생활밀착형 사업장에서 배출되는 오존전구물질을 포함한 VOCs의 목록화 및 오존생성 기여도 평가

1. 서 론

최근 미세먼지에 의한 국민들의 건강 우려에 대한 걱정이 증가함에 따라, 정부와 관련 연구기관들은 미세먼지 농도 저감을 위하여 환경기준의 강화에 관한 다양한 연구를 수행하고 있다. 휘발성유기화합물 (volatile organic compounds, VOCs)은 질소산화물, 황산화물, 암모니아와 함께 광화학 반응 및 물리·화학적 반응을 거쳐 오존, 2차 유기에어로졸 (Second Organic Aerosol) 및 PAN (peroxyacetyl nitrate) 등 2차 오염물질을 생성하는 전구물질이다 (Park et al., 2018; Boudries et al., 1994). 이와 같은 2차 오염물질은 초미세먼지인 PM_2.5를 형성하는데 중요한 역할을 한다 (Yuan et al., 2013; Gentner et al., 2012). 또한, 오존은 0.1 ppm 이상의 농도에서 인체 건강에 악영향을 주며 (Derwent et al., 2007; Schwehr, 2004), 장기간 노출 시 각종 암을 유발할 수 있다 (EPA, 2007). 2차 오염물질은 1차 오염물질에 비해 생성 및 소멸과정이 복잡하기 때문에 1차 오염물질의 배출 단계에서 관리를 하는 것이 중요하다 (Menachem and Ralph, 2008; Shon, 2006).

2022년 국내 대기환경보전법에서는 총 37종의 VOCs를 규제 대상물질로 고시하고 있으며, 이들의 배출시설을 지정하고 규제하고 있다 (MOE, 2021). VOCs의 주요 배출원은 석유정제 및 석유화학제품 제조시설, 저유소, 주유소, 발전시설, 각종 운송수단 및 유기용제를 사용하는 페인트, 폐기물 처리시설 등과 같은 인위적 배출원과 자연적 배출원이 있다 (Yujing et al., 2002). 이러한 인위적 배출원 중에서 대도시에서 특히 문제가 되는 것은 인쇄, 세탁, 미용, 음식 및 자동차 수리 도장업과 같은 생활밀착형 업종이다. 대부분의 업체가 소규모이고 방지시설을 설치하기 어려운 영세업체이기 때문에 배출 물질을 관리하기 어렵다 (Kim and Yoo, 2017; NIER, 2016).

환경부 대기정책시스템 (Clean Air Policy Support System, CAPSS)의 2017년 배출량 통계에 따르면 전국의 VOCs 총 배출량은 1,047.6천 ton이며 이 중 유기용제가 53.8%, 생산 공정에서 18.0%, 생물성 연소에서 8.3%로 유기용제 사용에 의한 배출량이 가장 많은 것으로 조사되었다 (NIER, 2020). 유기용제 배출업종 중에서 생활밀착형 업종은 자동차수리업, 세탁업 (Lee et al., 2019; Kim and Yoo, 2017), 인쇄업 (Chae et al., 2019; Ahn et al., 2018) 3종으로 10.4%이다. 서울의 경우 총 배출량은 66.9천 ton이며 이 중 유기용제가 82.4%, 도로이동오염원이 11.2%로 전국 통계보다 유기용제 비율이 훨씬 높다. 또한 생활밀착형 업종의 배출량은 21.8%로 도시의 경우 생활밀착형 업종에서 배출되는 VOCs 배출량이 전국 통계보다 훨씬 많아 문제가 되고 있다. 도시의 경우 위에서 언급한 생활밀착형 업종 이외에 기타 유기용제 분류의 가정 및 상업용에서 47.2%, 생물성 연소의 고기 및 생선구이에서 0.05%가 배출되고 있다. 본 연구에서는 도심지역의 생활밀착형 배출업종인 자동차 수리 도장업체, 미용업체, 고기구이 식당 3개 업종을 대상으로 오존전구물질을 포함한 VOCs의 성분에 대한 목록화 연구를 수행하였다. 또한 3개 업종 현장에서 배출되는 물질을 분석하여 오존생성 기여도 및 2차 에어로졸 형성 잠재력을 평가하였다.

2. 실험 방법

2. 2 시료채취 및 분석방법

생활밀착형 업종의 시료는 고농도로 예상되어 1차적으로 tedlar bag에 시료를 채취한 후 포집된 시료를 Tenax-TA (Supelco, USA)가 충진된 흡착튜브에 교정이 완료된 mini-pump (SIBATA MP-Σ30, Japan)를 사용하여 흡착시켰다. 이때 흡착관의 파과부피를 고려하여 채취 유량과 부피를 조절하여 진행하였다. 시료채취를 완료한 흡착튜브는 4°C 이하에서 냉장 보관 후 GC/MSD (Agilent HP-6890, USA)로 분석하였다. VOCs의 정량·정성에 사용한 표준혼합물질은 오존전구물질 50종 (AccuStandard, Inc., USA)과 TO-14 표준물질 42종 (Supelco, USA), CHEM 표준물질 10종 (CHEM service, Inc., USA), 단일물질 Isopropyl alcohol 1종 (Sigma Aldrich, USA)이며 중복되는 항목을 제외하면 총 88종 분석하였다.

분석조건은 표 1에 나타내었다. GC/MSD의 분석조건은 열 탈착 장치로부터 2차 열 탈착되어 시료가 주입이 되는 순간부터 5분 동안 solvent delay를 시켜 초기 저분자 물질의 분석을 최소화하였으며, 50°C에서 10분간 유지를 하고, 5°C/min의 온도 증가속도로 220°C까지 온도를 서서히 올려주었다. 220°C에서 10분 동안 유지를 한 후, post run 5분을 설정하여 측정대상물질이 아닌 고분자의 유입으로 인한 기기의 오염을 줄여주었다. 분석 자료의 품질보증 (Quality assurance, QA)에 대한 평가는 선행 연구 (Lee et al., 2021; Chae et al., 2019)에 나타낸 바와 같으며, 그 결과는 검정곡선의 결정계수 (R²)는 0.99 이상, 분석에 대한 재현성을 나타내는 상대표준편차 (relative standard deviation, RSD)는 7회 반복 분석한 결과, 0.52%~4.32% 수준이었다.

Table 1.

GC/MSD analysis and thermal desorption condition.

2. 4 2차 유기에어로졸 형성 기여도 평가

2차 유기에어로졸 (SOA, Secondary Organic Aerosol)은 VOCs가 대기 중에서 다양한 화학반응을 통하여 생성하는 입자상 물질이다 (Lim et al., 2016; Yuan et al., 2013). 복잡한 반응으로 인하여 현재까지도 계속 연구되고 있다. 2차 유기에어로졸은 PM_2.5 발생 질량의 27%, 2차 무기에어로졸은 PM_2.5 발생 질량의 31% 정도를 차지하고 있다 (Huang et al., 2014). 2차 유기에어로졸 형성 잠재력 (SOAP, Secondary Organic Aerosol Potential)은 POCP와 마찬가지로 SOA 형성에 대한 VOCs의 기여도를 추정하는 데 이용된다. 본 연구에서 사용한 VOCs의 POCP (Derwent et al., 2007) (ethylene=100), SOAP (Derwent et al., 2010) (toluene=100)를 표 2에 나타내었다. 본 연구에서 이용한 SOAP 기여도 산출 계산식은 식 (3)과 (4)이다.

$\[ {SOAP}_{weight emission}=\sum E_i\times SOA{P}_i \]$

(3)

$\[ SOAP contributio{n}_i\left(\%\right)=\left(SOA{P}_i/\sum SOAP\right)\times 100 \]$

(4)

• 여기서, E_i=Concentration of VOC species i (μg/m³), SOAP_i=SOAP values for VOC_i

Table 2.

Compilation of the POCP and SOAP for VOCs.

3. 결과 및 고찰

3. 1 VOCs 배출 목록화

생활밀착형 VOCs 배출사업장에 해당하는 3개 업종인 자동차 수리 도장업체, 미용업체, 고기구이 식당에서 대기 시료를 채취하여 분석하였다. 분석 후 검출된 성분 수를 오존전구물질과 기타 VOCs로 구분하여 그림 1에 나타내었다. 그림 1의 자동차 수리 도장업체는 활성탄을 이용한 방지시설을 설치한 업체 4곳 (A, B, C, D)이며, 다섯 번째와 여섯 번째는 각각 헤어 미용업체와 고기구이 식당이다. 검출된 VOC 성분 수는 업종별로, 그리고 동일업종에도 검출된 성분 수의 차이를 보였다. 자동차 수리 도장업체의 경우 배출되는 성분은 4개 업체에서 17~43개이고 이 중 오존전구물질이 14~35개이다. 미용업체의 배출 성분은 35개이고 이 중 오존전구물질은 27개이다. 고기구이 식당은 배출 성분은 24개이고 이 중 오존전구물질은 20개로 분석되었다. 3개 업종, 6개 업체에서 검출된 전체 VOC 성분 수는 평균적으로 오존전구물질이 약 81%, 기타 VOCs는 약 19%를 차지하고 있는 것으로 나타났다.

Fig. 1.

Number of detected VOCs according to residential workplace type.

그림 2는 생활밀착형 업종에서 분석된 성분의 평균농도를 합계하여 나타낸 그림이다. 각각의 성분을 단순히 합계하였으며 이를 통해 업종에 따라 오존전구물질과 기타 성분의 상대적인 배출량을 알아보기 위한 그림이다. 가장 VOCs 배출 농도가 높은 업체와 가장 낮은 업체가 자동차 수리 도장업종에서 나타났다. 가장 높은 업체는 B업체 (12.70 ppm)이고, 가장 낮은 업체는 D업체 (0.19 ppm)로 2개 업체 간의 농도수준이 수십 배 이상 차이를 보였다. 본 연구의 자동차 수리 도장업체는 활성탄을 이용한 방지시설과 부직포 필터를 조합한 간단한 방지시설 형태로 운영 중인 곳들이다.

Fig. 2.

Concentration summary of VOCs according to residential workplace type.

자동차 도장 공정은 일반적으로 프라이머/서페이스 → 상도 base → 상도 top → 열처리 건조 공정으로 이루어져 있다. 각 공정에서 사용하는 페인트의 종류, 공정 단계 및 도장 시간과 방지시설의 유지관리 상태가 업체마다 다르며, 4개 도장업체 중에서 A, B, C의 3개 업체는 유성 도료를, D업체는 상도 base 작업에 수성 도료를 사용하였다. 또한 C, D업체는 최근에 방지시설을 설치한 업체이다. 방지시설의 운영 상태에 따라 차이가 발생하고 있고, 특히 수성에 비해 유성 도료를 사용한 업체에서 VOC 농도가 매우 높음을 알 수 있다. 도장업체의 주요 방지시설에 해당하는 활성탄 흡착법은 VOCs 제거에 좋은 방법이지만 활성탄 교체 등 적절한 유지 관리가 매우 중요한 것으로 보고되어 (Cho et al., 2016; Noh et al., 2008; Lee et al., 2007b), 방지시설 설치 후 세심한 운영이 필요할 것으로 판단된다.

미용업체의 VOC 평균농도 합계는 1.04 ppm, 고기구이 식당은 2.90 ppm으로, 미용업체에서 비교적 낮게 나타났다. 미용업체는 염색 및 펌 (perm)에 대한 제품군은 매우 다양하나 자동차 도장업체와 고기구이 업체에 비해서는 실제 배출되는 VOC 농도는 낮게 나타났다. 농도가 낮은 이유는 인체에 사용하는 제품으로 위해성이 비교적 높은 aromatic 계열의 성분이 거의 검출되지 않았기 때문으로 판단된다. 그러나 시료채취 위치가 자동차 수리 도장업체와 고기구이 식당은 배출구이고, 미용업체는 실내임으로 측정위치 차이, 선정 업체의 대표성 등을 고려했을 시 추가적인 연구가 필요할 것으로 사료된다. 3개 업종, 6개 업체에서 검출된 전체 VOC 합계농도에 대한 오존전구물질의 농도비율은 수성도료를 사용한 자동차 수리 도장업체 D에서 79.1%, 고기구이 식당에서 76.1% 순으로 높았다. 가장 배출구 농도가 높은 도장업체 B는 59.2%로 오히려 낮게 나타났다.

생활밀착형 업종에서 배출되는 성분을 목록화하기 위해서 분석된 성분의 평균농도와 표준편차를 계산하여 표 3에 제시하였다. 자동차 수리 도장업체 A, B, C업체의 경우 평균농도가 가장 높은 성분은 butyl acetate로 각각 2.45 ppm, 3.48 ppm, 1.45 ppm이다. 오존전구물질 중에서 가장 배출 비율이 높은 성분은 aromatic 계열인 m,p-xylene로 각각 1.41 ppm, 1.68 ppm, 1.31 ppm이다. 자동차 수리 도장업체 D는 다른 업체와 다르게 배출 비율이 가장 높은 성분이 alkene 계열인 n-undecane으로 0.03 ppm이다. 유성 도료를 사용한 A, B, C업체와 수성 도료를 사용한 D업체의 성분과 평균농도가 매우 다름을 알 수 있다.

Table 3.

VOCs concentrations measured in residential workplaces (ppmv).

미용업체에서 가장 많이 배출되는 성분은 오존전구물질인 alkane 계열인 hexane으로 0.26 ppm이고, 고기구이 식당에서 가장 많이 배출되는 성분은 오존전구물질인 alkane 계열인 pentane과 aromatic 계열인 benzene으로 각각 0.46 ppm이다. 고기의 종류 및 굽는 시간에 따라 VOCs의 농도가 매우 다르지만 배출 경향을 파악하는 데 좋은 기초 자료로 사료된다. 자동차 수리 도장용 도료와 미용업체에서 사용하는 유기용제 제품의 방출량에 대한 선행 연구 (Lee et al., 2021) 결과와 비교해 보면 오존전구물질의 경우 유성 도료를 사용하는 A, B, C업체는 주로 aromatic 계열이 분석되어 방출실험과 성분이 유사하다. 그러나 선행 연구의 경우 오존전구물질만 분석하여 본 연구와 같이 CHEM 표준물질 10종과 TO-14의 42종은 분석하지 않아서 절대적인 성분 비교는 한계가 있다. 자동차 수리 도장 업체와 다르게 미용업체는 선행 연구인 방출실험 결과와 차이가 있다. 선행 연구의 경우 오존전구물질 중에서 aromatic 계열이 70∼80%이나 본 연구에서는 aromatic 계열이 12% 정도이다. 방출실험과 배출 성분 차이가 나는 이유는 미용업체는 염색과 펌에 사용하는 유기용제뿐만 아니라 샴푸 및 린스와 같은 다양한 제품군들이 사용되기 때문인 것으로 사료된다.

3. 2 오존생성 기여율 평가

생활밀착형 3개 업종에서 분석된 VOCs의 오존생성 기여율을 POCP 계수를 사용하여 평가하였다. 자동차 수리 도장업체는 4곳 중 B업체 1곳을 선정하였다. B업체는 방지시설의 유지관리가 잘 되지 않고 유성 도료를 사용하여 배출 농도가 가장 높은 업체에 해당한다. 3개 업체에 대한 오존생성 기여율을 평가하여 기여율이 높은 순서대로 20위까지 표 4에 제시하였다. 자동차 수리 도장업체의 오존생성 기여도가 가장 큰 성분은 aromatic 계열인 m,p-xylene으로 19.3%, 두 번째는 butyl acetate가 14.3%, 세 번째는 o-xylene으로 13.2%이다. 미용업체는 Alkane 계열인 hexane이 33.6%로 기여도가 가장 크고, cyclopentane이 11.8%, pentane이 11.0%이다. 고기구이 식당은 Alkane 계열인 pentane이 34.2%이 기여도가 가장 크고, hexene이 12.1%, isobutane이 9.4%이다. 자동차 수리 도장업체는 대부분이 aromatic 계열의 성분이고 미용업체는 5순위에 toluene이, 고기구이 식당은 6순위에 benzene이 위치하여 aromatic 계열의 오존생성 기여율이 낮게 나타났다. 1% 이상의 기여율을 가지는 성분은 미용업체가 16종으로 가장 많고 고기구이 식당 15종, 자동차 수리 도장업체 13종이다. 방출실험의 선행 연구 결과와 비교해 보면 자동차 수리 도장업체의 오존생성 기여도가 높은 성분은 aromatic 계열로 비슷하나 (Lee et al., 2021; Wang et al., 2013), 미용업체의 경우 alkane 계열의 기여도가 높다.

Table 4.

POCP weighted emissions contribution of VOCs emitted from residential workplaces.

3. 3 2차 유기에어로졸 형성 잠재력 평가

생활밀착형 3개 업종에서 분석된 VOCs의 2차 에어로졸 형성 잠재력 기여도를 SOAP 값을 사용하여 평가하였다. 업종에 따라 2차 유기에어로졸 생성 기여도가 매우 다름을 그림 3에서 알 수 있다. 자동차 수리 도장 B업체의 SOAP가 가장 큰 성분은 aromatic 계열인 toluene으로 23.6%이며, aromatic 계열이 100%이다. 미용업체는 aromatic 계열인 toluene이 43.6%로 가장 큰 성분이며 aromatic 계열이 90.3%이다. 고기구이 식당은 aromatic 계열인 benzene이 65.7%로 가장 큰 성분이며 aromatic 계열이 98.3%로 자동차 수리 도장업체 B와 같이 aromatic 계열이 2차 유기에어로졸 형성에 대부분을 기여하였다. 표 4의 POCP 기여도와 비교해 보면 자동차 수리 도장업체는 순위는 약간의 변동이 있으나 aromatic 계열의 기여도가 높게 평가되고 있고, 미용업체와 고기구이 식당은 POCP는 alkane이나 alkene과 같은 지방족의 기여도가 높은 반면 SOAP는 대부분 aromatic 계열의 기여도가 높음을 알 수 있다 (Wu and Xie, 2018; Wu et al., 2017). 이는 aromatic 계열의 성분들의 SOAP 계수값이 크기 때문이다.

Fig. 3.

SOAP weighted emissions contribution of VOCs emitted from residential workplaces.

오존생성 기여율 평가와 2차 유기에어로졸 형성 잠재력 평가를 통해서 같은 비율로 화학종이 배출되어도 POCP와 SOAP가 높은 화학종이 오존과 2차 유기에어로졸을 더 많이 생성하는 것을 알 수 있었다. 본 연구의 분석결과를 활용하여 우선적으로 관리할 배출원과 업종들을 평가할 지표가 되며, 대기오염 영향평가 모델 결과의 신뢰도를 향상시킬 수 있다. 또한 각 업종에서 배출되는 성분 중에 기여도가 큰 성분들을 확인하고 저감 대책을 세우는 데 기초자료로 활용될 수 있다고 사료된다.

4. 결 론

본 연구에서는 생활밀착형 사업장 중에서 자동차 수리 도장업체, 미용업체, 고기구이 식당에서 배출되는 주요 VOCs 성분을 목록화하였다. 또한, POCP, SOAP를 이용하여 오존생성 기여율 및 2차 에어로졸 형성 잠재력을 평가하였다. 이와 같은 연구 결과들의 분석을 통해 아래와 같이 결론을 정리하였다.

• 1. 생활밀착형 업종의 시료를 분석한 결과, 자동차 수리 도장업체의 경우 A, B업체는 오존전구물질 31~36종을 포함하여 총 40~43개의 성분이 검출되었다. C업체는 오존전구물질 22종을 포함하여 총 27개의 성분이, D업체는 오존전구물질 14종을 포함하여 총 17개의 성분이 검출되었다. 미용업체는 총 35개 성분이, 고기구이 식당은 총 24개 성분이 검출되었다. 검출된 VOCs의 평균농도는 자동차 수리 도장업체 B가 12.70 ppm으로 가장 높았으며, D업체가 0.19 ppm으로 가장 낮았다.
• 2. 자동차 수리 도장업체 A, B, C는 butyl acetate의 평균 농도가 가장 높으며, 각각 2.45 ppm, 3.48 ppm, 1.45 ppm이며 D업체는 n-undecane이 0.03 ppm이다. 미용업체는 hexane이 0.26 ppm, 고기구이 식당은 pentane과 benzene이 각각 0.46 ppm이다.
• 3. POCP를 이용한 오존생성 기여율 산출 결과, 가장 기여도가 높은 성분은 자동차 수리 도장업체 B는 aromatic 계열인 m,p-xylene으로 19.3%, 미용업체는 Alkane 계열인 hexane이 33.6%, 고기구이 식당은 Alkane 계열인 pentane이 34.2%이다.
• 4. SOAP를 이용한 2차 에어로졸 형성 잠재력을 평가한 결과, 자동차 수리 도장업체 B는 aromatic 계열인 toluene이 23.6%, 미용업체 toluene이 43.6%, 고기구이 식당도 aromatic 계열인 benzene이 65.7%로 가장 높게 나타났다.

생활밀착형 업체들은 대부분 주거지역과 근접해 있기 때문에 거주자들에게 영향을 미치기 쉽다. 업체에서 배출되는 VOCs는 거주민들의 건강을 위협하고 나아가 오존 생성에 기여하여 더욱 큰 거주민들의 건강상 악영향을 줄 수 있다. 특히, 이들을 흡입함으로써 폐질환과 관련한 피해를 야기시킬 수 있다. 따라서 생활밀착형 업체들의 VOCs 관리를 위한 적극적인 연구가 요구되며, 본 연구에서 생산한 연구기초자료를 활용하여, 생활밀착형 업체들의 방지시설 설치 의무화를 위한 정책기초 자료를 마련하는 데 일조할 수 있다. 나아가 대기 중 VOCs 농도를 저감시키기 위한 대기환경정책 자료로 활용할 수 있다.

Acknowledgments

이 논문은 2020년도 정부 (과학기술정보통신부)의 재원으로 한국연구재단 기후변화대응기술개발사업의 지원을 받아 수행된 연구임 (2017M1A2A2086819).

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