배경지역 (백령도와 제주도) 미세먼지 오염특성 및 장거리 이동

1. 서 론

중국이나 몽골에서 불어오는 황사와 미세먼지 (PM_2.5)의 장거리 이동으로 인해, 국내에서 미세먼지 고농도 사례가 빈번하게 발생하고 있다. 이에 따라 국외 유입에 의한 미세먼지 장거리 이동 영향을 파악하기 위한 모니터링과 모델링 연구가 수행되고 있다 (Kim et al., 2021; Lee et al., 2017; Kim et al., 2014; Jeong et al., 2011). 2010년~2017년 국내 (백령, 서울, 중부, 호남, 영남, 제주) 연평균 미세먼지 농도 (24.7 μg/m³)에 대한 국외 유입의 영향은 40~65% 수준이었고 (Bae et al., 2020), 2017년 국외 유입 영향은 약 50% 수준이었다 (LTP, 2019). 또한, 인위적 오염원에서 배출되는 SO_X, NO_X, VOCs와 같은 기체상 전구물질도 국내에 유입되어 대기 중 화학반응을 통해 이차 에어로졸을 생성한다 (LTP, 2019; Park et al., 2018; Heo et al., 2016). 국립환경과학원은 국내 배경농도를 파악하고 오염물질의 국외 유입을 파악하기 위해, 1994년 파도리 측정소를 시작으로 국가배경농도 측정망을 설치·운영하고 있다. 2019년에 기존 7개소 (제주 고산리, 인천 덕적도, 인천 백령도, 인천 석모리, 경남 저구리, 경북 태하리, 충남 파도리)의 배경농도측정소가 개편된 후, 2020년에 측정소가 신설되어 총 11개소 (전남 가거도, 충남 격렬비열도, 제주 고산리, 전북 말도, 인천 백령도, 전남 안마도, 인천 연평도, 충남 외연도, 인천 울도, 경북 태하리, 전남 홍도)에서 고해상도의 배경지역 오염물질 측정을 수행하고 있다 (NIER, 2021). 선행 연구에서는 과거 배경농도측정소 자료를 활용하여 도서지역 대기오염도와 기상조건을 분석하였다 (Hwang et al., 2020).

2019년 12월 코로나 19가 발생하면서 전 세계적으로 사회, 경제, 환경 등 다양한 분야에 큰 영향을 미쳤으며, 이와 관련한 대기오염 연구가 활발히 수행되었다 (Collivignarelli et al., 2020; Nakada and Urban, 2020; Vuong et al., 2020). 예를 들어, 코로나 19로 봉쇄 정책이 시행됨에 따라 대구에서 기준성대기오염물질 (Criteria Air Pollutants: CAPs)인 PM_2.5, NO₂, CO, SO₂의 농도가 각각 31%, 36%, 43%, 21% 감소하였으며 (Vuong et al., 2020), 이탈리아에서는 교통 관련 오염물질 농도가 봉쇄 정책에 따라 급격하게 감소 (PM₁₀: 47%, PM_2.5: 47%, CO: 46%, NO_X: 73%)하였다 (Collivignarelli et al., 2020). 또한, 장기적인 대기오염 경향과 비교하였을 때, 브라질 상파울로에서 NO, NO₂, CO 농도가 5년 평균 대비 봉쇄 기간에 각각 77%, 54%, 65% 급감하였다 (Nakada and Urban, 2020). 따라서 최근 대기오염 추세를 평가하기 위해서는 코로나 19에 의한 국내 배출과 국외 유입의 변화를 파악해야 한다.

PM_2.5는 이온, 탄소, 금속성분으로 구성되어 있으며, 배출원과 배출량, 지리적 조건, 주요 기상인자 등의 영향에 따라 다양한 조성비와 분포특성을 보인다 (Yu et al., 2018). 주요 권역별 미세먼지의 화학조성을 파악하기 위해 국립환경과학원은 대기환경연구소를 설치·운영하고 있으며, (준)실시간으로 PM_2.5 성분 (이온, 탄소, 금속)을 측정하고 있다. 선행 연구에서는 2013년~2016년 전국 대기환경연구소 측정자료를 활용하여 미세먼지 고농도 사례의 특성을 규명하고 장거리 이동을 파악하였으며 (Ghim et al., 2019), 2013년~2015년 전국 대기환경연구소별 미세먼지의 화학적 특성 차이를 파악하고 기상인자와 장거리 이동 영향을 파악하였다 (Yu et al., 2018). 또한, 대표 배경지역인 백령도와 제주도에서는 미세먼지의 장거리 이동 영향을 파악하기 위한 연구가 활발히 수행되고 있다 (Lee et al., 2019b). 특히, 백령도와 제주도 대기환경연구소에서 산출된 자료를 활용하여 2013~2016년 제주 PM_2.5의 화학조성 변화와 장거리 이동 영향을 파악하였고 (Kim et al., 2020), 백령도 측정자료와 역궤적 분석을 통해 장거리 이동 영향을 평가하였다 (Park et al., 2018; Oh et al., 2017). 그러나 최근 코로나 19에 따른 배경지역 대기오염 추세와 국외 유입의 변화를 파악하고, 배경지역으로서 백령도와 제주도의 미세먼지 오염특성을 비교한 연구는 부족하다.

본 연구에서는 백령도와 제주도에 위치한 대기환경연구소의 2018년~2020년 측정자료를 이용하여 최근 배경지역의 미세먼지 오염특성과 장거리 이동을 파악하였다. 백령도와 제주도 대기환경연구소의 PM_2.5와 성분 (이온, 탄소, 금속) 농도의 추세를 비교하였으며, 배경농도측정소 3개소 (고산리, 백령도, 태하리)와 교외대기측정소 4개소 (덕적도, 석모리, 저구리, 파도리)의 미세먼지 오염특성을 파악하였다. 상관분석과 주성분 분석 (Principal Component Analysis: PCA)으로 오염원을 파악하고 하이브리드 수용모델을 이용하여 오염원 위치를 추정하였다. 이를 통해, 배경지역 미세먼지의 주요 오염원을 파악하고, 국내 배출과 국외 장거리 이동 영향을 평가하였다.

2. 재료 및 방법

2. 1 측정지점 및 활용 자료

본 연구에서는 백령도 (37.57°N, 124.30°E)와 제주도 (33.35°N, 126.39°E) 대기환경연구소에서 측정한 시간별 측정자료를 활용하였다 (그림 1). 백령도는 인천에서 약 180 km 떨어진 서해 최북단에 위치하여 국내에서 발생한 대기오염의 영향이 적을 뿐만 아니라 중국과 한반도 사이에 위치하여 중국으로부터 이동하는 대기오염물질의 영향을 우선적으로 관측할 수 있다 (Park et al., 2018). 제주도는 한반도 남단에서 약 100 km 떨어져 있으며 자체 배출의 영향이 매우 적으므로, 동북아시아 규모의 대기오염물질 장거리 이동을 평가하기 유리한 조건을 갖고 있다. 대기환경연구소 측정자료로는 PM_2.5 질량농도와 PM_2.5에 함유된 이온 (SO₄^2-, NO₃^-, NH₄⁺, Na⁺, K⁺, Mg²⁺, Ca²⁺, Cl^-), 탄소 (OC, EC), 금속 (Ti, V, Cr, Mn, Fe, Ni, Cu, Zn, As, Se, Pb) 성분, 기상자료 (풍향, 풍속, 기온, 상대습도)를 이용하였다. 미세먼지 연속측정기 (Beta Attenuation Monitor, MetOne Instrument Inc., BAM-1020, USA)를 이용하여 PM_2.5 질량농도를 (준)실시간 (시간별 42분 채취) 측정하고, 대기이온측정기 (Ambient Ion Monitor, URG Corporation, URG-9000D, USA)를 이용하여 이온을 (준)실시간 (시간별 55분 채취) 측정하였다. 온라인 X선 형광분석기 (Online-XRF spectrometer, Cooper Environmental Services, Xact 620, USA)를 이용하여 금속을 실시간으로 측정하고, 탄소 분석기 (OC/EC analyzer, Sunset Laboratory Inc., Model-4, USA)를 이용하여 OC/EC를 (준)실시간 (시간별 45분 채취) 측정하였다. 자세한 분석방법은 국립환경과학원 대기오염측정망 설치·운영지침에 제시되어 있다 (NIER, 2021).

Fig. 1.

(a) Locations of the Air Quality Research Centers and national background and rural monitoring stations, and the specific locations and photos of the (b) Baengnyeong and (c) Jeju Air Quality Research Centers.

연구기간으로는 코로나 19 발생 전후 대기오염 추세를 파악하기 위해, 2018년부터 2020년까지 3년을 선정하였다. 제주도와 백령도 대기환경연구소 측정자료와 함께 배경농도측정소 3개소 (고산리, 백령도, 태하리)와 교외대기측정소 4개소 (덕적도, 석모리, 저구리, 파도리)의 미세먼지 (PM₁₀, PM_2.5) 측정자료를 활용하였다 (표 1). 신설된 배경농도측정소 8개소 (가거도, 격렬비열도, 말도, 안마도, 연평도, 외연도, 울도, 홍도)는 2020년부터 측정자료를 제공하고 있어 본 연구에서 제외하였으며, 2019년 개편되기 전 기준의 배경농도측정소 7개소 (고산리, 백령도, 태하리, 덕적도, 석모리, 저구리, 파도리)의 측정자료를 이용하였다 (그림 1).

Table 1.

Summary of the datasets used in this study.

3. 결과 및 고찰

3. 1 배경지역 (백령도와 제주도) 시계열 분석

백령도 대기환경연구소의 3년간 (2018년~2020년) PM_2.5 연평균 농도는 각각 17.5 μg/m³, 20.3 μg/m³, 18.5 μg/m³이었으며 3년 평균 농도 (18.8 μg/m³)와 유사하였다. 일평균 PM_2.5 자료를 이용하여 Mann-Whitney Rank Sum test를 수행하였으며, 연도별 PM_2.5 농도는 통계적으로 차이가 없었다 (p>0.05). 제주도 대기환경연구소의 PM_2.5 연평균 농도는 2018년에 11.1 μg/m³, 2019년에 11.5 μg/m³, 2020년에 8.8 μg/m³이 고 3년 평균 농도는 10.5 μg/m³이었으며, 2020년에는 2018년과 2019년보다 통계적으로 낮았다 (Mann-Whitney Rank Sum test, p<0.05). PM_2.5 일평균 농도 기준 (35 μg/m³) 초과일은 백령도에서 2018년에 27일, 2019년에 45일, 2020년에 27일이었다. 2019년 백령도의 PM_2.5 기준 초과일은 1~3월 (25일, 45%)에 집중되어, 겨울철과 봄철 장거리 이동 영향으로 파악된다 (Lee et al., 2019a). 제주도 대기환경연구소 PM_2.5 3년 평균 농도는 백령도에 비해 44% 낮았으며, 제주도는 한반도 남단에서 약 100 km 떨어진 지리적 조건으로 동북아시아 규모의 대기오염물질의 장거리 이동을 평가하기에 매우 적합하다 (Lim et al., 2012). 제주도에서는 PM_2.5 일평균 기준을 2018년에 6일, 2019년에 8일, 2020년에 1일을 초과하였다. 코로나 19의 영향으로 산업활동이 감소하여 (Zhao et al., 2021), 2020년 제주도에서 PM_2.5 농도가 감소한 것으로 해석할 수 있다.

PM_2.5 질량농도는 겨울 (12월~2월), 봄 (3월~5월), 여름 (6월~8월), 가을 (9월~11월)에 백령도에서 24.1 μg/m³, 22.2 μg/m³, 14.0 μg/m³, 14.8 μg/m³이고 제주도에서 11.5 μg/m³, 12.5 μg/m³, 9.6 μg/m³, 8.3 μg/m³으로, 겨울과 봄에 높고 여름과 가을에 낮은 전형적인 동고하저 경향이었다 (NIER, 2020) (표 2). 백령도에서 NO₃^-, OC, EC 농도는 질량농도 경향과 유사하게 겨울 (5.9 μg/m³, 2.7 μg/m³, 0.6 μg/m³)에 높고 여름 (1.2 μg/m³, 1.2 μg/m³, 0.4 μg/m³)에 낮았으며, SO₄^2-와 NH₄⁺ 농도는 여름 (4.5 μg/m³, 2.1 μg/m³)과 가을 (3.2 μg/m³, 1.8 μg/m³)에도 연평균 (4.1 μg/m³, 2.6 μg/m³)과 유사하였다 (표 2). 백령도는 중국 북동부, 서울, 북한과 가까운 거리에 위치하여 인근 지역의 지속적인 영향을 받으며, 선행 연구에서도 여름 2차 무기입자의 외부 유입과 가을 산둥지역의 영향으로 SO₄^2-와 NH₄⁺ 농도가 높았다 (Oh et al., 2017). 제주도에서는 SO₄^2-, NO₃^-, NH₄⁺, OC, EC가 모두 전형적인 계절 변화를 보였으며, 2020년 연평균 SO₄^2-, OC, EC 농도 (2.4 μg/m³, 1.2 μg/m³, 0.3 μg/m³)는 2018년 (3.4 μg/m³, 1.7 μg/m³, 0.4 μg/m³)과 2019년 (4.0 μg/m³, 1.6 μg/m³, 0.4 μg/m³)에 비해 통계적으로 낮았다 (Mann-Whitney Rank Sum test, p<0.05) (표 2). SO₄^2-, OC, EC는 산업활동 감소의 영향으로 2020년에 농도가 낮아진 것으로 추정된다 (Pan et al., 2016).

Table 2.

Yearly and seasonal mean concentrations of PM2.5 and its major components at the Baengnyeong and Jeju Air Quality Research Centers.(PM2.5, ions, and carbons: μg/m3, metals: ng/m3)

백령도와 제주도 PM_2.5 성분 총 농도의 월평균 시계열과 계절별 비율을 그림 2에 나타내었다. 백령도와 제주도의 PM_2.5 성분 총 농도 (13.9 μg/m³, 9.3 μg/m³)는 3년 평균 PM_2.5 질량농도 (18.8 μg/m³, 10.5 μg/m³)의 74%와 89%를 차지하였다. 백령도 PM_2.5 성분 총 농도는 2019년 3월에 48.8 μg/m³으로 매우 높았으며, 해당 기간에 전국적인 미세먼지 고농도 사례 (2019년 2월 27일~3월 7일)가 관측되었다 (Lee et al., 2019a). 2019년 3월의 SO₄^2-, NO₃^-, NH₄⁺ 농도는 각각 9.3 μg/m³, 18.9 μg/m³, 9.4 μg/m³으로 매우 높았으며, NO₃^- 농도는 3년 평균 (3.8 μg/m³) 대비 5배 높았다. 선행 연구에 의하면, 미세먼지 고농도 사례 시 NO₃^- 농도와 비율이 높았으며, 중국으로부터 장거리 이동 효과로 나타났다 (Kim et al., 2020; Ghim et al., 2019). 특히, 백령도는 중국과 한반도 사이에 위치한 지리적 조건과 잦은 편서풍에 의해 장거리 이동 영향을 많이 받으며 (Park et al., 2018), 서해상의 중국발 미세먼지가 백령도와 한반도로 유입되는 것이 보고되었다 (Oh et al., 2017). NO_X는 겨울철 화석연료 연소에서 다량 배출되고 (Nguyen and Kim, 2006) 기온이 낮은 조건에서 NH₃와 반응하여 질산염 (NH₄NO₃)을 활발히 생성하므로 (Guo et al., 2018), NO₃^-는 일반적으로 겨울과 봄에 높고 여름에 낮은 계절변화를 보인다 (Son et al., 2012). 백령도에서 NO₃^-는 PM_2.5 주요 성분 중 겨울 (5.9 μg/m³, 33%)과 봄 (5.2 μg/m³, 31%)에 가장 높은 비율을 보였으며, 이 결과는 화석연료 연소와 질산염 생성반응의 영향으로 해석된다. NO₃^- 농도는 여름에 1.2 μg/m³으로 매우 낮아 뚜렷한 계절변화를 보였으며, 이는 여름철 화석연료 연소의 적은 배출량과 NO₃^-의 열적 불안정성 때문이다 (Park et al., 2018; Wang et al., 2016). SO₄^2-는 큰 계절변화 없이 연간 유사한 농도수준 (4.1 μg/m³)을 보였으며, PM_2.5 성분 중 SO₄^2- 농도는 봄과 여름에 각각 4.6 μg/m³ (27%)와 4.5 μg/m³ (45%)으로 높았다. 이는 OH 라디칼과 SO₂가 반응하여 SO₄^2-가 생성되는 화학반응이 기온이 높을 때 활발한 것으로 설명할 수 있다 (Pilinis and Farber, 1991). 2018년 SO₄^2- 농도는 사계절 중 여름에 4.8 μg/m³으로 가장 높았다 (표 2). 이 결과는 여름철 비교적 높은 농도의 SO₂ (2018년 연평균: 2.0 ppb, 여름 평균: 2.2 ppb)와 활발한 광화학반응의 영향으로 추정된다 (Li et al., 2017). 2020년의 경우, SO₄^2- 농도는 겨울 (5.6 μg/m³)에 가장 높았으며 겨울철 화석연료 사용량 증가의 영향을 받은 것으로 추정된다. NH₄⁺ 농도는 겨울 (3.2 μg/m³)과 봄 (3.3 μg/m³)에 높았으나, PM_2.5 성분비는 계절별로 (겨울: 21%, 봄: 19%, 여름: 18%, 가을: 18%) 유사하였다. SO₄^2- 및 NO₃^-와 2차 무기 에어로졸 (Secondary Inorganic Aerosol: SIA)을 생성하는 NH₄⁺는 SO₄^2-와 NO₃^-의 추세를 동시에 반영하여 계절 특성이 분명하지 않았다. OC와 EC의 경우에는 계절에 따른 비율의 차이는 없었으나, 평균 농도는 겨울 (2.7 μg/m³, 0.6 μg/m³)에 높고 여름 (1.2 μg/m³, 0.4 μg/m³)에 낮은 계절변화를 보였다. 일반적으로 OC와 EC는 난방 등 화석연료 사용량 증가와 장거리 이동의 영향으로 전형적인 동고하저 경향을 보인다 (Park et al., 2005). 제주도의 PM_2.5 성분 총 농도 (9.3 μg/m³)는 백령도 (13.9 μg/m³)에 비해 낮고, 겨울을 제외하고 봄, 여름, 가을에 백령도와 유사한 성분비를 보였다 (그림 2). 겨울철 SO₄^2-는 제주도 (3.9 μg/m³, 34%)에서 백령도 (4.2 μg/m³, 24%)에 비해 농도는 낮았으나 비율은 높았다. 제주도 주요 이온의 3년 평균 농도는 뚜렷한 계절변화를 보였으며, SO₄^2-는 여름철에 다소 높은 농도 수준 (3.2 μg/m³)으로 PM_2.5 성분 중에서 가장 높은 비율 (44%)을 차지하였다. NO₃^-는 제주도에서 봄 (2.7 μg/m³, 24%)과 겨울 (2.6 μg/m³, 23%)에 높은 농도 수준을 보여, 백령도와 유사하게 화석연료 연소와 질산염 생성반응의 영향을 받은 것으로 보인다. 백령도에서 SO₄^2-와 NH₄⁺ 농도는 계절별로 큰 변화 없이 유사하여 중국과 수도권 오염원의 연중 일정한 영향을 받는 것으로 보인다. 인천시 옹진군의 2019년 PM_2.5, SO_X, NO_X 배출량의 80% 이상을 에너지산업연소 (지역난방시설)가 차지하여, 지역난방에 의한 자체 배출원의 영향도 예상된다. 반면, 제주도에서는 겨울의 SO₄^2-와 NH₄⁺ 농도 (3.9 μg/m³, 2.1 μg/m³)가 여름 (3.2 μg/m³, 1.4 μg/m³)에 비해 각각 1.2배와 1.5배 높았으므로, 지역적 오염원의 영향보다는 장거리 이동 영향이 지배적인 것으로 해석된다.

Fig. 2.

Monthly trends and seasonal distributions of PM2.5 components in (a) Baengnyeong and (b) Jeju during 2018~2020.

3. 2 배경농도측정소 미세먼지 시계열 분석

배경지역 미세먼지 특성을 파악하기 위해, 배경농도측정소 3개소와 교외대기측정소 4개소의 PM₁₀과 PM_2.5 일평균 자료를 분석하였다 (그림 3). PM₁₀의 연평균 농도는 2020년에 가장 낮았으며, 특히 남해와 동해에 위치한 고산리 (2018년: 39 μg/m³, 2020년: 30 μg/m³), 저구리 (2018년: 42 μg/m³, 2020년: 24 μg/m³), 태하리 (2018년: 39 μg/m³, 2020년: 21 μg/m³) 측정소에서 급격하게 감소하였다. 서해안에 위치한 백령도, 석모리, 덕적도, 파도리 측정소의 경우에는 2019년에 전국적인 고농도 현상으로 높은 PM₁₀ 농도 (40 μg/m³, 43 μg/m³, 38 μg/m³, 43 μg/m³)를 보였으며 (Lee et al., 2019a), 2020년에도 다소 높은 농도 (33 μg/m³, 36 μg/m³, 31 μg/m³, 39 μg/m³)를 보여 지역적 차이를 보였다. PM_2.5는 PM₁₀과 달리 대부분의 지점에서 유사한 농도수준을 보였으나, 동해에 위치한 태하리 측정소의 2020년 PM_2.5 농도 (12 μg/m³)는 2019년 (20 μg/m³)에 비해 급감하였다. 태하리 측정소는 다른 측정소에 비해 내륙과 거리가 멀어 지역 오염원과 장거리 이동의 영향이 모두 적은 것으로 판단된다. 코로나 19로 인해 산업활동이 위축되어 국내 배경지역의 미세먼지 농도도 감소한 것으로 추정된다 (Zhao et al., 2021).

Fig. 3.

Box plots of (a) PM10 and (b) PM2.5 concentrations at background and rural monitoring stations during 2018~2020. BY: Baengnyeong, SM: Sukmo, DJ: Doekjeok, PD: Pado, GS: Gosan, JG: Jeogu, and TH: Taeha.

연평균 농도추세는 지역적 차이를 보였으나, PM₁₀과 PM_2.5 모두 측정지점 간 Spearman 상관분석 결과에서는 모든 지점에서 통계적으로 유의한 상관성을 보였다 (p<0.01). 특히, 서해안에 위치한 측정소 (백령도, 석모로, 덕적도, 고산리)의 PM₁₀ 농도는 높은 상관계수 (R=0.51~0.78)를 보였으며, 백령도 측정소와 다른 측정소 (고산리: R=0.30, 저구리: R=0.28, 태하리: R=0.32)는 낮은 상관계수를 보였다. 제주도에 위치한 고산리 측정소는 저구리 (R=0.51)와 태하리 (R= 0.53) 측정소와 비교적 높은 상관계수를 보여, 지리적 위치가 유사한 측정소 간 높은 상관성을 보였다. PM_2.5의 상관분석 결과에서도 모든 지점에서 통계적으로 유의한 상관성을 보였으나, PM₁₀에 비해 낮은 상관계수를 보였다. 이 결과는 측정소별로 전구물질 농도 추세와 기상조건에 따라 PM_2.5의 2차 생성 영향이 다르기 때문으로 해석할 수 있다. PM_2.5 상관분석에서도 지리적으로 가까운 측정소 간 상관계수가 높게 나타났다. 즉, 배경농도측정소는 배경지역으로서 지역 오염원 영향이 작고 유사한 계절변화를 보여 모든 지점에서 유의한 상관관계를 보였으며, 측정소 위치가 가까울수록 상관성이 증가하였다. 따라서 백령도와 제주도 PM_2.5 자료를 해석하면 서해와 남해 배경지역의 미세먼지 오염원과 장거리 이동 영향을 전반적으로 평가할 수 있다.

3. 3 배경지역 (백령도와 제주도) 오염원 추정

미세먼지 오염원의 계절과 지역별 차이를 파악하기 위해, 2018년~2020년 PM₁₀과 PM_2.5의 일평균 자료를 이용하여 산점도를 작성하고 단순선형회귀식을 나타내었다 (그림 4a, b). PM₁₀과 PM_2.5의 상관성이 높으면 PM₁₀과 PM_2.5의 오염원이 유사하다고 해석할 수 있다 (Gao et al., 2015). 백령도와 제주도 모두 겨울에 높은 선형회귀 상관계수를 보였기 때문에 겨울철 1차 배출의 영향이 컸다 (그림 4). PM_2.5는 주로 인위적 배출원에서 1차 배출되거나 2차 생성되므로 PM_2.5/PM₁₀ 비율이 높으면 인위적 배출원과 2차 생성의 영향이 크다는 것을 의미한다 (Zhao et al., 2019). 백령도와 제주도에서 PM_2.5/PM₁₀ 비율은 여름에 가장 높고 다음으로 겨울에 높았다 (표 3). 즉, 인위적 배출원과 2차 생성의 영향이 여름에 뚜렷하게 나타났으며 겨울에도 해당 영향이 증가하였다. PM_2.5/PM₁₀ 비율은 백령도와 제주도 모두 가을에 가장 낮았으며, 이는 황사와 같은 자연적 기원의 영향이 증가한 것으로 해석할 수 있다 (Choi et al., 2012). 또한, PM_2.5와 PM₁₀의 단순 선형회귀 결과에 의하면, 봄철 백령도에서 낮은 회귀식 기울기를 보이는 사례가 있었으며, 가을에는 백령도와 제주도 모두 회귀식 기울기가 낮았다. 2018년~2020년 황사 발생일은 봄 (백령: 9일, 45%, 제주: 3일, 23%)과 가을 (백령: 9일, 45%, 제주: 9일, 69%)에 집중되어 있어, 해당 기간 황사의 영향이 뚜렷하였다. 2020 년 제주도 PM_2.5 농도 (8.8 μg/m³)는 3년 동안 가장 낮았으며, PM_2.5/PM₁₀ 비율 (0.47)도 3년 평균 (0.55)에 비해 낮았다. 즉, 2020년 제주도 PM_2.5 농도는 산업활동과 2차 생성 감소의 영향을 받은 것으로 보인다 (Pan et al., 2016). OC와 EC의 상관성을 파악하여 탄소성분의 1차 배출과 2차 생성 여부를 파악할 수 있다. 백령도와 제주도에서 OC와 EC 상관성이 겨울에 가장 높았으므로 화석연료 연소 효과가 증가한 것으로 해석된다 (그림 4c, d). 또한, 여름에는 광화학반응으로 이차유기탄소 (secondary organic carbon)가 많이 생성되어 OC와 EC 상관성이 가장 낮았다.

Fig. 4.

Correlation between PM10 and PM2.5 at (a) Baengnyeong and (b) Jeju and between OC and EC at (c) Baengnyeong, and (d) Jeju.

Table 3.

PM2.5/PM10 ratios and correlation coefficients (R) of PM2.5 components at the Baengnyeong and Jeju Air Quality Research Centers.

화석연료 연소기원 물질인 SO₄^2-와 Pb의 상관성은 백령도와 제주도에서 봄 (0.50, 0.79)과 겨울 (0.59, 0.80)에 높았으며, 백령도 (0.39)보다 제주도 (0.70)에서 높은 상관성을 보였다 (표 3). 제주도에서는 겨울과 봄에 화석연료 연소의 장거리 이동 영향이 증가했으며, 백령도에서는 내부 혹은 인접 지역의 배출원 영향으로 상관성이 낮아진 것으로 해석된다 (Jung et al., 2018). 중유연소로 많이 배출되어 석유화학산업과 선박배출 등의 지시자로 활용되는 V과 Ni의 상관성을 파악하였다 (Corbin et al., 2018) (표 3). 백령도에서 V과 Ni의 상관계수는 봄 (0.89)에 가장 높았으며, 여름 (0.87), 가을 (0.81), 겨울 (0.71) 순이었다. 제주도에서의 상관계수는 여름 (0.95), 가을 (0.86), 봄 (0.84), 겨울 (0.52) 순이었다. 봄에는 백령도에서 장거리 이동 영향이 증가했고 여름에 제주도에서는 기상조건에 따라 중국 남부 등의 오염원 영향이 증가한 것으로 해석된다. V과 Ni은 백령도와 제주도에서 모두 2020년에 가장 낮은 농도수준을 보였으며, 상관계수도 2018년 (백령: 0.97, 제주: 0.93)과 2019년 (백령: 0.89, 제주: 0.71)보다 2020년 (백령: 0.81, 제주: 0.52)에 낮았다. 즉, V과 Ni 관련된 석유화학산업과 선박배출의 영향이 코로나 19 이후 감소한 것으로 추정된다.

백령도와 제주도 미세먼지의 오염원을 파악하고 비교하기 위해, 월평균 PM_2.5 성분자료를 이용하여 주성분 분석 (PCA)을 수행하였다. 주성분 (PC) 1~3은 각각 전체 변수의 25.4%, 15.4%, 13.4%를 설명하였다 (그림 5). 점수그림에서 백령도와 제주도 월평균 자료는 PC1에 의해 가장 잘 구분이 되었다. PC1의 주요 변수는 Pb, As, Zn, Se, Cu, Mn으로 각 변수는 0.5보다 큰 적재값을 가진다. PC1의 주요 변수는 금속산업에서 다량 배출되며 (Dai et al., 2015), 일부 금속은 지각성분이다. 점수그림의 백령도 가을 자료는 적재그림에서 Pb, As, Zn, Se, Cu, Mn과 큰 상관성을 보여, 산업배출 미세먼지의 장거리 이동 영향을 받은 것으로 추정된다. 점수그림에서 백령도와 제주도 자료는 PC2와 PC3에 의해 지역보다는 계절적으로 구분되었으며 겨울과 여름에 큰 차이를 보였다. 백령도 겨울 자료는 NO₃^-, K⁺, Cl^-와 밀접한 연관성을 보여 K⁺와 Cl^-의 주요 오염원인 1차 연소 배출과 장거리 이동의 영향을 받은 것으로 보인다. 또한, 낮은 기온 조건에서 질산암모늄 (NH₄NO₃) 생성이 증가한 것으로 해석된다. 백령도와 제주도 여름 자료에서는 SO₄^2-, NH₄⁺, V, Ni의 영향이 뚜렷하게 나타나 산업활동의 영향이 우세하였으며, 높은 기온 조건에서 황산암모늄 ((NH₄)₂SO₄) 생성이 활발한 것으로 판단된다. OC와 EC는 제주도 봄과 겨울 자료와 밀접한 연관성을 보였다. 이와 같이 백령도와 제주도 미세먼지 성분조성의 계절별 차이가 점수그림에 나타났으며, 점수그림과 적재그림을 함께 해석하여 계절별 장거리 이동을 설명할 수 있었다.

Fig. 5.

PCA results for the monthly mean PM2.5 component data at the Baengnyeong and Jeju Air Quality Research Centers: (a) score plot and (b) loading plot.

3. 4 하이브리드 수용모델 결과

CBPF는 지역 오염원 효과를 추정하는 데 효과적인 방법이다. 그러나 배경지역에서 높은 CBPF 값이 강한 풍속과 함께 나타날 경우에는 외부 유입 효과로 해석할 수 있다. 백령도 CBPF 결과에서 고농도 PM₁₀은 강한 서풍의 영향을 받았고 고농도 PM_2.5는 강한 서풍과 남서풍의 영향을 받았으며, 편서풍에 의한 외부 유입과 남서쪽에 위치한 중국 산둥지역으로부터 영향을 받은 것으로 추정된다 (그림 6). 또한, PM₁₀에 비해 PM_2.5는 풍속이 약할 때 동쪽과 남쪽으로부터 지역 배출 영향을 받았다. 산업활동과 연소 관련 물질 (OC, EC, SO₄^2-)은 편서풍에 의한 외부 유입의 영향을 많이 받았다. NO₃^-와 NH₄⁺의 CBPF 결과, 백령도에서는 서풍으로 외부 유입된 질산암모늄 (NH₄NO₃)과 대기 정체에 의한 2차 생성의 영향 (남서풍)을 받은 것으로 추정된다. 또한, SIA 성분 (SO₄^2-, NO₃^-, NH₄⁺)은 모두 약한 풍속의 남동풍 또는 동풍 영향을 받았으므로, 백령도의 자체 배출원이 PM_2.5 고농도에 영향을 준 것으로 해석할 수 있다. 즉, 백령도에서는 남서쪽에 위치한 중국 산둥지역으로부터 유입된 전구물질의 2차 생성 영향을 고려할 수 있으며, 백령도 북서쪽에 위치한 대기환경연구소에서는 동쪽 항구의 선박 배출과 군사부문 배출 등 지역적 오염원 영향도 추정된다. Se, Ni, V의 경우에는 서풍의 영향으로 중국 산둥지역 산업활동의 영향이 뚜렷하였고, 남풍과 남동풍의 영향으로 지역적 배출의 영향도 받은 것으로 추정된다. K⁺는 생물성 연소의 주요 지시자로서 풍속이 매우 높은 북풍의 영향을 받았으며, 중국 북부 지역 등 비교적 원거리 지역의 생물성 연소 및 지역 난방의 영향으로 판단된다 (Hays et al., 2005). 제주도의 PM₁₀과 PM_2.5는 북풍과 남풍이 불 때 고농도로 관측되었다. 제주도에서 PM_2.5는 2018~2020년 일평균 자료 중 상위 25% 값이 14 μg/m³으로 매우 낮은 수준이었으며, 지역 자체 오염원의 영향도 CBPF 결과에서 확인되었다 (Kim et al., 2018a). 고농도 PM_2.5는 북풍에 의해 산업활동 (Se, Ni) 및 2차 생성 (NO₃^-, NH₄⁺, OC)의 영향을 받은 것으로 판단된다. 또한, 강한 남풍이 불어올 때는 PM_2.5와 산업활동 관련 성분 (SO₄^2-, K⁺, EC, Se, Ni, V)의 농도가 증가하였으며, 제주도보다 남쪽에 위치한 중국 상하이와 저장지역으로부터 외부 유입 영향을 받은 것으로 보인다.

Fig. 6.

CBPF plots of PM10, PM2.5, and its components at the (a) Baengnyeong and (b) Jeju Air Quality Research Centers showing obvious sources effects. The colorbar represents the probabilities of PM2.5 and its components.

장거리 이동의 영향을 파악하기 위해, CWT를 이용하여 PM₁₀, PM_2.5, PM_2.5 주요 성분의 잠재적 오염지역을 추정하였다 (그림 7). PM_2.5는 백령도와 제주도에서 유사한 잠재적 오염지역의 영향을 보였으며, 산업과 주거지역이 밀집되어 있는 허베이, 산둥, 장수, 안후이지역이 주요 오염지역으로 나타났다. 선행 연구에서는 허베이, 산둥, 장수지역을 제주도 PM_2.5 고농도 오염지역으로 보고하였으며 (Kim et al., 2020), 백령도 PM_2.5는 산둥반도와 랴오둥반도의 영향을 받는 것으로 분석되었다 (Oh et al., 2017). PM₁₀은 PM_2.5와 유사한 오염지역을 보였으나, 몽골과 내몽골로부터의 장거리 이동의 영향이 더 크게 나타났고, 제주도의 경우에는 중국 남부지역의 영향도 나타났다. 2차 이온 (SO₄^2-, NO₃^-, NH₄⁺)은 PM_2.5와 유사한 오염지역 (허베이, 산둥, 장수, 안후이지역)을 보였다. 특히, 백령도에서는 NO₃^-와 NH₄⁺가 매우 유사한 오염지역을 보여 겨울철 질산암모늄 (NH₄NO₃)의 외부유입 영향을 나타냈다. OC와 EC는 이온과 유사한 오염지역을 보였으나, 몽골로부터 장거리 이동의 영향이 더 크고 헤이룽장성과 러시아의 영향도 나타났다. 특히, 생물성 연소의 지시자인 K⁺는 OC와 EC에 비해 중국 북부와 러시아로부터 뚜렷한 장거리 이동의 영향을 받았다 (Kim et al., 2019). Pb는 제주도에서 SO₄^2-와 유사한 오염지역을 보여 석탄연소의 영향을 받은 것으로 추정되며 (Dai et al., 2015), 백령도에서는 여름에 북한과 국내 오염원의 영향을 받은 것으로 판단된다. 중유연소로 배출되는 Ni은 백령도와 제주도 모두 상하이를 포함한 저장지역과 허난지역의 영향을 받았으며, 중국 남부의 선박 배출 영향도 나타났다. 또한, 제주도에서는 국내에서 배출된 Ni의 영향도 받은 것으로 확인되었다.

Fig. 7.

CWT plots of PM10, PM2.5, and PM2.5 components in (a) Baengnyeong and (b) Jeju during 2018~2020. Ten Chinese provinces are presented: (1) Heilongjiang, (2) Jilin, (3) Liaoning, (4) Inner Mongolia, (5) Hebei, (6) Shandong, (7) Jiangsu, (8) Zhejiang, (9) Anhui, and (10) Henan. The red area represents major potential source areas affecting each component. The unit of CWT value is μg/m3 and ng/m3 for PM2.5, ions, and carbons and metals, respectively.

4. 결 론

2018년~2020년 PM_2.5 농도는 백령도에서는 매년 통계적으로 유사한 수준이었으나, 제주도에서는 2020년에 감소하여 코로나 19에 따른 산업 활동과 2차 생성이 감소한 것으로 추정된다. PM_2.5 성분의 농도추세와 계절변화를 파악한 결과, NO₃^-, OC, EC는 백령도와 제주도에서 장거리 이동 영향을 나타냈으며, SO₄^2-와 NH₄⁺은 백령도에서 인접한 지역으로부터의 외부 유입 영향을 나타냈다. PM₁₀과 PM_2.5 농도는 모든 배경농도측정소에서 유사한 농도추세와 상관성을 보였으므로 백령도와 제주도 대기환경연구소 자료를 활용하여 서해와 남해를 포함한 배경지역 미세먼지 오염특성과 장거리 이동 영향을 평가할 수 있다. PM_2.5의 주요 오염원인 인위적 배출원과 2차 생성의 영향은 백령도와 제주도에서 공통적으로 나타났으나, 측정소별로 세부 오염원 영향은 차이를 보였다. 백령도에서는 겨울철 연소 배출과 NO₃^-의 장거리 이동 영향이 컸고, 가을철에는 자연적 기원의 영향도 나타나 국외 유입에 의한 미세먼지 장거리 이동의 영향이 뚜렷하였다. 반면, 제주도에서는 여름철 선박배출 영향과 무기 이온 (SO₄^2-, NH₄⁺)의 영향이 증가하여 산업활동의 영향이 두드러졌다. 백령도에서는 서풍과 남서풍이 불 때 연소 배출과 2차 생성 영향이 증가하였고, 제주도에서는 북풍과 남풍에 의해 산업활동과 2차 생성 영향이 증가하였다. 중국 허베이, 산둥, 장수, 안후이지역이 PM_2.5의 주요 오염지역으로 나타났고, PM_2.5와 PM_2.5 성분자료 모두 백령도와 제주도에서 매우 유사한 오염지역의 영향을 받았으므로, 중국으로부터 장거리 이동은 국내 배경지역에 일정한 영향을 주는 것으로 해석된다. 본 연구를 통해, 최근 배경지역 대기오염 특성을 평가하고 백령도와 제주도의 오염원과 장거리 오염지역을 비교하였으며, 이러한 국내 배경지역 대기오염 연구 결과는 추후 국내 배경지역측정망 운영·구축과 월경성 오염물질 연구를 위한 기초자료로 활용될 수 있을 것이다.

Acknowledgments

본 연구는 국립환경과학원 (NIER-2021-04-02-174)과 한국연구재단 (2020R1A2B5B01002669)의 지원으로 수행되었습니다.

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