PMF (Positive Matrix Factorization) 수용모델을 활용한 오염원 기여도 분석 고도화 연구

1. 서 론

초미세먼지 (PM_2.5)는 공기역학적 직경이 2.5 μm 이하인 입자상 물질을 의미하며 자동차, 산업, 난방, 이차 생성 등 여러 가지 오염원에서 발생할 수 있다. 체내로 들어오면 축적되어 건강에 직접적인 악영향을 미칠 우려가 있으며 전 세계적으로 1급 발암물질로 분류되고 있다 (WHO, 2013). 이에 대한 정부의 대처로 2014년부터 미세먼지에 대한 예보를 시작하였고, 2016년 미세먼지 관리 특별대책에서 국내 배출원 집중 감축, 미세먼지·CO₂ 저감 신산업 육성, 주변국 환경협력, 예·경보체계 혁신 등의 추진 부분을 정하여 미세먼지 농도를 단계적으로 개선하려는 노력을 시작하였다. 이후 2017년 9월 미세먼지 관리 종합대책에서 단기 및 중장기대책을 마련하였고, 2018년 1월에 비상·상시 미세먼지 관리 강화대책, 2019년 2월에 미세먼지 특별법을 시행하였다. 최근 정책으로 2020년 1월부터는 항만미세먼지 저감대책이 시행되어 인천, 부산, 울산, 여수 등의 항만과 항로를 항만대기질관리구역으로 지정해 관리하고 있다. 2월에는 2020년 미세먼지 총력 대응 계획을 시행하는 등의 노력을 꾸준히 하고 있다. 이러한 정책의 시행으로 2014년 평균 초미세먼지 평균 농도 37.4 μg/m³, 고농도 발생일 143일에서 2020년 평균 21.6 μg/m³, 고농도 발생일 49일로 전체적인 초미세먼지의 농도 및 고농도 사례 빈도는 감소하는 추세를 보이고 있다. 정책의 성과는 분명하지만 여전히 고농도 사례가 일년 중 한 달 반 이상 발생하는 것을 확인할 수 있다. 이에 따라 좀 더 효과적인 저감대책을 구축하기 위해서는 미세먼지 오염원에 대한 심층적인 접근이 필요하다고 판단되었다. PMF 수용모델은 배출원 및 배출량 정보가 없을 때 사용할 수 있는 모델로서, 미세먼지 관측 값의 농도와 불확도를 활용하여 오염원의 화학적 구성비를 도출한다. 이때 최소자승을 활용하여 항상 양의 값으로 계산되며, 이 값이 최소가 되는 해를 찾는 것이 기본 원리이다 (Paatero, 1997). 현재 EPA에서 제공하는 EPA PMF 5.0은 인자회전의 모호성을 제외하고 결과의 오차를 분석하여 시각적으로 진단이 가능하므로 모델 수행 시 발생할 수 있는 불확실성을 최소화할 수 있어 미세먼지 오염원을 추적하고 저감대책을 세우는 데 널리 사용되고 있다 (Hopke, 2016; Paatero et al., 2014; Heo et al., 2009). 하지만 PMF는 크게 3가지의 제한점이 존재한다. 첫째, 관측 값의 농도를 활용하므로 측정 지점의 기상 변수들에 영향을 많이 받는 것이다. 둘째, 일반적으로 연구 기간 전체에 대해서 수행하므로 중간의 특정 사례 (event)를 발견할 수 없다. 마지막으로 관측 값의 불확도를 활용하여 최적의 해를 도출해내는 모형이지만 모델 결과에 대한 불확도는 구하지 못한다. 따라서 본 연구에서는 PMF 수용모델의 이러한 제한점을 보완하기 위해 DN-PMF, Moving Window PMF 두 가지의 방법을 활용하여 고도화하며, 이를 통해 저감 대상 오염원을 구체화시키고 모델 결과의 불확도를 계산함으로써 신뢰성을 향상시키는 것을 목적으로 한다.

2. 실험 방법

3. 연구 결과

3. 1 DN-PMF 결과 및 PMF와 비교

모델에 활용한 성분의 대략적인 농도수준을 파악하기 위해서 성분에 대한 월별 평균 농도를 표 1에 나타내었다. 전체적인 PM_2.5 수준은 겨울과 봄에 높고 여름을 지나며 낮아져 9월에 가장 낮게 나타났다. 이온성분과 탄소성분의 경우 그 경향이 PM_2.5의 추세와 유사하였으나 지각성분의 합은 경향이 다르게 나타났다. DN-PMF 모델 수행 결과 프로파일은 그림 1에 나타내었으며, 총 10개의 오염원 (이차 질산염 (Secondary nitrate, 8.98 μg/m³, 33%), 이차 황산염 (Secondary sulfate, 5.88 μg/m³, 22%), 자동차 (Mobile, 3.69 μg/m³, 14%), 생물성 연소 (Biomass burning, 3.18 μg/m³, 12%), 소각 (Incinerator, 2.42 μg/m³, 9.0%), 토양 (Soil, 0.44 μg/m³, 1.6%), 산업 (Industry, 0.31 μg/m³, 1.1%), 석탄 연소 (Coal combustion, 0.70 μg/m³, 2.6%), 기름 연소 (Oil combustion, 0.62 μg/m³, 2.3%), 노후 해염 입자 (Aged sea salt, 0.68 μg/m³, 2.5%)가 도출되었다. 오염원의 명명은 성분의 기여도 농도와 수용모델의 DISP 결과 값을 기준으로 정하였다. 프로파일 그림에서 보면 파란색 점은 성분의 오염원들에 대한 분율을 나타내는 것으로 파란점의 값이 높을수록 해당 오염원에 많이 기여했다는 뜻으로 해석할 수 있다. 하얀점과 상한·하한선의 경우는 DISP 작업 후에 도출할 수 있는 성분별 불확도의 범위로 이 간격이 좁을수록 성분이 해당 오염원의 주요한 지표로 활용되었다고 판단할 수 있다. 이때 특정 성분의 분율 자체는 상대적으로 작더라도 DISP 간격이 좁다면 해당 성분이 오염원에 함께 붙어서 도출된 것으로 해석할 수 있다. 이차 질산염 오염원은 주로 NO₃^-와 NH₄⁺ 성분이 좁은 DISP 간격을 보이는 특징이 있으며, 추가적으로 OC, EC, Fe, Zn 등의 성분들도 함께 마커로 활용되었다 (Khan et al., 2021; Waked et al., 2014; Viana et al., 2008). 이차 황산염은 SO₄^2-와 NH₄⁺의 DISP 간격이 좁은 것이 특징이며 이는 황산염이 암모늄염과 광화학반응에 의해 반응하여 이차 생성되는 것을 잘 설명한다 (Taghvaee et al., 2018; Huang et al., 2016; Wang et al., 2016; Biggins and Harrison, 1979). 자동차 오염원은 OC, EC, Ca, Ti, Fe, Cu, Zn 성분의 DISP 간격이 좁게 나타났다. OC와 EC 성분은 자동차 오염원의 전형적인 마커이며 (Cui et al., 2016), Cu, Zn 성분은 자동차 브레이크 패드 마모에서 주로 발생한다 (Thorpe and Harrison, 2008). 추가로 Ca, Ti와 같은 성분은 자동차가 지나가며 발생하는 도로 먼지 재비산과 관련이 있다 (Taghvaee et al., 2018; Harrison et al., 2012; Song et al., 2006). 생물성 연소는 마커로 활용되는 K⁺ 성분과 함께 NO₃^-, OC, EC, Fe, Pb 성분들이 DISP 간격이 좁게 나타났으며 K⁺와 함께 OC, EC는 생물성 연소의 대표 적인 마커 성분이다 (Park et al., 2022; Zhang et al., 2020; Fourtziou et al., 2017; Zhang et al., 2013; Song et al., 2006). 소각 오염원은 Cl^- 및 NO₃^-, OC, EC, Ca, Ti, Mn, Fe, Zn, Pb 성분의 DISP 간격이 좁았다. Cl^- 성분은 연소와 관련하여 주로 발생하는 성분으로 흔히 알려져 있으며 Zn, Pb 등의 성분과 함께 발생하면 고체 폐기물의 연소 시 발생하는 것으로 판단할 수 있다 (Pan et al., 2013). 토양 오염원은 Ca, Ti, Mn, Fe, Zn, Pb, Si와 같이 지각성분을 포함하는 미량원소의 DISP 간격이 좁은 것이 특징이다 (Taghvaee et al., 2018; Lee and Hopke, 2006). 산업 오염원은 대표적인 지역적 오염원으로 Mn, Fe, Cr, Ni, Cu, Zn, Pb 성분과 같은 인위적 성분의 DISP 간격이 좁은 것이 특징으로 나타났으며, 이러한 중금속은 야금, 철강 산업에서 주로 발행한다 (Park et al., 2022; Liu and Zhou, 2018; Zhu et al., 2018; Sylvestre et al., 2017; Owoade et al., 2015). 본 연구의 결과에서는 Ca, Ti, SO₄^2- 성분이 함께 마커로 활용되었다. 석탄 연소 오염원은 Cu와 As 성분의 DISP 간격이 좁은 것이 특징이며 (Zhu et al., 2016; Duan et al., 2012), NH₄⁺, OC, EC, Ti, Mn, Fe 등의 성분도 함께 마커로 활용되었다. 기름 연소는 V, Ni 성분의 DISP 간격이 좁은 것이 특징이며 (Moreno et al., 2010), 노후 해염 입자는 Na⁺ 성분의 간격이 좁은 것이 특징이다 (Dai et al., 2013; Viana et al., 2008). DN-PMF 모델의 신뢰성을 확인하기 위해서 도출된 오염원의 합으로 재계산한 PM_2.5 값과 관측된 PM_2.5 값을 비교한 결과를 그림 2에 나타내었으며, 모델이 잘 모사하는 것으로 판단되었다 (r²=0.9619).

Table 1.

Monthly average concentration of chemical species.(unit: μg/m3)

Fig. 1.

DN-PMF receptor model result profile at 2019.

Fig. 2.

Comparison of measured PM2.5 and re-constructed PM2.5.

PMF 모델 결과와 비교하여 오염원 기여도 변화를 보면, DN-PMF에서 높아지는 오염원은 이차 질산염 (27% → 33%), 생물성 연소 (10% → 12%), 소각 (8.9% → 9.0%)이었고 반대로 낮아지는 오염원은 이차 황산염 (25% → 22%), 자동차 (15% → 14%), 토양 (1.7% → 1.6%), 산업 (2.8% → 1.1%), 석탄 연소 (2.9% → 2.6%), 기름 연소 (3.5% → 2.3%), 노후 해염 입자 (3.5% → 2.5%)였다. 두 모델 결과를 박스 플롯과 월별 시계열로 나타낸 것을 보면 전반적인 기여도 농도의 경향은 비슷한 것으로 나타났다 (그림 3, 4). 또한 성분별 농도의 월별 수준과 비교하여 경향이 잘 맞는 것으로 확인되었다. 산업, 기름 연소, 노후 해염 입자, 자동차 오염원 등의 오염원에서 DN-PMF 결과가 낮아지는 것을 확인할 수 있다. 자동차 오염원의 시계열에서는 겨울철에 PMF와의 결과 차이가 더 크다가 여름철로 갈수록 그 차이가 감소하는 것을 볼 수 있다. 이는 일반적으로 여름철이 겨울철에 비해서 혼합고가 높다는 특징을 잘 나타낸다 (Allabakash and Lim, 2020; Park et al., 2002). 하루 중 시간에 따른 오염원 기여도 농도 추이를 보면 기름 연소를 제외한 대부분의 오염원에서 주로 오후 시간이 농도가 높았다 (그림 5). 특히 산업 오염원의 경우 오전 6시부터 증가하기 시작하여 오후 시간대에 높았으며 퇴근 시간인 오후 6시 이후 감소하는 형태를 보였다. 자동차 오염원은 출퇴근 시간대에 기여도 농도가 증가하는 것으로 오염원의 특징이 잘 나타났다. 추가적으로 요일별 오염원 기여도 농도 추이도 확인하였다 (그림 6). 산업 및 소각 오염원에서 평균적으로 평일에 농도가 높았으며, 일요일에 급격히 낮아지는 경향을 보였다. 이러한 시간적, 요일적 특징을 보이는 것은 그림 7에서 나타낸 것과 같이 풍속이나 혼합고의 경향을 잘 반영된 것으로 판단된다.

Fig. 3.

Comparison of the box plot of source contribution of DN-PMF and PMF.

Fig. 4.

Comparison of the monthly time series of DN-PMF and PMF.

Fig. 5.

Comparison of the hourly contribution concentration trend of DN-PMF and PMF.

Fig. 6.

Comparison of the daily contribution concentration trend of DN-PMF and PMF.

Fig. 7.

Hourly and daily contribution concentration trends for weather variables and ventilation coefficients.

DN-PMF를 적용한 결과 전체적인 오염원별 기여도 경향이 유사했으나 기존 결과와 비교하여 수준이 낮아지는 것을 확인하였다. 이러한 결과가 나타나는 것은 혼합고와 풍속의 곱인 환기계수가 환기계수의 평균보다 낮은 것을 의미하며, 해당 기간의 혼합고 및 풍속이 낮아서 배출된 초미세먼지가 정체하는 시간이 길어 농도가 높게 나타난 것이다.

3. 2 Moving Window PMF

총 6개의 SET에 대해서 PMF 수용모델을 수행한 결과 SET 1~4는 총 10개 (이차 질산염, 황산염 (Sulfate), 생물성 연소, 자동차, 석탄 연소, 토양, 소각, 기름 연소, 산업, 노후 해염 입자)의 오염원이 도출되었으며, SET 5, 6은 총 10개 (이차 질산염, 생물성 연소+황산염, 자동차, 석탄 연소, 토양, 소각, 기름 연소, 산업, 불꽃놀이 (Firework), 노후 해염 입자)의 오염원이 도출되었다. SET별 시간에 따른 기여도 농도 변화 경향이 비슷했으며, 2월 1일을 포함하는 SET에서는 불꽃놀이 오염원이 도출되었다 (그림 8). 불꽃놀이 오염원은 중국 춘절 기간에 대규모로 진행하는 불꽃놀이에 영향을 받는 오염원으로 해당 날에만 피크가 치솟는 형태가 특징이다. PMF의 경우는 연구기간 전체를 한번에 수행하기 때문에 전반적으로 영향을 미치는 오염원을 분리하는 것에는 효과적이지만 이처럼 특정 날에 높아지는 요인은 이상치처럼 반영되어 오염원 분리에 영향을 줄 수 있다는 점을 보완하는 결과로 판단된다. 이러한 점에서 SET를 구분해서 SET 1~4까지는 오염원 구분이 황산염과 이차 질산염으로 잘 분리가 되었지만 SET 5, 6에서는 잘 분리되지 않았다. 이는 황산염이 가지는 계절적인 특성상 겨울철에 농도가 높지 않아 주요 마커 성분으로 분리되지 못하였으며, 2주라는 짧은 기간에 대한 모델 수행으로 인해 SO₄^2- 성분과 상관성이 높게 나타난 K (r=0.888)과 NO₃^- (r=0.867) 성분이 주요 마커로 사용되는 생물성 연소와 이차 질산염 오염원에 함께 분리되어 나오는 것으로 확인되었다. 성분들의 상관계수는 Moving Window PMF를 수행한 기간인 2020년 1월 15일부터 2월 3일까지의 농도를 바탕으로 spearman 순위 상관계수법을 이용하여 구하였다. Moving Window PMF 결과에 대한 프로파일을 보면 몇몇 성분을 제외하면 성분들의 폭이 좁게 나타났다 (그림 9). 특히 오염원의 주요 마커로 활용되는 성분들의 폭이 가장 좁게 나타났다. 이는 6개의 SET들에서 동일한 오염원들이 잘 분리되었음을 나타낸다. 추가적으로 불꽃놀이 오염원이 가장 두드러지게 나타났던 2020년 2월 1일과 모든 SET에 포함된 날인 2020년 1월 25일에 대해서 박스 플롯을 나타내었다 (그림 10). 공통적으로 노후 해염 입자 (0.17, 0.19), 기름 연소 (0.34, 0.12), 산업 (0.17, 0.76), 토양 (0.47, 0.08) 등의 오염원에서 표준편차가 작은 것으로 나타났고 반대로 생물성 연소 (3.11, 5.37) 오염원은 표준편차가 다른 오염원에 비하여 크게 나타났다. 대체로 표준편차가 커지는 원인은 분리가 잘 되지 않았던 오염원에 있으며, 불꽃놀이 오염원이 추가되면서 황산염이 이차 질산염 및 생물성 연소에 붙으면서 기존의 경향과 조금씩 달라져서 유발되는 것으로 판단된다.

Fig. 8.

Time series of sources by input data SET.

Fig. 9.

Window PMF model result profile.

Fig. 10.

Box plot by sources for a specific date.

4. 결 론

본 연구에서는 초미세먼지의 오염원을 도출하기 위하여 전 세계적으로 널리 사용되고 있는 PMF 수용모델을 고도화하는 두 가지 방법을 적용하였다. 기상효과가 반영된 현재의 농도를 파악하고 관리하는 PMF 수행 결과도 중요하지만 오염원 중심으로 대기질을 효과적으로 관리하기 위해서는 기상효과를 보정한 오염원의 본질적인 기여율을 고려하는 것이 중요하다. DN-PMF 방법을 활용하면 기상효과를 보정하여 실질적인 오염원의 기여도를 파악할 수 있으므로 관리가 되어야 하는 오염원의 우선순위를 선정하는 데 유용할 수 있다. Window PMF 적용한 결과 불꽃놀이 기간이 포함된 SET에서 오염원이 추가 도출되었으며, 각 SET별 오염원 추이가 비슷하였다. 기존의 PMF의 경우 특정 기간을 한번에 수행하여 결과를 얻으므로 반영되기 어려운 짧은 기간에 대한 추가적인 오염원을 반영하지 못한다. Window PMF는 불꽃놀이, 산불 등의 특정 event를 분리해내기 수월하므로 특정 오염원의 영향을 파악하기 용이하다. 또한 여러 개의 SET를 수행하면서 겹치는 날들에 대한 값을 활용하여 표준편차를 계산할 수 있어서 PMF 모형이 가지는 수행 결과에 대한 불확도를 알 수 없는 단점을 보완할 수 있다. 하지만 본 연구의 결과에서 보였듯이 오염원이 추가되는 기간이 포함되면 성분들이 다른 오염원에 붙는 경향이 발생하여 모델 결과 값에 차이를 유발하는 것을 확인하였다. 따라서 Window PMF는 사전에 이를 수행하는 목적을 설정하는 것이 중요한 것으로 사료된다. 특정 event에 대한 영향을 파악할 것인지 PMF 모형의 결과 신뢰성을 평가할 것인지에 따라서 적절한 기간과 단위의 구분이 지어질 필요가 있다.

본 연구에서 제시한 PMF 고도화 방안을 적용한다면 초미세먼지를 좀 더 효과적으로 저감할 수 있는 대책을 세우는 데 도움이 될 수 있으며, 이를 위해서는 추후 좀 더 장기간에 걸친 DN-PMF 수행이 이루어져야 할 필요가 있다. 또한 Window PMF는 여러 개의 SET에 대한 모델 결과를 얻을 수 있도록 프로그래밍 언어 (python 등)와 접목시키는 연구 등이 진행된다면 이러한 방법의 효과를 극대화시킬 수 있을 것으로 판단된다.

Acknowledgments

본 연구는 국립환경과학원의 “국내 권역별 대기질의 장단기적 변화 특성 분석” 연구의 지원을 받아 수행된 연구이다 (NIER-2021-04-02-174).

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