2017년 서울시 O₃과 PM_2.5의 계절별 상관분석 연구

1. 서 론

대류권 오존 (O₃)은 대기 중 오염물질의 화학반응을 통해 생성되는 대표적인 2차 대기오염물질로, NO_x와 VOC의 광화학 반응으로 인해 생성된다 (Logan, 1985). 대류권 O₃은 자극성과 산화력이 강하여 사람과 식물에 악영향을 미치고 광화학스모그를 유발한다. 이러한 위해성에도 불구하고 우리나라의 O₃의 연평균 농도는 1991년 0.013 ppm에서 2017년 0.029 ppm까지 꾸준한 증가추세를 보이고 있으며, 전국 261개의 대기오염측정소 중 2017년에 O₃의 8시간 대기환경기준을 달성한 곳은 없다 (미달성률 100%) (NIER, 2017).

PM_2.5는 크기가 2.5 µm 이하인 초미세먼지로 발생원에서 직접 배출되는 1차 입자와 대기 중 응집, 응축, 가스상 물질의 화학반응에 의해 생성되는 2차 입자로 구분된다. PM_2.5는 이온성분 (SO₄^2-, NO₃^-, NH₄⁺, Cl^- 등)과 원소성분 (K, Fe, Ca, Mn 등), 유기물질 (organic matter, OM)과 원소탄소 (elemantary carbon, EC)로 구성되며, 1차 입자는 주로 자연에서 발생하는 원소성분이나 연료 연소 배출원에서 직접 발생하는 1차 유기물질 (primary organic matter, POM)과 원소탄소로 구성되어 있다. 반면, 2차입자는 SO₄^2-, NO₃^-, NH₄⁺와 2차유기물질 (secondary organic matter, SOM) 성분이 주를 이룬다 (Park et al., 2015; Kim et al., 2010). PM_2.5는 작은 입자크기로 인해 흡입 시 호흡기와 심혈관 질환 등을 초래하여 WHO에서 지정한 1군 발암물질이다. 전국의 대기오염측정소 중 2017년에 PM_2.5 대기환경기준을 달성하지 못한 곳은 91.4% (24시간 기준)로 O₃과 PM_2.5에 대한 효과적인 관리전략이 절실한 상황이다 (NIER, 2017).

대기 중 O₃과 PM_2.5의 화학적 거동은 서로 복잡하게 연결되어 있다. NO_x와 휘발성유기화합물 (volatile organic carbons, VOCs)이 대기 중 화학반응을 거쳐 PM으로 전환되는 메커니즘에는 O₃이 중요한 역할을 하며 (Meng et al., 1997), O₃에 의해 개시되는 대기의 산화반응은 2차유기에어로졸 (secondary organic aerosol, SOA) 생성에도 결정적 역할을 한다 (Liu et al., 2011). 또한 NO_x와 VOCs은 O₃과 PM_2.5 생성의 공통적인 원인물질이기 때문에 Geng et al. (2019)과 Wu et al. (2017)는 이 두 오염물질들의 상관성 분석 연구를 수행하였고, O₃과 PM이 뚜렷한 양의 상관관계를 보이는 것을 발표하였다.

한편 PM_2.5은 표면에서의 비균질반응을 통해 다시 대류권 O₃ 형성에 영향을 미친다 (Jacob, 2000). 최근 중국에서는 PM_2.5가 오히려 O₃ 생성을 억제한다는 연구 결과가 발표되고 있다. Li et al. (2019)은 여름철에 PM_2.5가 대기 중 라디칼을 흡수하여 O₃ 생성을 억제하는 현상을 보고하였으며, Feng et al. (2016)과 LI et al. (2011)은 여름철에 고농도의 에어로졸이 대기로 유입되는 빛의 투과율을 약화시킴으로써 오존 생성을 약화시켰다고 발표했다. Jia et al. (2017)은 겨울철 고농도 PM_2.5가 일사량을 차단하여 O₃를 감소시킨다고 하였다. 이렇게 상반된 O₃과 PM_2.5 상관관계에 대한 연구 결과들은 O₃과 PM_2.5의 상호작용이 매우 복잡하며, 이 두 오염물질 간의 상관관계가 계절마다 다르게 나타날 수 있음을 시사한다.

대류권 O₃과 PM_2.5의 생성은 서로 긴밀하게 연결되어 있음에도 불구하고 국내 연구는 O₃의 기상학적 요인과 PM_2.5의 화학적 조성에 각각 분리되어 집중되어 온 경향이 있다. 2018년 서울연구소에서는 O₃과 PM_2.5를 개별적으로 관리하는 현행 정책의 한계를 지적하며, O₃과 PM_2.5의 통합관리와 2차 대기오염물질의 주요 원인물질인 VOCs와 NO_x 관리전략의 필요성을 제시하였다 (The Seoul Institute, 2018). 이에 본 연구에서는 대류권 O₃과 PM_2.5의 계절별 상관성의 특성파악과 이를 결정하는 주요요인을 파악하기 위해 2017년 서울의 O₃과 PM_2.5의 계절별 상관관계를 분석하였다.

2. 연구 방법

3. 결과 및 고찰

3. 1 O₃과 PM_2.5의 계절별 농도분포 및 상관관계

O₃과 PM_2.5의 계절별 상관관계를 파악하기 위해 서울 25개 구에서 측정한 O₃과 PM_2.5의 월별 농도분포를 파악하였다 (그림 1). O₃은 햇빛이 강한 봄철과 여름철에 농도가 증가하고 겨울철에는 감소하는 경향을 보였으며, 이는 국내 타지역에서도 동일하게 관찰되는 경향이다 (Lim and Lee, 2011; Shin et al., 2007; Choi and Doh, 2000; Chung et al., 2000; Kim and Park, 1998). PM_2.5은 연료사용량이 많고 북서풍이 우세한 봄과 겨울에 농도가 증가하고 강수량이 증가하는 여름철에는 감소하는 것으로 나타났다. 이 역시 기존 국내 연구들과 일치하는 결과이다 (Park and Shin, 2017; ME, 2016; Kim and Kim, 2008). 8월에는 강수에 의해 O₃과 PM_2.5 모두 농도가 급감하는 것으로 나타났다.

Fig. 1.

Monthly variation of averaged maximum daily 8-hour O3 and PM2.5 in Seoul during 2017.

그림 2는 O₃과 PM_2.5의 일평균농도를 바탕으로 25개 구의 월별 상관계수 평균과 표준편차를 나타낸 것이다. 3~9월에는 모든 구에서 O₃과 PM_2.5가 양의 상관관계를 보였으며, 특히 여름철 (6, 7, 8월) 각 구의 상관계수 평균은 0.59~0.73 범위의 높은 수치와 작은 표준편차를 나타냈다. 반면, 1월과 2월, 12월에는 모든 구에서 O₃과 PM_2.5가 평균 -0.44~-0.23의 음의 상관관계를 보였다. 따라서, 본 연구에서는 O₃과 PM_2.5의 상관관계 차이가 뚜렷하게 나타나는 여름철 (6, 7, 8월)과 겨울철 (1, 2, 12월)로 대상기간을 나누어 O₃과 PM_2.5이 계절별로 다른 상관관계를 나타내는 주요 원인을 파악하고자 하였다.

Fig. 2.

Monthly correlation coefficient (p<0.01) between O3 and PM2.5 in 25 administration district of Seoul, 2017.

3. 2 여름철 (6~8월) O₃과 PM_2.5의 상관관계 특성

계절풍의 영향을 받는 우리나라의 기후학적 특성 및 대기온도에 따라 6월과 7월, 8월을 여름철로 선정하였다. 신뢰수준 99%에서 서울 평균 O₃과 PM_2.5의 상관계수는 각각 0.56, 0.66, 0.77로 높은 양의 상관관계를 보였다. 서울의 여름철 PM_2.5의 화학조성은 SO₄^2-, NO₃^-, NH₄⁺, OM이 65~75%를 차지하고 있으며, 이 중에서도 특히 OM이 가장 많은 부분을 차지하고 있다 (NIER, 2017; ME, 2016). 이들 성분은 주로 대기에서 광화학반응에 의해 생성된 2차 오염물질이므로 여름철에는 대기의 산화력이 PM_2.5 생성에 중요하게 작용하는 것을 알 수 있다.

본 연구에서는 이차생성에 의한 PM_2.5의 영향을 파악하기 위해 O_x (O₃+NO₂)과 PM_2.5와의 상관성을 분석하였다. O_x는 대기의 광화학 과정에 영향을 주는 O₃과 NO₂를 함께 고려함으로써 대기의 산화력을 예측하는 지표로 사용되며 (Kim et al.. 2018; Clapp and Jenkin, 2001), 2차 유기에어로졸과 높은 상관성을 나타낸다 (Xu et al., 2017; Sun et al., 2016; Wood et al., 2010; Herndon et al., 2008). 그림 3은 서울의 여름철 O_x와 PM_2.5의 관계를 나타낸 것으로 O_x와 PM_2.5가 양의 상관성 (r=0.69)을 가진다. Sun et al. (2016)과 Wood et al. (2010)이 각각 홍콩과 멕시코시티에서 관찰한 O_x와 유기에어로졸 사이의 상관계수는 이보다 높은 0.78, 0.82로, 이는 PM_2.5 성분 중에서도 OM이 대기의 산화력에 큰 영향을 받기 때문으로 설명할 수 있다. 본 연구에서는 PM_2.5 성분 중에서 2차 생성량만을 따로 파악하지는 않았으나, 우리나라 여름철 PM_2.5도 O_x와의 상관성이 높은 것을 바탕으로 대기의 산화력에 큰 영향을 받는 것으로 판단된다. 즉, 여름철에는 강한 빛과 높은 온도에 의해 겨울철에 비해 증가한 O₃이 대기의 산화력을 증가시켰고, 그에 따라 PM_2.5의 이차생성을 촉진하여 O₃과 PM_2.5가 양의 상관관계를 보인다고 판단된다.

Fig. 3.

Correlation of daily averaged concentration of Ox and PM2.5 during summer in Seoul, 2017 (confidence level of 99%).

한편 NO₂는 발생원에서 직접 1차적으로 발생하기도 하므로, O_x 중 NO₂ 비율이 90% 이상으로 높을 경우에는 O_x가 대기의 산화력을 나타내는 지표의 역할을 하지 못한다 (Xu et al., 2017). 우리나라의 O_x 중 NO₂가 차지하는 비중의 월별 분포를 파악한 결과, NO₂의 비중이 여름철 (약 35%)에서 겨울철 (약 55%)로 갈수록 높아짐을 확인하였다. 따라서 여름철과는 다르게 겨울철에는 O_x로 대기의 산화력을 평가하기에 무리가 있다고 판단되며, 겨울철 O₃과 PM_2.5의 관계는 대기의 산화력이 아닌 다른 방법을 통해 설명하고자 한다.

3. 3 겨울철 (1, 2, 12월) O₃과 PM_2.5의 상관관계 특성

3. 3. 1 PM_2.5의 O₃ 생성 억제 효과 검토

O₃은 광화학반응에 의해 생성되므로 일사량 및 온도에 많은 영향을 받는다 (Boleti, 2019; An, 2012). 한편 PM_2.5은 직접적으로 자외선을 흡수 및 차단하여 대기 중 광화학반응과 오존 생성을 억제시킬 수 있으며 (Tian et al., 2019; Xing et al., 2017; Dickerson et al., 1997), PM_2.5가 구름 응집핵으로 작용하여 운량을 증가시킬 경우, 자외선 차단과 전구물질의 습식침적 효과를 통해 간접적으로도 오존 생성에 영향을 미친다는 선행연구들이 발표되고 있다 (Unger et al., 2009; Menon et al., 2008). 또한 PM_2.5와 자외선 및 복사에너지와의 상호작용은 대기 안정도 및 대기경계층의 고도와도 밀접한 연관을 가지기 때문에 에어로졸-구름-복사 간의 피드백 메커니즘은 복잡하게 대기환경에 영향을 미친다고 보고되고 있다 (Su et al., 2020; Bruine et al., 2019). 본 연구에서 에어로졸이 대기환경의 각 요소들과 가지는 메커니즘을 상세 구분하여 분석하기에는 한계가 있지만, 겨울철 PM_2.5가 나타내는 일사량과 운량과의 상관관계를 바탕으로 구름과 O₃, PM_2.5의 생성영향을 결과론적으로 설명해 보고자 하였다.

그림 4에서는 겨울철 서울 PM_2.5의 농도를 대기환경기준에 따라 보통 (16 µg/m³≤PM_2.5<36 µg/m³), 나쁨 (36 µg/m³≤PM_2.5<76 µg/m³), 매우나쁨 (76 µg/m³≤PM_2.5) 등급으로 구분하고, 일사량과 운량이 각 PM_2.5 등급에 따라 어떻게 변화하는지를 나타내었다. 그 결과 PM_2.5 농도가 높은 등급일수록 운량이 많고, 지표면에 도달하는 일사량이 확연하게 줄어듦을 확인할 수 있다. 하루 중 최고 일사량은 PM_2.5가 보통등급일 때 1.49 MJ/m²에서 매우나쁨등급일 때는 0.76 MJ/m²까지 48% 이상 감소했으며, 특히 일사량의 차이는 오존이 많이 발생하는 낮 시간대에 가장 컸다. 반대로 하루 평균 운량은 PM_2.5가 보통등급일 때 30%에서 매우나쁨등급일 때는 70%까지 증가하였다. 따라서 겨울철의 PM_2.5 농도 증가는 높은 운량과 관계되어 일사량을 감소시키고 오존 생성을 억제하는 효과가 있음을 예상할 수 있다.

Fig. 4.

Diurnal change of (a) Solar radiation and (b) Cloud cover under three PM2.5 levels over 16~36 μg/m3, 36~75 μg/m3 and exceeding 76 μg/m3 during winter in Seoul, 2017.

3. 3. 2 NO_x의 O₃ 감쇠 효과 검토

대류권 O₃의 생성과 소멸은 NO₂의 광분해 순환 (photolytic cycle)에 따라 발생하며, VOCs가 존재할 경우 이 순환에 참여해 오존의 농도를 증가시키는 역할을 한다. 그러나 NO_x와 VOCs의 비율에 따라 NO_x 또는 VOCs 배출량 저감이 O₃ 농도를 증가시킬 수 있다. VOCs/NO_x 비가 높은 경우 O₃의 생산율은 NO 농도에 따라 선형적으로 변화하지만 VOCs와는 무관하기 때문에 NO_x-limited regime이라 한다. VOCs/NO_x 비가 낮은 경우에는 O₃의 생산율이 VOCs 농도에 따라 선형적으로 증가하지만 NO_x 농도에는 반비례하며, VOCs-limited regime이라 한다. 우리나라 수도권 지역은 VOCs-limited에 가까운 것으로 알려져 있어 (An et al., 2015; Park and Kim, 2002), NO_x의 증가가 O₃의 생성효율을 감소시키는 방향으로 작용하였을 가능성이 있다. 또한 NO_x는 PM_2.5의 중요한 원인물질로, PM_2.5의 질산염 성분 형성에 기여하여 함께 증가한다. 현재 도시대기측정소에서는 NO 농도 자료를 제공하지 않아 NO_x를 계산하기 어려운 상황이기 때문에 본 연구에서는 NO₂로 계산을 대신하였다. 그림 5은 2017년 겨울철 기간 중 서울의 NO₂와 O₃, PM_2.5간의 상관성을 나타낸 것으로, NO₂가 O₃과는 높은 음의 상관성 (r=-0.66)을, PM_2.5와는 양의 상관성 (r=0.64)을 가지는 것을 확인할 수 있다. 즉 겨울철 고농도의 NO₂는 O₃을 감소시키고 PM_2.5을 증가시키는 역할을 하며, 결과적으로 겨울철 O₃과 PM_2.5의 음의 상관관계에 기여했을 것으로 판단된다.

Fig. 5.

Correlation of daily averaged concentration of NO2 with (a) O3 and (b) PM2.5 during winter in Seoul, 2017 (confidence level of 99%).

3. 3. 3 겨울철 O₃에 대한 NO_x와 PM_2.5의 영향력 비교

3.3.1과 3.3.2를 통해 겨울철에 O₃을 감소시키는 역할을 하는 물질로 PM_2.5와 NO_x를 제시하였다. 본 연구에서는 겨울철에 나타나는 O₃과 PM_2.5의 음의 상관관계에 대한 원인을 더욱 명확히 하기 위하여 겨울철 O₃에 대한 PM_2.5와 NO₂의 상관분석을 실시하였다 (표 1). O₃과 NO₂의 상관계수 절대값 (-0.56 ~ -0.73)이 O₃과 PM_2.5의 상관계수 절대값 (-0.23 ~ -0.48)보다 높게 나타나는 것을 확인할 수 있으므로, 겨울철 O₃농도 감소에는 PM_2.5보다 NO_x가 더 큰 영향을 줄 것으로 예상된다. 중국에서는 PM_2.5가 직간접적으로 대류권 O₃ 농도를 감소시키는 영향력이 크다는 연구 결과들이 나와 있으나 (Jia et al., 2017; Xing et al., 2017), 우리나라의 겨울철 PM_2.5 농도는 중국에 비해 낮아 이러한 영향이 크지는 않은 것으로 판단된다. 따라서 서울의 겨울철 O₃과 PM_2.5의 음의 상관관계는 PM_2.5의 일사량 차단 효과보다 NO_x의 O₃ 적정 효과가 더욱 중요한 것으로 판단된다.

Table 1.

Correlation coefficient of O3 with PM2.5 and NO2 (confidence level of 99%) during winter in Seoul, 2017.

4. 요약 및 결론

본 연구에서는 2017년 서울시 25개 구의 대류권 O₃과 PM_2.5의 농도자료 분석을 통해 O₃과 PM_2.5의 계절별 상관관계를 연구하였다. O₃과 PM_2.5는 여름철 (6, 7, 8월)에 평균 0.66의 높은 상관계수를 나타냈으며, 겨울철 (1, 2, 12월)에는 이와 반대로 평균 -0.37의 음의 상관계수를 나타내었다. 이처럼 계절별로 다르게 나타나는 O₃과 PM_2.5의 상관성의 원인을 규명하기 위하여 O₃과 PM_2.5와 더불어 NO₂와 기상요소들을 분석하였다. 여름철에는 강한 일사량에 의해 발생한 고농도 O₃이 대기의 산화력 (O_x)을 증가시켜 PM_2.5의 2차생성을 촉진하므로 O₃과 PM_2.5가 양의 상관관계를 가지는 것으로 파악되었다. 반면 겨울철에 나타나는 O₃과 PM_2.5의 음의 상관관계는 PM_2.5의 일사량 차단 효과보다 NO_x의 O₃ 적정 효과에 의한 것이 더 우세한 것으로 나타났다.

O₃과 PM_2.5의 생성과 소멸 기작은 보다 복잡하여서 둘의 상관관계에는 VOCs를 비롯한 RO₂, HO₂ 등의 라디칼과 대기 안정도를 포함한 여러 기상인자 또한 영향을 미친다. 따라서 O₃과 PM_2.5의 상호작용을 보다 정확하게 파악하기 위해서는 보다 다양한 영향 인자들을 고려한 연구가 필요하다. 본 연구에서 제시한 계절별 O₃과 PM_2.5의 상관분석은 계절별로 기상조건에 따라 O₃과 PM_2.5의 상호작용에 다르게 영향을 미칠 수 있음을 확인하였다. 이에 따라 O₃과 PM_2.5에 대한 계절별로 다른 저감방안이 모색되어야 효과적인 대기관리가 가능할 것이다.

Acknowledgments

이 논문은 2017년도 정부 (과학기술정보통신부, 환경부, 보건복지부)의 재원으로 한국연구재단-미세먼지국가전략프로젝트사업 (2017M3D8A1092015)의 지원을 받아 수행하였음.

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