국내 오존 예측모형 개발을 위한 지표면 오존 농도의 시공간적 경향 탐색

1. 서 론

우리나라를 포함한 북미와 유럽의 많은 국가에서 시행한 국가 차원의 대기오염 저감 대책으로 미세먼지를 포함한 모든 주요한 오염물질의 농도가 감소했으나 (Amann et al., 2020; US EPA, 2016), 오존은 최근까지 농도가 지속해서 증가하고 있고 건강에 미치는 악영향까지 보고되면서 학계 관심이 증가하고 있다 (US EPA, 2020; Nuvolone et al., 2013; Bogaert et al., 2009). 오존은 2차 광화학 오염물질로서 질소산화물 (nitrogen oxides: NO_x)과 휘발성유기화합물 (volatile organic compounds: VOCs)의 광화학반응을 통해 생성되며 일산화질소 (nitric oxide; NO)와의 반응을 통해 소멸한다 (US EPA, 2020; Trainer et al., 1987). 기후변화로 인한 지속적인 기온의 상승은 대기 중 오존 전구물질의 광화학반응을 활성화해 오존 농도를 증가시키고 빈번한 고농도 오존 발생 현상을 초래한다 (KEI, 2010). 우리나라의 오존 농도는 1990년대 이후 도시화의 가속으로 꾸준히 증가해 왔으며 (Kang et al., 2019; Jung et al., 2009) 2019년 현재 8시간 대기환경기준 (0.06 ppm/8 hr) (표 S1)을 달성한 측정소는 전체 367개 중 단 한 곳도 없었다 (MOE, 2019). 이는 대기환경기준이 설정된 8개 대기오염물질 중에서 기준이 강화된 PM_2.5를 제외한 다른 6개 대기오염물질의 달성률에 비해 현저히 낮은 수준이다. 게다가 국외의 여러 역학 연구는 일찍이 고농도 오존 노출이 건강에 미치는 유의미한 영향을 보고하였다 (Jerrett et al., 2009; Frischer et al., 1993; Lippmann et al., 1993; Ostro et al., 1993; Romieu et al., 1992; Thurston et al., 1992; Kinney et al., 1991; Kinney et al., 1988). 최근 출판된 미국 환경보호청 리뷰 보고서에서는 단기간의 오존 노출이 호흡기 질환 및 심혈관 질환과 신진대사에 미치는 영향에 대한 방대한 연구 결과를 제시하였고 최근 장기간 오존 노출이 질병이나 사망 발생에 미치는 영향에 관한 연구도 소개하였다 (US EPA, 2020).

반면, 국내에서 오존의 건강 영향에 대한 연구는 제한적인 상황이다 (Kim et al., 2020; Lee et al., 2020a). 오존 노출이 질병 발생 및 진행이나 사망 등의 건강 결과에 영향을 준다는 인과관계를 증명하기 위해서는 건강한 사람들 개개인의 노출 정도와 건강 결과를 장기간 추적하는 대규모 코호트 연구가 필수적이다. 그러나 개개인의 오존 농도에 대한 측정값은 존재하지 않기 때문에, 장기간 개개인의 시간에 따른 거주지나 직장과 같은 장소에서의 농도를 예측하기 위한 전국규모의 예측모형 개발이 선행되어야 한다. 하지만, 국내에서는 이에 관한 연구가 아직 이루어지지 않았다. 국내 오존 연구에서는 서울, 수도권 등 대도시 지역에서 고농도 오존이 생성되는 원인을 규명하거나 추이를 분석하였고 (Jeon et al., 2021; Lee et al., 2020b; Kang, 2019; Jeon, 2014; Kim and Yeo, 2013; Han et al., 2013; Shin et al., 2012; Jung et al., 2009; Ghim and Oh, 1999) 수원이나 부산 등 소규모 지역에서 시간적 또는 시공간적 변화의 특성을 탐색하였다 (Kim and Son, 2020; An et al., 2015). 또한, 전국을 대상으로 장기간 추세를 분석한 연구도 진행되었다 (Yeo and Kim, 2021; Seo et al., 2014). 오존의 예측모형에 관한 연구는 주로 물리화학 모형에 기반해서 진행되었고 연구 기간이나 장소가 일부 계절이나 연도, 수도권이나 공단 지역으로 한정적이었다 (Bae et al., 2018; Kang et al., 2016; Kim, 2011). 반면, 국외에서는 최근 통계적인 방법을 이용해서 전국 또는 지역 규모의 예측모형을 개발하고 이 모형에서 예측한 오존 농도를 이용해서 질병 및 사망에 미치는 영향을 보고한 연구들이 증가하였다 (Kazemiparkouhi et al., 2020; de Hoogh et al., 2018; Turner et al., 2016; Wang et al., 2016, 2015). 이들은 모형에서 오존의 시공간 변동을 설명하기 위해 시간적, 공간적 또는 시공간적 예측인자나 통계적인 상관성 등을 예측모형에 포함하였다.

오존의 건강 영향을 파악하고 적절한 예방 정책들을 시행하기 위해서는 측정값이 없는 개개인에 대한 오존 노출값을 예측하는 모형의 개발이 필수적이고, 예측모형 개발을 위해서는 먼저 오존의 시공간적 변동의 특성을 파악하는 것이 중요하다 (Kim et al., 2015; Malmqvist et al., 2014). 오존의 시간적 공간적 특성에 대한 설명력이 높은 정보를 이용하고 특성에 적합한 가정을 바탕으로 통계적인 모형의 구조를 설정한다면 예측력 높은 모형을 만들 수 있을 것이다. 본 논문은 우리나라 전국 규모 장기간 오존의 통계 예측모형 개발에 필요한 정보를 제공하기 위해 오존 농도의 시공간 특성을 파악하는 목적의 탐색적 연구이다. 이를 위해 계절 간이나 다수 연도의 시간적 변동과 거리나 지역에 따른 공간적 변동의 경향을 파악하고자 한다. 또한, 이러한 경향을 설명할 수 있는 기상변수 및 전구물질의 경향과 비교하여 예측모형에서 기상이나 배출 원적 특성을 예측인자로서 활용할 수 있을지 파악하고자 한다. 모형에서 활용할 수 있는 최대한의 시공간 자료를 이용하고자 2001~2019년의 전국 135~388개 환경오염측정망 측정소에서 측정한 오존 농도 자료를 이용하였다.

2. 연구 방법

3. 연구 결과 및 고찰

3. 1 시간적 경향

전체 조사 기간인 19년 동안 전국 124~336개 도시 대기 측정소의 일별 오존 농도의 연평균은 일정한 계절 경향을 유지하면서 전체 기간 증가하는 추세를 보였다 (표 1, 그림 1, 그림 S3). 지난 19년 동안 전국 연평균 농도는 31.4 (표준편차=16.4) ppbv에서 44.5 (19.8) ppbv로 약 13 ppbv (42%)가 증가하였다. 2001년부터 2019년까지 지속해서 존재했던 111개의 측정소만 이용한 탐색에서도 2019년 연평균 농도는 42.6 ppbv로 비슷하여 시간에 따른 측정소 수의 증가와 관계없이 전반적인 오존의 증가 경향을 확인하였다. 특히 온난계절 평균 농도의 경우에는 증가 폭이 16 ppbv (43%)로 더 컸다. 특별·광역시 지역과 도 지역에서도 위와 같은 비슷한 증가량을 보였지만 특별·광역시 지역에서의 증가 폭이 더 컸다. 이러한 증가 추세는 지역별로 살펴보았을 때도 같았다 (그림 1, 그림 S4). 전국 연평균 농도에 대한 온난계절 농도의 비율은 2011년까지 1~2년 단위로 증가와 감소를 반복하다가 2011년부터 5년간 매우 증가하였다.

Table 1.

Average (standard deviation) of maximum daily 8-h average ozone concentrations (ppbv) at urban background regulatory monitoring sites for 12 months, warm season (May~September), and cold season (January~April and October~December) by 8 Metropolitan Cities and 8 Provinces in South Korea by five different years from 2001 to 2019.

Fig. 1.

Maps of warm-season average ozone concentrations (ppbv) by 3 different years (top), and time-series plots of maximum daily 8-h average ozone concentrations (ppbv) over 19 years and 12 months (bottom) using urban background regulatory monitoring data from 2001 to 2019 in South Korea.

오존의 월별 패턴을 살펴보면 일반적으로 일사량이 많은 5~6월에 오존 농도가 최고값을 보였고 (그림 1) 연중 최고 월평균 농도와 최저 농도의 차이는 약 35 ppbv였다. 오존과 일사량의 월별 경향 비교에서는, 최근 3년 동안 5~6월에 증가하고 7~8월에 감소하며 다시 9월에 증가 후 10월이 지나 감소하는 같은 경향을 확인하였다 (그림 2). 이러한 경향은 5~6월 오존 생성 과정의 광화학반응에 유리한 조건인 높은 일사량이 같은 기간 오존 농도 증가에 기여하고 (Monks, 2000) 7~8월 장마와 태풍 등의 영향으로 인한 일사량 감소가 같은 기간 오존 농도의 감소에 영향을 미치며 10월 이후 계절적인 일사량 감소에 따라 오존 농도 또한 감소추세를 보이는 것으로 해석된다 (Lee and Choi, 2006). 일사량은 다른 기상 변수인 온도, 습도, 일조량에 비해 오존과 훨씬 비슷한 월별 경향을 보여주었다 (그림 S5). 오존의 19년의 장기경향과 월별 경향은 일 대푯값으로 최대 8시간 평균 대신 최대 1시간 평균이나 24시간 평균값을 사용했을 때도 같았다 (그림 S6~S8, 표 S3).

Fig. 2.

Time-series plots of monthly averages of maximum daily 8-h average ozone concentrations (red), solar radiation (orange: top), NO2 concentrations (green: middle), and monthly sum of TVOCs (blue: bottom) against 12 months for 2017~2019 in South Korea.

오존의 월별 평균 경향은 오존의 전구물질인 NO₂와 VOCs의 월별 평균 농도와 음의 상관성을 보였다 (그림 2). TVOCs는 최근 3년 모두 늦여름부터 농도가 감소하여 9월 전후로 최저 농도를 보이고 12월과 1월 중 최고 농도를 보이는 동일한 패턴이 관측되며, 이는 겨울에 최저 농도를 보이는 오존과 반대 경향이었다. NO₂ 또한 TVOCs와 비슷하게 늦가을과 겨울에 고농도를 보이고 봄부터 농도가 감소해 늦여름에 최저 농도를 보였다. 배출량에 큰 변화가 없다면 오존의 광화학 반응이 적게 일어나는 겨울철에는 전구물질들의 농도가 높게 유지될 수 있다. NO₂/VOC와 오존의 상반된 월별 경향은 오존의 전구물질로서의 특징을 잘 보여준다.

3. 2 공간적 경향

측정소별 유형에 따른 오존의 연도별 온난계절과 비온난계절 평균 농도는 대체로 국가 배경농도, 교외 대기, 도시 대기, 도로변 대기 측정소 순으로 낮았다 (그림 3). 도로변대기 측정소가 그 외 측정소보다 평균 농도가 낮은 것은 모든 연도에서 관측된 공통적인 특징이며, 나머지 측정소에서는 일부 기간에서 순위가 뒤바뀌기도 하였다. 온난계절에서는 2016년 이후부터 도시 대기, 국가 배경, 교외 대기 측정소에서의 농도가 비슷해지는 경향을 보였다. 하지만, 일별 대푯값을 24시간 평균으로 설정하여 측정소별 연평균 농도 값을 비교하면 최근 연도에서 순위가 겹침 없이 확연하게 구분되는 경향이 나타났다 (그림 S8). 즉, 일별 최대 평균값 (MDA1, MDA8)으로는 측정소별 농도 경향이 비슷했지만, 24시간 동안의 전체 시간을 반영하면 측정소별 차이가 분명하게 드러났다. 또한, 도시 대기 측정소를 제외한 나머지 세 곳에서는 비슷한 시간적 추세를 보인다. 국가 배경 및 교외 대기 측정소와 같은 배경 지역은 오존의 소멸 과정에 영향을 주는 일산화질소 (NO)의 영향이 적으며 중국발 대기오염물질의 장거리 이동에 영향을 크게 받기 때문에 관찰되는 오존 농도가 도시지역에 비해 높은 것으로 보고되었다 (Oh et al., 2009). 반면, NO_x가 다량 배출되는 도시지역에서는 특히 자동차에서 배출된 NO가 대기 중 산소와 반응하여 NO₂로 전환되기 때문에 오존의 소멸 과정에 영향을 주어 낮은 농도가 관찰될 수 있다 (Kim et al., 2018). 그림 S9의 측정소 유형별 NO₂의 연평균 농도 비교에서도 오존과는 반대로 배경 지역 측정소에서 낮고 도시 지역에서는 높은 특징을 보였고, 특히 도로변 대기 측정소에서 연평균 농도가 가장 높게 관측되었다. 이는, 자동차에서 직접 배출되는 전구물질의 농도가 도로변 대기 측정소에서 가장 높고 이들이 확산하여 이동하는 과정에서 반응하여 오존을 생성하기 때문에 도시 대기와 도로변 측정소에서는 상대적으로 낮은 오존 농도가 관찰된 것으로 보인다.

Fig. 3.

Time-series plots of ozone concentrations (ppbv) averaged for the warm (A: May~September) and cold (B: January~April and October~December) seasons by four types of regulatory monitoring sites (u.b: urban background; u.r: urban roadside; n.b: national background; r.b: regional background) from 2001~2019 in South Korea (dashed lines: average concentrations by four site types).

2001~2019년 19개년에 대한 시도별 도시 대기 측정소 오존 평균 농도의 최솟값은 서울 지역에서의 32.3 ppbv이고, 최댓값은 제주 지역에서의 44.7 ppbv였다 (표 2). 일반적으로 특별시/광역시에서의 평균 농도가 도 지역의 평균 농도보다 낮았다 (표 2, 그림 S10). 이는 도시 지역, 특히 주요 도로 주변에서는 자동차 매연 등에서 발생하는 NO에 의해 오존 소멸과정에 영향을 주기 때문이다 (U.S. EPA, 2013). 하지만, 지역별 차이는 온난계절에서 약화되었다 (그림 S10). 온난계절에서의 최솟값과 최댓값은 울산과 경남 지역에서 각각 41.3, 49.8 ppbv였다. 비온난계절에서의 최솟값과 최댓값은 전체 기간의 패턴과 동일하게 서울과 제주 지역에서 24.8 ppbv와 44.8 ppbv였다. 특이점은 제주 지역에서의 온난계절과 비온난계절의 경향이 반대로 관측된 점이다. 제주 지역에서는 7월과 8월에 잦은 장마 및 태풍으로 일사가 차단되고 북태평양 기단의 세력 확장에 따라 해양으로부터 유입되는 깨끗한 공기의 영향으로 지표 오존 농도가 저하되기 때문에 (Kim, 2003), 오존 월평균이 7, 8월에 연중 최하 수준을 보인 것으로 해석된다. 또한 제주 지역에서는 최소 표준편차를 보여 상대적으로 연평균의 변동이 적은 일정한 농도 경향을 보였다. 울산의 최솟값은 울산 지역에 집중된 석유화학 공단과 공단에서 배출되는 VOC와 같은 다량의 전구물질에 따른 것으로 설명할 수 있다 (Na et al., 2001). 전구물질은 가스상 물질의 특성상 잘 확산하고 이들이 대기 중에서 기상 조건에 따라 반응할 시간이 필요하므로 오존의 생성 반응은 발생지역인 울산보다는 주변 지역에서 활발할 수 있다 (Kim et al., 2019). 울산지역의 오존과 VOC의 연평균을 탐색한 결과에서는 다른 지역에 비해 낮은 음의 상관성 (피어슨 상관계수=-0.27~-0.43)을 보였다 (표 S4). 경상북도 지역에서 관찰된 높은 상관성 (-0.5~-0.72)은 여름철 해풍의 영향으로 울산지역에서 배출한 전구물질이 내륙으로 이동해서 영향을 미친 것으로 해석할 수 있다.

Table 2.

Means (standard deviation) of maximum daily 8-h average ozone concentrations (ppbv) for 12 months and warm (May~September) and cold (January~April and October~December) seasons at urban background regulatory monitoring sites by 16 Metropolitan Cities and Provinces in South Korea for 2001~2019.

전구물질과 오존 사이의 음의 상관관계는 2010년 연평균 배출량 자료를 이용하여 산출한 산점도에서도 확인할 수 있었다 (그림 4). 도로변 대기 측정소의 오존 농도는 NO_x나 VOCs 배출 총량과의 상관성에서 측정소로부터 10 km보다는 20 km 반경 내에서 더 큰 음의 상관관계 (NO_x 10 km 및 20 km: -0.44, -0.56; VOCs 10 km 및 20 km: -0.58, -0.66)를 보였다. 이는 도로변에서 많이 발생하는 전구물질이 주변으로 확산함에 따라 배출지역보다 외부 지역에서 오존 생성이 활발한 것으로 해석할 수 있다. NO₂와 오존 농도의 상관성 또한 도로변 대기 측정소보다 도시 대기 측정소에서 높았다 (그림 S11). NO₂의 농도와 시도별 경향 비교에서도 (그림 S12) 오존은 서울을 포함한 특별시/광역시 지역에서 낮고 그 외 특히 제주 지역에서 높았던 반면 NO₂는 특별시/광역시에서 높은 농도를 보였고, 특히, 전북지역을 제외한 모든 지역에서 오존과 반대의 방향성을 보였다.

Fig. 4.

Scatter plots of annual total VOC (ppbv) and NOx (ppbv) against the warm-season average of ozone concentrations (ppbv) and their correlation coefficients by three types of regulatory monitoring sites (u.b: urban background; u.r: urban roadside; and r.b: regional background) by two buffer sizes (10 and 20 km for left and right columns, respectively) in South Korea for 2010.

그림 5의 베리오그램에서는 거리에 따라 두 측정소 간 오존 농도 차이를 나타내는 y축의 값이 증가하다가 어느 순간부터 일정해지는데, 이때의 거리는 공간적인 상관성이 존재하는 범위로 약 61 km로 추정되었다. 이를 통해 오존이 상당히 긴 거리에서 물리화학적인 반응 작용을 하는 2차 오염물질임을 알 수 있다. 우리나라의 도시 대기 측정소 간 거리는 2010년 기준 평균 31 km로, 특별시/광역시에서는 광주 지역을 제외하고 모두 10 km 내외이고, 도 지역은 대부분 40 km이며 경북, 강원 지역은 60 km가 넘는다 (Yi et al., 2016). 따라서, 측정소 간 거리의 한정적인 분포 경향을 고려할 때, 약 60 km 이전의 베리오그램 경향은 주로 특별시/광역시에 집중된 측정소들에서 관측된 오존 농도의 경향을 대변하게 된다. 표 2에서 확인한 바로는 특별시/광역시와 그 외의 도 지역의 전반적인 농도 차이가 존재했다. 따라서, 우리나라 전 지역의 공간적 상관성을 파악하고 이해하기 위해서는 도 지역과 특히 경북, 강원 지역에 추가적인 측정소 설치가 필요하다.

Fig. 5.

Estimated variogram of 19-year warm-season average ozone concentrations at urban background regulatory monitoring sites in South Korea for 2001~2019.

4. 결 론

본 연구는 지속적인 농도 증가와 최근 보고된 건강 영향으로 국제적인 연구 관심은 급격하게 증가하고 있으나 국내에서는 상대적으로 연구가 미흡한 대기오염물질인 오존에 집중해서, 향후 궁극적인 건강 영향 평가를 위한 노출 평가에 직접적으로 활용할 수 있는 탐색적인 결과를 제공하고자 했다. 20년에 가까운 긴 기간 동안 약 400개 전국 측정소에서 측정한 우리나라 환경오염측정망 측정자료를 이용해서 시간 및 공간적인 경향을 탐색하고 기상 및 전구물질의 경향과 비교함으로써, 오존 농도 예측 모델 구축에 필수적인 정보인 시간 경향의 형태, 지역에 따른 차이, 공간상관성의 정도, 예측인자로서 기상, 지역, 배출원의 역할을 파악하였다. 오존의 시간적인 탐색에서는 뚜렷한 계절적인 경향을 보였고 이 경향은 기상변수 중 일사량과 가장 유사하였다. 향후 예측모형에서 오존의 시간적인 경향에 대한 예측력을 높이기 위해서는 계절적인 경향을 반영하는 시간경향을 포함하고 일사량 등의 기상변수를 포함하는 것이 필요하다. 또한, 오존 농도의 공간 상관성이 상당히 긴 거리 내에서 존재하였고, 전구물질과 같은 지역 내에서 상관성이 낮았던 반면 근처 지역에서 상관성이 높아 오존의 특징적인 화학반응 결과를 보였다. 오존의 공간적인 예측력을 향상시키기 위해 이러한 공간상관성과 전구물질의 특성 역시 향후 예측모형에서 모수나 예측인자로 포함할 필요가 있다. 본 연구의 결과는 오존 관측값이 없는 개개인에 대해 예측농도를 제공하는 예측모형 구축과 예측력 향상에 기여하고, 향후 예측농도를 이용한 건강 영향 평가에서 정확도 높은 위험 정도를 파악하는 데 기여할 것으로 기대된다.

Acknowledgments

본 연구는 한국연구재단의 기초연구사업 (과제번호: 2018R1A2B600460), 국립암센터의 공익적암연구사업 (NCC-2110570), 환경부 (환경보건센터)의 지원으로 수행되었습니다.

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