패시브 샘플러를 이용한 전라북도 대기 중 암모니아 공간 분포 분석

1. 서 론

암모니아 (NH₃)는 염기성의 가스상 물질로 대기 중에서 질산, 황산 등의 산성물질과 반응하여 질산염, 황산염과 같은 미세먼지를 생성하는 주요한 전구물질로 알려져 있다 (Stelson and Seinfeld, 1982; Doyle et al., 1979). 이러한 NH₃는 전 세계적으로 약 80% 이상이 가축사육 및 농업으로부터 배출되며, 특히 전 세계 NH₃ 중 절반 이상이 아시아에서 배출되는 것으로 보고되고 있다 (Kang et al., 2016; Streets et al., 2003; Bouwman et al., 1997; Zhao and Wang, 1994).

2017년 국가대기오염물질 배출량 통계 (CAPSS)에 따르면, 2005부터 2017년까지 국내 NH₃ 배출량은 꾸준한 증가 추세를 보이고 있다 (CAPSS, 2017). 통계 자료에서 2017년 전국 NH₃ 배출량은 308,298 톤이며, 그 중 농축산업이 약 80%를 차지하고, 생산공정 약 14%, 기타 면오염원 약 4%로 나타났다. 농축산업 배출 부문에서는 축사 기원의 NH₃가 약 223,600 톤으로 약 93%를 차지하고 있다.

전라북도는 연간 NH₃ 배출량이 32,742 톤으로 국내 17개 시도 중 5위로 나타나고 있다 (CAPSS, 2017). 전라북도 내 NH₃ 배출량은 정읍이 5,692 톤으로 가장 많고, 익산 4,100 톤, 김제 4,021 톤 순이며, 도심지역인 전주의 경우 1,030 톤으로 나타났다. 전라북도 NH₃의 주요 배출원은 농축산업이 31,515 톤으로 전체의 96%를 차지하고 있으며, 농축산업 부문에서는 분뇨관리가 29,095 톤 (89%), 비료사용 농경지가 2,421 톤 (7%)로 전북지역 대부분의 NH₃가 농축산업에서 배출되는 것으로 보고되었다.

대기 중 NH₃는 다양한 환경에서 측정되었다. 국내에서는 2019년 5월~2020년 1월까지 전주에서 NH₃의 농도를 측정하였고, 실시간 평균 농도는 약 11 ppb였다 (Park et al., 2020). 2009~2018년 국내 건성강하물 측정망 자료를 분석한 결과, 측정망 중에서 축사가 밀집한 이천시 설성면 측정망의 NH₃ 농도가 약 50 ppb로 높은 수준을 나타내었다 (Sung et al., 2020). 국외에서는 2015년 여름철 일본 오사카에서 측정된 대기 중 NH₃ 농도는 약 4.2 ppb였다 (Huy et al., 2017). 반면 2013년 7월 여름철 중국 화베이 평야, 농촌지역에서 측정된 대기 중 NH₃ 농도는 73.9 ppb로 매우 높은 수준을 나타냈다 (Meng et al., 2018). 대기 중 NH₃는 측정 지역의 환경, 계절에 따라 다양한 농도로 관측되었다. 이러한 NH₃는 악취를 발생시킬 뿐만 아니라 미세먼지를 생성하는 주요한 전구물질로 알려져 있으며, Xu et al. (2019)는 중국에서 NH₃를 저감시키는 것이 고농도 미세먼지를 줄이는데 효과적이라고 제시하였다. 그러나 현재까지 국내 주요 NH₃ 배출 오염지역에 대한 NH₃ 농도 자료는 매우 부족한 실정이다.

본 연구에서는 2020년 6~12월 패시브 샘플러 (passive sampler)를 이용하여 전라북도 도심지역, 축산지역, 농업지역, 서해안 인근 지역 총 10군데에서 NH₃ 농도를 분석하였다. 측정자료를 이용하여 전북지역 여름, 가을, 겨울철 NH₃의 시·공간적 농도 분포를 살펴보고자 하였다.

2. 실험 방법

2. 1 측정장소

2020년 6~12월 NH₃ 배출 특성을 고려하여 도심 (전주 3곳), 축산지역 (정읍 3곳), 농경지 (김제 3곳), 배출원이 비교적 적은 새만금 방조제 1곳, 총 10개 지점에서 대기 중 NH₃를 측정하였다 (그림 1, 표 1). 정읍은 대단위 축산단지 및 농경지가 형성되어 있는 대표적인 축산 지역이며, 전라북도 17개 시군 중에 NH₃ 배출량이 가장 높은 곳이다 (CAPSS, 2017). 본 연구에서는 정읍 옹동면 오성리의 모돈, 자돈, 비육돈 등 약 6000두 정도를 사육하고 있는 양돈농가의 부지경계 한 지점과 부지경계에서 약 1~2 km 떨어진 옹동면의 두 지점에서 NH₃를 채취하였다. 김제는 경지면적이 약 26000 ha로 국내 대표적인 농업지역이다 (KOSTAT, 2020). 김제시 봉남면 한 곳과 서정동 두 곳의 농경지 총 세 지점에서 NH₃를 채취하였다. 김제의 세 지점은 서로 약 1~2 km 떨어진 위치에 있다. 전주는 전라북도 중심에 위치하고, 김제, 정읍, 완주, 익산과 맞닿아 있으며, 인구가 가장 많은 지역으로 대단위 주거단지가 형성되어 있다. 전주에서는 전북대학교 자연대 옥상, 팔복동 제 1산업단지, 대규모 신도시 아파트 단지 (혁신도시) 각 한 곳, 총 세 지점에서 측정하였다. 그리고 NH₃의 배출원이 적은 지역으로 서해 인근 군산시 비응도동 새만금 방조제를 선정하여 한 곳에서 측정을 진행하였다.

Fig. 1.

Location of ten different sampling sites marked by stars for atmospheric ammonia in Jeollabuk-do.

Table 1.

Summary of environments of ten different sampling sites, and seasonal atmospheric NH3 concentrations.

3. 결 과

3. 1 전라북도 월별, 계절별 암모니아 농도 분포

2020년 6~12월 전라북도 10개 측정 지점별 NH₃ 농도분포를 그림 2에 도식하였다. 전체 측정 기간 동안 대기 중 NH₃의 농도는 매우 광범위하게 나타났다. 전체 측정 기간 동안 NH₃는 축산마을 #3에서 약 278.0 ppb로 가장 높게 나타났고, 새만금 방조제에서 약 1.3 ppb로 가장 낮은 농도로 측정되었다. 전체 평균 NH₃ 농도는 축산마을 #3 (161.1 ppb)>농경지 #1 (37.5 ppb)>축산마을 #1 (37.1 ppb)>농경지 #3 (35.5 ppb)>농경지 #2 (31.4 ppb)>축산마을 #2 (19.9 ppb)>도심지역 #2 (13.4 ppb)>도심지역 #1 (13.1 ppb)>도심지역 #3 (12.5 ppb)>새만금 방조제 (4.9 ppb) 순으로 나타났다.

Fig. 2.

Atmospheric NH3 concentrations measured with passive samplers at 10 different locations from June to December 2020 in Jeollabuk-do.

그림 3과 표 1은 2020년 계절별 전라북도 10개 측정지점의 NH₃ 농도분포를 보여준다. 본 연구에서 여름은 6~8월, 가을은 9~11월, 겨울은 12월로 정의하였다. 계절별 분석 결과, 여름철 NH₃의 평균농도는 축산마을 #3에서 약 127.3 ppb로 가장 높고, 새만금 방조제에서 4.7 ppb로 가장 낮았다. 가을철과 겨울철도 같은 양상으로 축산마을 #3에서 각각 172.6, 261.8 ppb로 가장 높았고, 새만금 방조제에서 각각 5.5, 1.3 ppb으로 가장 낮았다.

Fig. 3.

Seasonal variations of atmospheric NH3 at ten different sites in Jeollabuk-do: (a) summer (b) autumn, and (c) winter.

일반적으로 NH₃는 온도 의존적인 (Temperature-dependent) 물질로 여름철에 높은 농도를 보이는 것으로 보고되고 있다 (Chang et al., 2019; Meng et al., 2018; Pan et al., 2018; Xu et al., 2016; Wang et al., 2015). 본 연구에서도 대부분의 측정지점에서 여름철 NH₃의 고농도 현상이 관찰되었다. 그러나 예외적으로 축산마을 #1, 축산마을 #3, 도심지역 #2에서는 겨울철에 높은 농도를 보이는 것이 특징적이었다. 대형 양돈농가에서는, 퇴비 생산 시설을 포함하고 있는 경우가 많다. 특히, 농업활동이 빈번한 봄철 (모종, 파종 등)에 필요한 퇴비 생산을 위해 겨울철 퇴비 생산이 활발하다 (Jeong et al., 2014). 따라서 양돈농가 인근에서 관측된 겨울철 대기 중 NH₃의 고농도 현상은 겨울철 활발한 퇴비 생산에 의한 것으로 보여진다. 도심지역 #2 (산업밀집지역)는 주변에 생산공장이 밀집되어 있고 도로변에 인접하고 있다. 도심지역 #2에서도 겨울철 NH₃의 고농도 현상이 관측되었으며, 이는 산업활동과 자동차에서 배출된 NH₃가 겨울철 낮아진 대기혼합층의 영향에 의해 (Bytnerowicz et al., 2010; Sharma et al., 2010) 대기 중에서 고농도의 NH₃가 측정된 것으로 판단된다.

3. 2 배출 특성별 대기 중 암모니아 농도 분포

전체 측정 기간 동안 NH₃ 주요 배출 특성에 따른 대기 중 NH₃ 농도 분포를 분석하였다. 그림 4는 도심지역 (도심지역 #1, #2, #3), 축사밀집지역 (축산마을 #1, #2, #3), 농경지 밀집지역 (농경지 #1, #2, #3), 새만금 방조제의 대기 중 NH₃의 평균 농도를 보여준다.

Fig. 4.

A comparison of atmospheric ammonia concentration from different environments from June to December 2020 in Jeollabuk-do.

전라북도 도심지역의 경우, 대기 중 NH₃ 평균 농도는 약 13.0 ppb였고, 3 측정지점의 평균농도는 비슷한 수준을 보였다 (도심지역 #2: 13.4 ppb, 도심지역 #1: 13.1 ppb, 도심지역 #3: 12.5 ppb). 세 개 지점 평균 여름철 NH₃ 농도는 15.9 ppb로, 이는 2019년 측정된 전주 삼천동 여름철 NH₃ 농도인 13.3 ppb보다 약간 높은 수준이었다 (Park et al., 2020). Song et al. (2020)는 2019년 12월 2일부터 15일까지 목포에서 측정된 NH₃의 농도를 약 9.5 ppb로 보고하였다 (표 2). 목포에서 측정된 NH₃는 NH₄⁺의 형태로 중국으로부터 장거리 이동된 것으로 분석하였으나, 겨울철 2주간의 측정 결과이므로 추가적인 연구의 필요성을 제시하였다.

Table 2.

Summary of NH3 concentrations in this study and previous studies.

축사 밀집지역의 NH₃ 평균 농도는 약 72.7 ppb였고, 도심 지역보다 5배 이상, 새만금 방조제보다 14배 이상 높은 수준이다. 정읍 축산마을의 NH₃는 측정지점에 따라 농도 범위가 매우 상이하였다. 대형 양돈농가 부지경계인 축산마을 #3에서는 점오염원의 영향으로 평균 약 161.1 ppb로 매우 높은 수준의 NH₃가 관찰되었다. 부지경계로부터 약 1~2 km 떨어진 축산마을 #1에서의 NH₃는 약 37.1 ppb, 축산마을 #2 약 19.9 ppb로 나타났다. Theobald et al. (2015)는 농가로부터 500 m만 멀어지더라도 대기 중 희석효과에 의해 NH₃의 농도가 현저히 낮아지는 것으로 보고하였다. 본 연구에서도 점오염원으로부터 거리가 1~2 km만 멀어지더라도 농도 저감이 현저하였다. 반면, 축산마을 #1, 축산마을 #2는 대형 축사로부터 각각 약 2, 1 km 이격된 거리에 위치한다. 그럼에도 축산마을 #1에 소규모 축사가 존재하기 때문에 NH₃ 농도가 다소 높게 나타났다.

김제 농경지의 경우, 대기 중 NH₃ 평균 농도는 농경지 #1 37.5 ppb, 농경지 #2 31.4 ppb, 농경지 #3 35.5 ppb로 비슷한 수준이었고, 전체 평균 약 34.9 ppb였다. 이러한 수치는 양돈농가 부지경계인 축산마을 #3을 포함한 축사 밀집지역보다는 낮은 농도 수준이지만, 흥미롭게도 축산마을 #3을 제외하면 축산마을의 평균 농도보다 농경지에서 더 높은 농도를 보였다. 선행연구에서 토양의 수분함량은 비료에 포함된 NH₃ 휘발성에 중요한 영향을 미치는 것으로 보고하였다 (Al-Kanani et al., 1991; Clay and Malzer, 1990). 퇴비, 농약을 살포하였을 때, 토양 수분이 증가하게 되고 대기 중으로 휘산되는 NH₃ 양이 증가하는 것으로 나타났다 (Liu et al., 2017; Das et al., 2009; Mikkelsen, 2009; Han et al., 1997). 따라서, 화학비료, 농약 살포 등 농업활동의 영향으로 농경지에서 높은 수준의 NH₃ 농도를 보인 것으로 판단된다. 농경지에서는 여름철 뿐만 아니라 겨울철에도 평균 30 ppb가 넘는 고농도 NH₃가 측정되었다. 본 김제 측정지점은 주변이 논밭으로 이루어져 있으며, 약 2 km 정도 떨어진 곳에 소규모 마을과 소규모의 축산농가 몇 채만이 존재하지만, 농경지에서 측정된 고농도 NH₃가 소규모의 축산 농가에서 기인된 것으로 보기는 어렵다. Olivier et al. (1998)에서 농경지에서 발생하는 농업 잔재물 소각으로부터 NH₃ 배출이 상당한 것으로 보고하였다. 국내에서는 추수 이후 늦가을에서 겨울 동안 농업 잔재물 소각, 생활 쓰레기 소각 활동이 빈번하게 이루어진다 (Kim et al., 2016). 본 측정지점에서도 이러한 영향으로 겨울철 NH₃ 고농도 현상이 나타난 것으로 보여진다.

NH₃ 배출원이 적은 새만금 방조제의 평균 농도는 타 측정지점에 비해 매우 낮은 농도 수준인 약 4.9 ppb로 측정되었다. 온도가 낮아지는 겨울철 12월에는 그 농도 저하가 현저하며, 약 1.3 ppb로 나타났다. Sung et al. (2020)에서 2009~2018년 국가배경지역 측정소에서 측정한 제주도 고산의 NH₃ 평균 농도는 약 5 ppb로 보고되었으며 (표 2), 이는 새만금 방조제에서 2020년 6~12월에 측정된 NH₃ 농도와 유사한 수준이다.

4. 결 론

본 연구에서는 2020년 6~12월 동안 패시브 샘플러를 이용하여 전라북도 다양한 배출 환경에서 대기 중 NH₃ 농도 분포를 조사하였다. NH₃ 배출 특성을 고려하여 도심 (전주 3곳), 축산지역 (정읍 3곳), 농경지 (김제 3곳), 배출원이 비교적 적은 새만금 방조제 1곳 총 10개 지점에서 수행되었다. 전체 측정기간 동안 평균 NH₃ 농도는 축산마을 #3에서 약 161.1 ppb로 월등히 높은 수준을 보였고, 새만금 방조제에서 약 4.9 ppb로 가장 낮았다. 모든 측정지점에서 여름철 고농도 NH₃가 발생하였으나, 예외적으로 축산마을 #3에서는 겨울철 활발한 퇴비 생산으로 인해 겨울철에 고농도 NH₃가 발생하는 특징을 보였다.

NH₃ 배출 특성별 대기 중 농도는 축사밀집지역 (72.7±73.6 ppb)>농경지 밀집지역 (34.9±26.4 ppb) >도심지역 (13.0±6.2 ppb)>새만금 방조제 (4.9±1.8 ppb) 으로 나타났다. 대기 중 NH₃는 축사밀집지역에서 월등히 높은 수준이었으며, 점오염원 (양돈농가)에서 1~2 km만 멀어지더라도 농도 감소가 현저하였다. 또한, 농경지에서 측정한 대기 중 NH₃의 농도도 상당히 높은 수준으로 나타나 농업활동에 의한 NH₃ 영향도 상당한 것으로 보여진다.

NH₃는 악취 물질이며, 대기 중에서 산성물질과 반응하여 미세먼지에 영향을 미치는 것으로 보고되고 있다. 그러나 국내에서는 현재까지 배출 특성에 따른 대기 중 NH₃ 연구결과는 부족한 실정이다. 본 연구결과는 국내 NH₃ 배출 특성과 저감대책 마련을 위한 기초자료로 활용될 수 있을 것이다.

Acknowledgments

본 연구는 2020년 국립환경과학원 (NIER-SP2020-279) 연구용역 및 농촌진흥청 연구사업 (PJ014931022021)의 지원으로 수행하였습니다.

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