었다. 다만, S3와 S4 동안 국내 평균 NO₂ 관측 농도는 19.1 ppb로 유사하였다. NO₂는 1차 대기오염물질로 대기 중 체류시간이 짧아 장거리 이동이 어려움을 감안할 때 (Seinfeld and Pandis, 2016), NO₂ 농도 감소는 상당 부분 해당 지자체의 NOx 배출량 저감 노력에 의한 것으로 해석할 수 있다. 그 예로, 지표 관측뿐 아니라, 위성 관측 등을 통해 국내 도시별 NO₂ 농도의 시공간 변화를 연구한 바 있다 (Yang et al., 2023; Kim et al., 2020a). 이러한 접근으로 국내에서도 NOx 배출량 등 대기오염물질의 지속적인 감소를 확인하였다 (Colombi et al., 2023; Bae et al., 2020b). 반면 앞서 설명한 PM_2.5 농도의 경우, NOx 등 배출량 변화는 물론 기상 요인이 크게 작용하며, NOx 배출량 감소가 오히려 PM_2.5 농도 증가를 유발하기도 한다 (Ma et al., 2022; Kim et al., 2021a; Huang et al., 2020). 따라서 S3 → S4 구간에서 NO₂ 농도는 유사한 반면, PM_2.5 농도가 증가한 이유는 국내 배출량의 증가보다는 기상이나 외부 유입의 변화, 또는 화학 반응의 비선형성 등에 의한 것으로 판단된다.

대상 기간 동안 시도별 NO₂ 농도 차이는 20.1 (S4)~23.7 (S1) ppb이었고, 최고 농도를 보인 지자체의 NO₂ 농도는 최소 농도를 보인 지자체의 약 3.6배이었다. 예를 들어, S3 동안 NO₂ 관측 농도는 서울 (SO)에서 30 ppb 내외로 가장 높았고, 제주 (JJ)에서 8.1 ppb로 가장 낮았다. 전체 대상 기간 동안 PM_2.5 농도는 충북 (CB)에서 27.7~43.1 μg/m³로 가장 높았으나, NO₂ 농도는 서울에서 28.4~35.9 ppb로 가장 높았다. 다만, 기간별 NO₂ 농도의 증감 정도는 지자체마다 차이를 보였으며, 이러한 점을 감안하여 PM_2.5 배출영향 변화와 NO₂ 배출영향 변화의 상관성을 3.3절에서 분석하였다.

그림 4(a)는 시도별 PM_2.5 농도 중 국외 배출영향을 제외한 국내 배출영향 (DEI)만의 변화를 보인 것이다. 국내 배출영향은 2.4절에서 설명한 것처럼 관 측 농도와 대기질 모사에서 계산된 국외 배출영향의 차이로부터 계산하였고, 기본 모사에 대한 모사 수행평가는 그림 S1과 표 S1에 수록하였다. 국내 PM_2.5 기 본 모사 농도는 관측 농도와의 비교에서 BS~S4 각 각에 대해 R 0.8~0.9, NME 20.3~24.2%, NMB -18.7~13.8%로, Emery et al.(2017)이 제안한 기준 (criteria for 24-hr PM_2.5: R≥0.4, NME≤50%, NMB ≤±30%)을 만족하였다.

Fig. 4.

(a) Changes in domestic emissions impact on provincial PM2.5 concentrations during the seasonal PM management periods, and (b) changes of DEI and FEI compared to BS and the ratio of ΔDEI to ΔPM2.5 between S1 and S4.

BS 대비 S1 동안 PM_2.5 농도에 대한 국내 배출영향은 대부분의 지자체에서 감소하였으나 (평균 5.0 μg/m³ 감소), S1~S4 기간에 대한 국내 배출영향의 변화는 시도별 차이를 보였다. 또한 계절관리제 기간 중 S3 대비 S4에는 국내 시도별 PM_2.5 관측 농도는 0.0~3.3 μg/m³ 범위에서 증가하였으나 시도별 PM_2.5 배출영향은 -1.5~2.7 μg/m³ 사이에서 증감을 보였다. 이러한 국내 배출영향의 시도별 차이에는 배출뿐 아니라 기상 영향이 더해질 수 있다. 하지만, 국외 배출영향 역시 국내 유입 후에는 국내 배출영향과 동일한 기상 영향을 받는다고 전제하면 대상 기간 동안 시도별 국외 배출영향 변화의 차이가 국내 배출영향 변화보다 작다는 점에서, 국내 시도별 배출량 변화 역시 PM_2.5 농도 감소에 중요한 역할을 했을 것으로 판단된다 (그림 4(b)). 다만, BS 기간을 제외하면 S1~S4 기간 동안 국내 평균 및 시도별 PM_2.5 농도에 대한 국내 배출영향은 15 μg/m³ 미만으로 국내 연평균 대기환경기준보다 낮았다. 따라서 대상 기간 동안 국내 배출영향 못지 않게 국외 배출영향에 대한 관심과 추이 분석이 중요해 보인다.

그림 4(b)에서 BS 대비 S1~S4 기간의 평균적인 PM_2.5 농도 변화 중 DEI가 차지하는 비율은 국내 평균 61.2%로, 국내 배출영향 감소가 국외 배출영향 감소 (39%)보다 크게 기여하였다. 시도별로는 충북에서 BS 대비 S1~S4기간 동안 PM_2.5 농도는 14.3 μg/m³로 국내 지자체 가운데 가장 크게 감소하였고, 이 중 국내 배출영향은 10.7 μg/m³로 전체 PM_2.5 농도 감소의 74.5%를 차지하였다. 대부분 PM_2.5 농도 감소가 큰 지자체일수록 국내 배출영향에 의한 농도 감소 비율이 높았다. 국내 배출영향의 변화보다 국외 배출영향의 변화가 큰 지자체는 충남, 인천, 경남으로 각각 PM_2.5 농도 감소 중 국내 배출영향 변화의 기여율이 각각 38.8, 33.8, 28.0%였다. 특징적으로 강원의 경우, 자체 배출이 적음에도 불구하고 PM_2.5의 농도 감소 폭이 크고, 그 중 국내 배출영향의 변화가 크게 나타났는데, 이는 풍상에 위치한 수도권의 배출 감소 영향이 함께 반영된 것으로 보인다.

3. 2 시도별 PM_2.5 및 NO₂ 국내 배출영향 변화 비교

앞절에서 살펴본 것처럼 대상 기간 동안 PM_2.5와 NO₂ 배출영향의 변화는 시도별, 기간별로 차이를 보이므로 (그림 3과 4 참고), 기준 시점 설정에 따라 국내 배출영향에 대한 평가가 달라질 수 있다. 예를 들어, PM_2.5 배출영향은 BS 기간을 기준으로 살펴보면 뚜렷하게 감소하였다. 하지만 S1을 기준으로 분석하면, S2 동안 PM_2.5 배출영향은 강원에서는 3.8 μg/m³ 감소한 반면, S2를 기준으로 분석하면 S3 기간 PM_2.5 배출영향은 0.7 μg/m³ 증가하였다. 이처럼 비교 방법에 따라 S1~S4 기간 동안 지자체별 국내 배출영향에 대한 평가가 달라질 수 있다. 이러한 점에서 본 연구에서는 방법론에 설명한 것과 같이 1) BS 대비 변화, 2) S1 대비 변화, 그리고 3) 이전 연도 대비 변화로 기준 시점을 다양하게 설정하고 접근을 시도하였다.

1~4차 계절관리제 기간 동안 국내 평균 PM_2.5 배출영향은 BS, S1, 전년 대비로 계산 시, 각각 5.7, 0.9, 1.5 μg/m³ 감소하였으며, NO₂ 배출영향은 3.3, 1.0, 0.9 ppb 감소하였다. PM_2.5 배출영향과 NO₂ 배출영향 모두 BS 기준 대비 변화가 가장 컸으며, 이는 계절관리제 시행 직후 국내 PM_2.5와 NO₂ 농도가 다른 기간과 비교하여 감소 폭이 가장 컸기 때문이다. 다만, S1 대비, 그리고 전년 대비 변화가 BS 대비 변화에 비해 작은 점에서 BS → S1 구간에 걸쳐 나타난 국내 배출영향 변화에는 정책적 효과 외에도 COVID-19로 인한 국내 배출량 변화, 기상과 같은 다른 요인이 복합적으로 작용한 것으로 판단된다 (Cha et al., 2023; Kang et al., 2020).

BS (ΔDEI_BS), S1 (ΔDEI_S1), 그리고 전년 대비 (ΔDEI_PY)로 살펴본 PM_2.5와 NO₂ 배출영향은 대부분의 지자체에서 감소하였다 (그림 5). 전년 대비 시도별 국내 배출영향 (ΔDEI_PY)의 경우 PM_2.5는 0.1~2.6 μg/m³만큼, NO₂는 0.3~1.9 ppb만큼 감소하였고, 이는 해당 기간의 기상 조건이 반영된 결과이다. 본문에는 보이지 않았으나 BS 수준으로 배출량을 고정할 경우 대상 기간 동안 기상 변화는 S1~S4 기간 평균 국내 NO₂ 농도를 0.2 ppb (시도별 표준편차 1.9 ppb) 감소시켰다. 국내 배출영향 변화에서 기상 영향을 구분하는 것은 후속 연구로 진행할 예정이다.

Fig. 5.

Changes in (a) PM2.5 and (b) NO2 domestic emissions impacts during the seasonal PM management periods for the seventeen provinces. Local government abbreviations are the same as shown in Fig. 1. ‘BS’, ‘S1’, and ‘PY’ represents ‘Before Seasonal PM management’, ‘1st seasonal PM management periods’, ‘Previous Year’, respectively. Red, yellow, and blue set the reference years to ‘BS’, ‘S1’, and ‘PY’, respectively, and donate the calculated concentration change.

BS 대비로 살펴보면 PM_2.5 배출영향 (ΔDEI_BS)은 1.4~10.9 μg/m³만큼 감소하였고, 모든 지자체에서 전년 대비 감소보다 더 큰 폭으로 감소하였다. NO₂도 세종을 제외하면 BS 대비 배출영향 감소가 전년 대비 감소에 비해 컸다. 하지만 S1을 기준 시점으로 설정할 경우, BS 또는 전년 대비보다 국내 배출영향의 감소는 줄어들었고, 일부 지자체에서는 PM_2.5 및 NO₂ 배출영향이 오히려 증가하였다. 이는 S1 동안 PM_2.5와 NO₂ 배출영향이 S2~S4보다 낮았기 때문이며, S1 동안 PM_2.5와 NO₂ 농도 감소에 기여했던 기상과 같은 동인들이 S2~S4 기간 중 약화되었기 때문으로 이해된다.

하지만 지자체별 PM_2.5 배출영향과 NO₂ 배출영향의 변화가 항상 일치하지는 않았다. 예를 들어 S1 기간 동안 광주 (GJ), 울산 (UL), 부산 (BU) 등에서 PM_2.5 배출영향은 감소하였으나 NO₂ 농도는 오히려 증가하였고, 이와 반대의 경향을 보이는 지자체 (전북, 강원)도 확인되었다. BS 기간 동안 세종에서 PM_2.5 배출영향 감소는 충북과 전북 다음으로 높았으나, NO₂ 배출영향 감소는 17개 지자체 가운데 가장 낮았다.

이상의 분석을 통해 다음과 같은 몇 가지 사항을 정리할 수 있다. 첫째, 계절관리제 시행 이후 지자체별 PM_2.5와 NO₂ 농도에 대한 국내 배출영향은 전반적으로 감소하였으나, 일부 지역과 시기 동안 증가를 보였다. 둘째, 일정 기간에 대한 지자체별 PM_2.5 농도 또는 국내 배출영향 변화 분석 시에는 고정된 특정 시점을 기준으로 하기보다는 전년 동기 대비 변화로 전체 기간에 대해 살펴보는 것이 타당해 보였다. 특정 기간에 대해 한 지자체의 관측 농도에 이상치 (outlier)가 포함될 경우, 해당 기간을 기준으로 분석된 장기 추세는 이상치의 영향으로 인해 잘못된 분석으로 이어질 수 있다. 따라서, 국내 시도별 대기오염물질의 농도 또는 배출영향의 장기 변화를 분석할 때에는 특정 기간을 기준으로 정하기보다는 이전 동기 대비 변화를 이용하는 것이 이상치에 대한 영향을 최소화할 수 있을 것으로 보인다. 마지막으로, 각 지자체의 PM_2.5 배출영향과 NO₂ 배출영향의 변화 추세는 반드시 비례하지는 않았다. 이에 대해서는 3.3절에서 보다 자세히 살펴보았다.

3. 3 PM_2.5 배출영향 변화와 NO₂ 배출영향 변화의 상관성

그림 6은 4년간 전년 대비 (ΔDEI_PY)로 평균된 대상 기간의 지자체별 PM_2.5 배출영향 변화와 NO₂ 배출영향 변화 간 상관성을 보인다. 1~4차 계절관리제 기간 동안 해마다 국내 PM_2.5와 NO₂ 농도에 대한 국내 배출영향 (=배출+기상)은 각각 1.5 μg/m³, 0.9 ppb만큼 감소하였으며, 시도별로는 각각 0.1~2.6 μg/m³, 0.3~1.9 ppb만큼 감소하였다.

Fig. 6.

Scatter plot of the annual mean changes in PM2.5 and NO2 domestic emissions impacts during the seasonal PM management periods for the seventeen provinces. The 1 : 2 to 2 : 1 line represents the ratio of PM2.5 and NO2 domestic emissions impacts changes. The size of circles is the sum of PM2.5 and NO2 domestic emissions changes.

대상 기간 동안 4개 시도를 제외한 13개 시도에서는 PM_2.5와 NO₂ 배출영향 감소의 비가 1 : 2~2 : 1 사이에 위치하였으며, 이들 간의 상관계수는 0.60이었다. 다만, 일부 시도의 경우 NO₂ 배출영향이 크게 감소하지 않았음에도 PM_2.5 배출영향은 다른 시도에 비해 크게 감소하였으며, 반대로 NO₂ 배출영향이 크게 감소하였음에도 PM_2.5 배출영향은 타 시도에 비해 개선 정도가 낮은 시도 역시 확인되었다. 이는 국내 배출에 의한 PM_2.5 농도 변화가 다양한 전구물질 배출 변화에 따라 결정되고, 주변의 시도와 배출영향을 서로 주고받기 때문으로 이해된다.

국내 평균적으로 감소한 NO₂ 배출영향은 0.9 ppb로 국내 관측에서 측정된 0.2 정도의 Nitrogen Oxidation Ratio (NOR)로 질산암모늄으로 생성된다고 가정하면 (Kim et al., 2022a; Kim et al., 2022b), 이는 0.6 μg/m³에 해당한다. 이는 간단한 계산값이나, 본 연구에서 추정된 국내 평균 PM_2.5 배출영향 변화 (1.5 μg/m³)의 40% 수준으로, 1~4차 계절관리제 기간 동안 국내 NO₂ 배출영향 감소는 PM_2.5 배출영향 감소의 일부만을 설명할 수 있다. 또한, NOR을 0.2로 가정한 것은 기존 관측 연구에 기반한 것으로 실제 국내 배출영향은 이보다 낮을 것으로 예상된다 (Kang and Kim, 2022a). 이와 같이 NO₂ 배출영향 변화 대비 PM_2.5 배출영향 변화가 큰 이유는 다음과 같은 점을 고려할 수 있다.

첫째, 시도별 PM_2.5 배출영향의 감소가 해당 지자체의 자체 배출량 감소와 상관성이 높다고 가정할 경우, PM_2.5 배출영향 감소는 NO₂ 배출영향 감소가 아닌, 다른 전구물질의 배출 감소에 의한 것일 수 있다. 이에 대한 확인을 위해서는 배출량 변화와 관측 자료를 통해 어떤 PM_2.5 구성 성분의 농도가 감소했는지 등에 대한 면밀한 조사가 필요하다. 예를 들어, 그림 6에서 세종, 강원, 전북의 경우, PM_2.5 배출영향은 각각 2.5, 2.0, 2.0 μg/m³ 감소하여 타 지자체 대비 감소폭이 높았으나, NO₂ 배출영향 감소는 0.3, 0.3, 0.4 ppb로 전남을 제외하면 국내 지자체 중 가장 낮았다. 환경부 자료에 의하면 계절관리제 기간 (S1~S4) 동안 주요 배출 삭감 대상 물질은 SOx와 NOx이었고, 각각 계절관리제 시행 전 배출량 (CAPSS 2016 기준 12~3월의 배출량)의 28~35%, 13~15%만큼 감축되었다 (KMOE, 2024c). SOx의 경우 전국 규모의 배출량 감소는 높았으나, 세종, 강원, 전북의 배출량은 국내 배출의 0.0~4.5%로 낮았고 (Choi et al., 2021), 겨울철 동안 SO₂ → 황산염으로의 전환율도 높지 않다 (Kang and Kim, 2022a, 2022b; Qi et al., 2022). Primary PM_2.5 (PPM_2.5) 역시 중요한 관리 대상이나, 국가대기오염물질 배출량 (CAPSS) 2017 기준 세종, 강원, 전북에서 배출되는 PPM_2.5은 각각 국내 전체 배출의 0.4, 4.5, 3.9% (Choi et al., 2021)로 낮았고, 계절관리제 동안 삭감 비율도 높지 않아 (약 20%) PM_2.5 배출영향 감소의 주된 원인으로 충분치 않다. 이러한 점에서 다른 전구물질의 역할 또는 규제 내에 포함되지 않은 오염원의 영향을 살펴보는 것이 필요하다. 또한, 규제 대상에 포함되지 않았던 배출량 변화를 포함하여, 전구물질 배출량 변화와 그에 따른 PM_2.5 배출영향 변화를 보다 면밀히 분석하기 위해서는 관측 자료를 이용하여 구성 성분별 변화를 살펴보는 등의 심도 깊은 추가적인 연구가 요구된다.

둘째, 본 연구에서 계산된 PM_2.5 배출영향은 해당 지자체의 자체 배출량을 포함한 국내 전체 배출량에 의한 기여를 의미한다 (2.3절 참고). 특히, PM_2.5의 생성 과정과 지역간 이동 가능성을 고려하면, 일부 시도에서의 높은 PM_2.5 배출영향 감소는 해당 지자체의 배출량 감소보다는 주변 지자체의 배출량 감소에서 기인했을 가능성이 있다 (Kang et al., 2021; Kim et al., 2021e; You et al., 2020). 예를 들어, Kim et al. (2021c)에 따르면 전북의 PM_2.5 농도에 대한 국내 타 지자체의 배출 기여도는 전북 자체 배출 기여도보다 높았으며, NOx에 의한 질산염 생성은 전북 자체 배출보다 타 지자체 배출에 의한 기여도가 2배 정도 높았다. Son et al. (2021)은 국내 중앙부에 위치한 충북의 PM_2.5 농도는 지리적 특성상 자체 배출영향보다는 주변 시도의 배출영향이 더 높음을 대기질 모사를 통해 설명하였다. 세종 역시, 충북과 지리적 위치가 비슷하므로 자체 배출영향보다는 주변 시도의 배출영향이 높을 것으로 예측된다. 특히, 상대적으로 작은 지자체 면적과 작은 배출량은 인근 시도의 배출영향을 상대적으로 높이는 이유가 될 수 있다. Kim et al. (2023b)은 수도권 배출영향에 의해 강원도의 오존 농도가 증가함을 보였으며, 이와 마찬가지로 PM_2.5 농도 또한 수도권 등 주변 시도의 배출영향을 받을 것으로 예상된다. 이처럼 해당 지자체의 배출 특성은 물론, 주변 여건을 고려하여 주변 지역으로부터의 배출영향을 함께 고려해야 하며, 이는 2차 대기오염물질의 관리가 점차로 중요해지는 국내 현 상황에서는 ‘농도’ 측면에서 대책의 효과를 분석할 수 있는 체계 마련의 시급성을 의미한다.

3. 4 시도별 PM_2.5와 NO₂ 배출영향 개선 평가

지난 1~4차 계절관리제 기간 동안 PM_2.5를 포함한 대기질 개선을 위해 배출량 삭감 등 다양한 정책적 노력을 펼쳐왔으나, 그림 6에 보인 바와 같이 대기오염물질 농도에 대한 국내 배출영향의 개선은 지자체마다, 대기오염물질에 따라 차이를 보였다. 본 절에서는 PM_2.5와 NO₂ 배출영향 변화를 AQI 변화로 환산하고, 그 결과를 그림 7에 제시하였다. 인천을 제외한 모든 지자체에서 지난 1~4차 계절관리제 기간 동안 대기질은 NO₂ 배출영향보다는 PM_2.5 배출영향 개선에 의한 AQI가 크게 개선되었다. 국내 평균 배출영향 변화에 의한 AQI는 PM_2.5와 NO₂에 의해 각각 14.5, 4.7만큼 감소하였다.

Fig. 7.

PM2.5 and NO2 Air Quality Indices due to changes in their domestic emissions impacts during the seasonal PM management periods for the seventeen provinces (KR: South Korea, SO: Seoul, GG: Gyeonggi, IN: Incheon, CB: Chungcheongbukdo, CN: Chungcheongnam-do, SJ: Sejong, DJ: Daejeon, GJ: Gwangju, JB: Jeollabuk-do, JN: Jeollanam-do, KW: Gangwon, GB: Gyeongsangbuk-do, GN: Gyeongsangnam-do, DG: Daegu, UL: Ulsan, BU: Busan, JJ: Jeju).

지자체별 AQI는 충북에서 34.4만큼 감소하여 17 개 지자체 중 가장 크게 개선되었다. 다만, NO₂ 배출영향 변화만을 분리하면 충북의 AQI 변화는 서울, 경기와 비슷하나, PM_2.5 배출영향 변화에 의한 AQI 변화는 두 지역들보다 크다. 따라서, 대상 기간 동안 충북의 대기질은 주변 지역의 배출영향을 받았을 가능성이 존재한다. 충북과 인접한 세종의 경우 PM_2.5 배출영향 변화에 의한 AQI 변화는 충북과 유사한 수준이나, NO₂ 배출영향 변화에 의한 AQI 변화는 국내 지자체 가운데 가장 낮았다. 강원과 전북 역시 전체 AQI 감소는 국내 평균보다 높았으나 NO₂ 배출영향 변화에 의한 AQI 감소 비중은 낮았다. 시도별 AQI 감소는 국민 건강 개선이란 측면에서는 고무적이나, 지속적인 대기질 개선을 위해서는 명확한 AQI 변화 원인 파악이 중요해 보인다.

반대로, 부산, 대구, 인천에서 NO₂ 배출영향 변화에 따른 AQI 개선 폭은 국내 평균에 비해 높았으나, PM_2.5 배출영향을 포함할 경우 전체적인 AQI 개선은 국내 평균에 비해 낮았다. 이와 관련하여 다양한 원인이 있을 수 있으나, 대기질 관리의 궁극적 목표는 대기오염물질의 농도 개선을 통한 국민 건강 증진이란 점에서 배출량 저감과 함께 대기질 변화를 평가하고 예측할 수 있는 체계 마련이 필요해 보인다.

4. 결 론

본 연구에서는 1~4차 미세먼지 계절관리제 (S1~ S4) 기간 동안 관측 농도와 대기질 모사 기법을 이용하여 국내 배출영향 변화에 의해 국내 평균 PM_2.5와 NO₂ 농도가 각각 1.5 μg/m³/year, 0.9 ppb/year 감소한 것으로 분석하였다. 이는 계절관리제 시행 전과 비교하여 국내에서 S1~S4 기간 동안 감소한 PM_2.5 농도의 61.2%에 해당한다. 다만, 해당 시기의 PM_2.5 배출영향 분석에는 대기오염물질의 농도에 영향을 미치는 기상 조건과 COVID-19 등으로 인한 국내 배출량 변화가 함께 반영되어 있다. S1~S4 기간 동안 국내 PM_2.5 배출영향은 모든 지자체에서 14 μg/m³ 이하로 유지되었다. 전년 대비로 계산된 PM_2.5 배출영향은 시도별로 0.1~2.6 μg/m³ 감소하였으며, NO₂ 배출영향은 0.3~1.9 ppb 감소하였다. 다만, 일부 시도의 경우 NO₂ 배출영향이 크게 감소하지 않았음에도 PM_2.5 배출영향은 다른 시도에 비해 크게 감소하였으며, 반대로 NO₂ 배출영향이 크게 감소하였음에도 PM_2.5 배출영향은 타 시도에 비해 개선 정도가 낮은 시도 역시 확인되었다. 이는 국내 PM_2.5 배출영향이 다양한 전구물질의 배출량 변화에 따라 결정되고, 한 지역의 배출 감소가 주변 시도의 대기오염물질 농도에 영향을 미칠 수 있기 때문이다. 일부 시도를 제외한 13개 지자체에서 PM_2.5 배출영향 변화와 NO₂ 배출영향 변화 간 상관계수는 0.6 수준이었으며, 1 : 2~2 : 1의 범위 내에 위치하였다. 기존 연구의 국내 NOR 등을 고려할 경우 NO₂ 배출영향 변화는 국내 PM_2.5 배출영향 변화를 최대 40% 정도 설명할 수 있었다.

대기환경연구소 등 관측 자료를 이용한 기존 연구에서 겨울철 국내 PM_2.5 농도가 높아질수록 질산염의 비중은 높아졌다 (Lee et al., 2024; Bae et al., 2019). 따라서, 국내 NOx 배출 감소는 궁극적으로는 질산염 농도의 감소로 이어질 것으로 예상된다. 다만, 수도권과 같이 NOx 배출이 높은 지역의 경우 충분하지 않은 NOx 배출량 감소는 오히려 질산염 농도 증가를 유발할 수 있으며, 국외로부터의 직간접적인 유입 영향도 정확하게 산정하기 어렵다 (Kim et al., 2021f, 2017c; Huang et al., 2020). 특히, 계절관리제 기간 동안 변화된 NOx 배출량은 물론 국내외 암모니아 배출 조건의 불확도와 그 영향을 감안할 때, 지표는 물론 상층 이동 등 PM_2.5의 거동을 물리화학적 과정에서 해석하는 것이 필요하다 (Yoo et al., 2024; Kim et al., 2023a, 2021a, 2021b; Bae et al., 2021).

이러한 점에서 국내 PM_2.5 농도 개선을 위해서는 PM_2.5와 같은 복잡한 대기오염 문제를 보다 과학적으로 분석하고, 이를 대기질 개선 대책 수립과 평가에 연계하는 것이 필요하다. 이를 위해 배출-관측-대기질 모사를 종합적으로 분석하고 이해할 수 있는 체계 마련과 이를 운용할 수 있는 인적 자원 확보는 향후 대기질 관리의 고도화 단계에서 불가피한 선택으로 예상된다. 본 연구에서는 AQI를 활용하여 PM_2.5 중량 농도 변화에 대한 건강영향을 살펴보았으나, 향후에는 PM_2.5 성분 농도가 고려된 건강영향 평가나 이를 반영할 수 있는 국내 AQI 마련이 필요해 보인다. 끝으로, 국내 모든 시도에서 최근 몇 년간 대기질은 개선되었으나, 건강영향 측면에서 살펴본 PM_2.5 및 NO₂ 배출영향의 감소는 지자체마다 차이를 보였다. 이러한 점에서 지자체별 배출 특성이 고려된 농도 저감 대책을 통해 대기환경기준을 달성하는 동시에, 실질적인 국민 건강에 대한 영향을 함께 평가하는 과정이 절실해 보인다.

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