2019~2020년 전주지역 대기 중 암모니아 농도 분포와 기원 추적

1. 서 론

암모니아 (NH₃)는 염기성의 가스상 물질로서 비료사용, 토양, 가축분뇨 등의 주로 농업활동에서 발생하고, 배출가스와 산업활동에서도 발생하는 것으로 보고되고 있다 (Li et al., 2017a; Paulot et al., 2014; Zhao et al., 2012; Huang et al., 2012; Lee and Park, 2002; Sutton et al., 2000a). 대기 중 NH₃는 황산 (H₂SO₄), 질산 (HNO₃)과 반응하여 암모늄 (NH₄⁺)과 같은 이차무기 에어로졸을 생성한다 (Updyke et al., 2012; Behera and Sharma, 2010; Sharma et al., 2007; Erisman and Schaap, 2004; Adams et al., 1999). 최근 이러한 이차무기 에어로졸은 시정을 감소시킬 뿐만 아니라 대기 복사 에너지에도 영향을 미치는 것으로 보고되고 있다 (Zou et al., 2018; Xu et al., 2016; Yuan et al., 2006; Tsai and Cheng, 1999).

전 세계적으로 NH₃ 배출량은 아시아 전역에서 높은 수준을 보이고 있다 (Warner et al., 2017; Kurokawa et al., 2013). 2006년 중국의 총 NH₃ 배출량은 16.1 Tg으로 추정되었고, 비료사용과 농업으로부터 발생된 것이 각각 50%, 38%로 조사되었다 (Dong et al., 2010; Streets et al., 2003). 2008년도 인도의 총 NH₃ 배출량은 9.8 Tg으로 추정되었다 (Kurokawa et al., 2013). 한국의 총 NH₃ 배출량은 2014년 292 Gg, 2015년 297Gg, 2016년 301 Gg으로 추정되었고, 2014~2016년 3년간 증가 추세를 보였다 (NIER, 2016). 2016년 한국 NH₃ 총 배출량에서 농축산업은 전체의 약 79% (237Gg)로 가장 높은 비중을 차지하였고, 주로 가축 분뇨 (217 Gg)에 의한 것으로 나타났다.

대기 중 NH₃의 농도는 지역별, 계절별로 다르게 나타났다. 2015년 5~9월 동안 미국 콜로라도 북부 Greeley의 교외지역과, Kersey의 시골지역에서 측정된 대기 중 NH₃ 농도는 각각 11.6 (7.0~13.8), 55.1 (47.3~64.2) ppb로 나타났다 (Li et al., 2017b). 2013~2015년 동안 인도 뉴델리 대기 중 NH₃ 농도는 19.6±3.5(2.9~123.6) ppb로 나타났다 (Saraswati et al., 2019). 2013년 5~9월 동안 North China Plain의 시골지역 Gucheng NH₃ 농도는 36.2±56.4 (0.1~862.9) ppb였다 (Meng et al., 2018). 2013~2014년 동안 중국 상하이의 도심지역 (Fudan University) 대기 중 NH₃ 농도는 6.2±4.6 (1~54.5) ppb, 시골지역 (Dianshan Lake)에서의 NH₃ 농도는 12.4±9.1 (1~79.4) ppb, 산업지역 (Jinshan fine chemical industry park)에서의 NH₃ 농도는 17.6±9 (1~79.3) ppb로 측정되었다 (Wang et al., 2015). 다양한 환경에서 대기 중 NH₃는 입자상의 암모늄 (NH₄⁺)으로 전환되어 미세먼지 농도 변화와 대기질에 영향을 미치는 것으로 보고되고 있다 (Wang et al., 2019; Saraswati et al., 2019; Ge et al., 2019; Meng et al., 2018, 2017; Huy et al., 2017; Wang et al., 2015). 그러나 현재까지 국내 국가대기 오염측정망 측정물질에는 NH₃가 포함되어 있지 않으며, 국내에서 측정된 대기 중 NH₃ 농도, 특히 장기간의 관측에 관한 연구 결과는 거의 보고된 바 없다.

전라북도는 행정구역 면적 8,069.1 km² (KOSTAT, 2020)으로 14개 시·군으로 구성되어 있다. 특히 전라북도에서 전주시는 2020년 1월 기준 인구 654,963명 (KOSTAT, 2020)으로 가장 인구가 밀집되어 있는 지역이다. 2016년 NH₃ 배출량은 1.1 Gg이며, 그중 0.8Gg, 약 75%가 농축산업에서 배출되는 것으로 나타났다 (NIER, 2016). 또한 주변에 농축산업이 발달된 익산, 김제, 완주로 둘러싸여 있다. 본 연구에서는 2019년 5월부터 2020년 1월까지 전라북도 전주 삼천동에서 대기 중 NH₃ 농도를 측정하여 시간별, 월별, 계절별 농도 분포의 특징을 알아보고자 한다. 또한 전주지역에서 측정된 NH₃의 기원을 추적하고자 한다.

2. 실험 방법

2. 1 측정지역

본 연구는 2019년 5월 4일~2020년 1월 31일까지 전라북도 전주시 삼천도서관 옥상에 위치한 삼천동 도시대기 측정소 (35.799°N, 127.122°E)에서 진행하였다 (그림 1). 삼천동 도시대기 측정소는 전주시에서도 남쪽에 위치하고 있으며, 측정소 기준으로 반경 1km로 주거단지가 밀집하고 있으며, 북서쪽으로 약 7km 이격된 거리에 소규모 산업단지가 있다. 측정소 서쪽으로 약 20~30 km 이격된 거리에 익산, 김제, 정읍이 위치하고 있으며, 이 지역들은 국내 대표적인 농축산업 지역이다 (KOSTAT, 2018).

Fig. 1.

Location of the monitoring station at Samcheon-dong in Jeonju.

3. 결 과

3. 1 2019~2020년 전주지역 NH₃ 농도 분포

2019년 5월 4일부터 2020년 1월 31일까지의 전주 삼천동 대기 중 NH₃ 평균 농도는 10.5±5.1 ppb, 농도 범위는 2.0~54.5 ppb 측정되었다. 그림 2는 전체 측정기간 월별, 계절별 대기 중 NH₃의 평균 농도를 보여준다. 전주지역에서 대기 중 NH₃는 월 경향성이 뚜렷하게 나타났다 (그림 2a). 2019년 5월에서 2020년 1월 측정기간 동안 NH₃ 농도는 6월 (17.1±5.4 ppb)>5월 (14.1±6.4 ppb)>1월 (9.9±5.2 ppb)>8월 (9.8±3.6ppb)>11월 (9.0±3.4 ppb)>9월 (8.9±3.2 ppb)>10월 (8.8±2.6 ppb)>12월 (8.1±2.9 ppb) 순으로 높게 나타났다. 7월의 경우 장마로 인해 측정하지 않았다. 최고 농도를 보인 6월과 최저 농도를 보인 12월은 2배 이상의 농도 차이를 보였다. 계절별로는 봄 (14.1±6.4ppb)>여름 (13.3±5.8 ppb)>겨울 (9.0±4.3 ppb)>가을 (8.9±3.1 ppb) 순으로 나타났다 (그림 2b). 봄과 여름의 농도 수준이 매우 유사하고, 가을과 겨울의 농도 수준이 매우 유사하였다. 하지만 봄의 경우 5월의 한 달 치 자료이며, 추후 3~4월의 NH₃ 농도 자료를 확보해 좀더 정확한 봄철 계절분석이 필요하다.

Fig. 2.

Concentrations of atmospheric ammonia in Jeonju from May 2019 to January 2020: (a) Monthly variations, and (b) seasonal variations.

NH₃ 농도는 온도에 영향을 받는 것으로 알려져 있다 (Chang et al., 2019; Wang et al., 2018; Meng et al., 2018; Huy et al., 2017; Wang et al., 2015). 본 연구기간 동안 NH₃와 온도와의 상관성을 알아보기 위해 시간평균 NH₃ 농도와 온도를 그림 3a에 도식하였다. 그림 3a에서 보여주듯이 대기 중 NH₃와 온도는 R² 값이 0.91로 강한 상관성을 보이며, 온도가 상승함에 따라 그 농도가 증가하는 것을 볼 수 있다. 그러나, 온도가 29℃ 이상부터는 오히려 대기 중 NH₃ 농도가 낮아지는 것으로 나타났다. 이는 여름철 장마로 인해 대기질이 깨끗해져 NH₃ 농도에도 영향을 미친 것으로 판단된다. 이러한 세정효과에 의한 NH₃ 농도 저하 현상은 선행연구에서도 관측되었다 (Saraswati et al., 2019; Wang et al., 2015). 반면에 상대습도와 NH₃는 상관성이 거의 없는 것으로 분석되었다 (R²=0.18, 그림 3b).

그림 4는 2019년 5월에서 2020년 1월까지 전주 삼천동 대기 중 NH₃의 월별 일변화를 보여준다. 전주지역에서는 5월과 6월에 NH₃의 농도가 각각 14.1, 17.1 ppb로 다른 월에 비해 약 2배 높은 농도를 유지하였으며, 특징적으로 일변화 패턴도 매우 다르게 나타났다. 5~6월에는 NH₃의 농도가 오전 시간에도 10ppb 이상으로 높게 유지되다가 정오부터 급증하기 시작하여 자정까지 높은 농도를 유지하였다 (그림 4). NH₃ 농도가 가장 높은 6월의 풍향을 살펴보면, 서풍 계열이 우세하였다. 이러한 풍향을 고려할 때, 전주지역 5~6월 정오 이후 고농도 NH₃는 서쪽에 위치한 인근 지역 (예: 익산, 김제, 정읍)의 농경지에서 이동되어 영향을 받은 것으로 판단된다.

Fig. 3.

Correlation of hourly averaged NH3 concentrations with (a) temperature, and (b) relative humidity in Jeonju.

Fig. 4.

Monthly diurnal variations of NH3 in Jeonju from May 2019 to January 2020.

NH₃의 오후 농도 증가 현상은 다양한 선행연구에서도 보고되었다 (Dammers et al., 2017; Zöll et al., 2016; Wolff et al., 2010; Sutton et al., 2000b). 본 연구에서 전주지역 5~6월 NH₃의 정오 이후 농도 증가는 주로 인근 농업지역의 농업활동에 의해 영향을 받은 것으로 추정된다. 전주 서쪽 20~30 km 인근에는 농축산업이 활발한 김제, 익산, 정읍이 위치한다 (그림 1). 이러한 지역은 전라북도 내에서 NH₃의 배출량이 가장 높은 지역이다 (NIER, 2016). 특히 5~6월에는 논, 밭의 파종, 비료시비가 활발한 시기이다 (Jang et al., 2016). 오전에 농경지에 비료를 시비한 뒤, 낮 동안 온도가 올라감에 따라 NH₃는 대기 중으로 휘발되고 (Park et al., 2015; Chu et al., 2006), 휘발된 NH₃는 이동하여 인근에 위치한 전주지역까지 영향을 미친 것으로 보인다. 두 번째로, 5~6월 전주지역 NH₃의 정오 이후 증가 현상은 혼합고의 영향을 받은 것으로 판단된다. 늦은 밤 이후에 안정된 대기경계층 (planetary boundary layer)에 의해 NH₃가 침착되면, 대기 중 농도가 감소될 수 있다 (Zöll et al., 2016). 반면, 일출 이후 온도가 상승하게 되면서 대기경계층이 확장되고 혼합층이 두꺼워지면, 상층 공기와의 수직혼합이 이루어지면서 NH₃의 농도는 점차 상승할 수 있다 (Shephard et al., 2019; Zöll et al., 2016).

LDAPS 자료를 이용하여 NH₃의 농도가 가장 높았던 2019년 6월과 가장 낮았던 12월의 전주지역 대기경계층의 높이를 계산하였다 (그림 5). 늦은 저녁 시간 이후 안정된 대기경계층을 보이다가 일출 이후 오전부터 경계층의 높이가 확장되었다. 특히 6월의 대기경계층은 오후 2시경에 최고 약 1,145 m까지 확장되었고, 12월의 대기경계층 높이와 비교하였을 때 그 차이가 뚜렷하다.

Fig. 5.

Calculated height for the planetary boundary layer (PBL) by local data assimilation and prediction system (LDAPS) at the Samcheon monitoring station in June and December 2019.

7월 장마기간이 지나고 난 뒤, 8월부터의 NH₃ 농도는 약 9.1±3.6 ppb 정도로 급감하였으며, NH₃ 농도 일변화는 5~6월과는 상이한 패턴을 보였다 (그림 4). 이 기간 동안에는 약 오전 9시와 오후 7시에 두번의 피크를 보였다. 이것은 전형적인 출퇴근 시간의 영향이며, 전주지역 삼천동 인구밀집 지역에서 나타나는 자동차의 영향이라고 판단된다 (Wang et al., 2018; Phan et al., 2013).

표 1은 국내외 다양한 환경에서의 대기 중 NH₃ 농도를 보여준다. 전반적으로 북미와 유럽의 도심지역과 시골지역에서는 대기 중 NH₃의 농도가 비교적 낮게 나타났다 (You et al., 2014; Gong et al., 2011; Zbieranowski and Aherne, 2013; Pandolfi et al., 2012; Bari et al., 2003). 반면 아시아 지역의 대기 중 NH₃ 농도 수준은 상당히 다르게 나타났다. 2013년 5월~9월 중국 North plain 시골지역의 대기 중 NH₃ 평균 농도는 약 36.2 ppb로 매우 높은 수준을 보였다 (Meng et al., 2018). 2010~2011년 서울 광진구의 NH₃ 평균 농도는 약 10.9 ppb, 강서구는 약 12.3 ppb로 나타났다 (Phan et al., 2013). 2019년 5월~2020년 1월의 전주지역 NH₃ 평균 농도는 약 10.5 ppb로 2010~2011년 측정된 서울의 광진구와 비슷한 농도로 나타났다.

Table 1.

List of observed atmospheric NH3 concentrations at different locations.

3. 2 NH₃ 기원 추적

2019년 5월~2020년 1월의 공기 기원을 추적하기 위해 72시간 100 m 역궤적 군집분석을 수행하였다 (그림 6). 군집은 총 6개로 분류하였으며, 1번 군집 (12.7%)은 중국의 톈진 상공에서 발원하였으며, 칭다오시를 지나 황해를 거쳐 전주로 도달하였다. 2번 군집 (26.7%)은 국내에서 발원하였으며, 정체하는 공기궤가 전주에 도달하였다. 3번 군집 (8.1%)은 러시아 남부지역에서 발원하였으며, 몽골의 북부, 중국의 만주지역을 지나 황해를 거쳐 전주로 매우 빠르게 장거리 이동하였다. 4번 군집 (16.0%)은 러시아 남부와 몽골 동북부 국경 사이에 인접한 부근에서 발원하였으며, 중국의 만주지역을 지나 북한의 평양을 거쳐 전주로 빠르게 도달하였다. 5번 군집 (18.3%)은 중국의 하얼빈시 서부 상공에서 발원하였으며, 북한을 거쳐 한반도를 가로질러 전주에 도달하였다. 마지막 6번 군집 (18.1%)은 동해에서 발원하였으며, 국내로 천천히 유입되어 전주로 도달하였다. 6개의 군집 중에서 2번 군집은 26.7%로 가장 높은 비율을 차지하였으며, 측정기간 동안 국내에서 정체되어 aged된 공기궤가 영향을 미친 것으로 분석되었다. 각 군집별 가스상물질과 PM_2.5, 기상자료를 종합하였다 (표 2). 군집분석에서 가장 높은 비율을 보인 2번 군집에서 NH₃의 농도가 13.6 ppb로 가장 높게 나타났다. 이로부터 국내 고농도 NH₃는 장거리 이동되는 것보다는 정체된 공기궤에 의해 주로 영향을 받은 것으로 분석되었다.

Fig. 6.

Cluster analysis for 72 h backward trajectories at the Samcheon-dong monitoring site from May 2019 to January 2020.

Table 2.

Statistics for hourly NH3, other gaseous species, PM2.5, and meteorological parameters for each type of air masses arriving in Jeonju from May 2019 to January 2020.

역궤적 결과와 전주지역 시간평균 NH₃ 농도를 이용하여 계절별 PSCF와 CWT 모델에 적용하여 배출원을 추정하였다 (그림 7, 8). PSCF 모델 값은 시간 평균 NH₃ 농도가 17.1 ppb (90% 백분위수) 이상인 경우로 적용하여, 고농도시 전주지역에 영향을 미치는 배출원에 대해 추정하였다. PSCF 분석에서 평균 NH₃농도가 17.1 ppb 이상인 경우, 봄철 (5월)에 NH₃는 중국의 상하이와 서해상에 주요 잠재적인 배출원이 존재하는 것으로 추정되었다. 반면, 여름철 (6~8월)에는 PSCF, CWT 모두 서해상과 국내에 높은 NH₃ 배출원이 존재하는 것으로 분석되었다. 서해상에 실제 배출원이 존재하는 것인지 장거리 이동 혹은 국내 NH₃의 확산에 의한 것인지에 관해서는 추가적인 측정연구가 이루어져야 한다. 가을과 겨울철에는 NH₃의 농도가 낮아져 PSCF, CWT 결과가 모두 비교적 낮은 배출 잠재력과 농도분포를 보였으며, 국내에서 다소 높은 NH₃ 배출 잠재력을 나타냈다.

Fig. 7.

Results of PSCF for spring, summer, autumn, and winter at Samcheon-dong in Jeonju. Red color represents high potential sources-areas affecting NH3 concentrations.

Fig. 8.

Results of CWT for spring, summer, autumn, and winter at Samcheon-dong in Jeonju. The color bar indicates NH3 concentrations (unit: ppb).

국지적인 영향을 파악하기 위해 풍향, 풍속과 전주지역 시간평균 NH₃ 농도를 이용하여 계절별 CPF 모델을 수행하였다 (그림 9). CPF는 PSCF 모델과 동일한 NH₃ 농도를 적용하였으며, 고농도시 전주지역에 영향을 미치는 배출원에 대해 추정하였다. 봄철 (5월)에는 평균 2~3 m/s 바람일 때 북서쪽에서 고농도의 NH₃가 높은 확률로 유입되는 것으로 나타났다. 여름철에는 풍속이 높아질수록 서쪽과 북서쪽에서 고농도의 NH₃가 매우 높은 확률로 유입되는 것으로 나타났다. 반면 가을과 겨울철에는 모든 풍속과 풍향을 고려하였을 때, 고농도의 NH₃가 유입될 가능성이 없는 것으로 나타났다. 5~6월 전주의 대기 중 NH₃ 농도는 전주 기준 북서쪽에 위치한 농축산업 지역의 영향을 많이 받는 것으로 다시 한번 확인되었다.

Fig. 9.

Results of CPF for spring, summer, autumn, and winter at Samcheon-dong in Jeonju. Red color represents high potential sources-areas affecting NH3 concentrations.

4. 결 론

본 연구에서는 2019년 5월~2020년 1월 전주시 삼천동의 대기 중 NH₃ 농도 분포를 초단위 NH₃ 분석기를 이용하여 측정하였다. 전체 측정기간 동안 전주시 대기 중 NH₃ 평균 농도는 10.5±5.1 ppb였다. 전주지역 월별 NH₃의 농도는 배출 특성과 기상요인의 영향을 많이 받는 것으로 분석되었다. 전체 측정기간 동안, 대기 중 NH₃ 평균 농도는 6월 (17.1±5.4 ppb)>5월 (14.1±6.4 ppb)>1월 (9.9±5.2 ppb)>8월 (9.8±3.6ppb)>11월 (9.0±3.4 ppb)>9월 (8.9±3.2 ppb)>10월 (8.8±2.6 ppb)>12월 (8.1±2.9 ppb) 순으로 6월과 5월이 다른 월에 비해 2배 이상의 높은 농도를 보였다. 또한 5~6월의 NH₃ 일변화를 정오 이후에 높은 농도를 지속적으로 유지하는 특징을 보였다. 이러한 고농도의 NH₃는 전주 인근의 농축산업의 활동과 대기경계층의 높이가 높아지면서 주변지역의 영향에서 기인한 것으로 분석되었다. 장마 이후 대기 중 NH₃의 농도는 현저히 줄어들어 8월에는 평균 약 9.8 ppb로 측정되었다. 이러한 농도는 이듬해 겨울철까지 지속되었고, 이 기간 동안에는 오전과 오후에 NH₃의 농도가 높아지는 전형적인 출퇴근 시간대의 자동차의 영향을 보여주었다. 역궤적 군집분석과 PSCF, CWT, CPF 분석 결과, 고농도 NH₃는 주로 국내와 서해상 인근에서 기인된 NH₃ 배출원에 의한 것으로 분석되었다. NH₃는 대기 중에서 악취를 발생하고, 인체에도 악영향을 미치는 것으로 보고되고 있다. 그러나 현재까지 국내 대기 중 NH₃ 농도 분포 및 특성에 관한 측정자료와 연구 결과는 매우 부족하다. 따라서, NH₃ 측정자료를 구축하는 것이 필요하고, 나아가 대기 중 NH₃가 이차 미세먼지의 생성에 어떠한 영향을 미치는지에 관해 규명하여 이를 바탕으로 미세먼지 저감 정책에도 활용되어야 할 것이다.

Acknowledgments

본 연구는 과학기술정보통신부, 환경부, 보건복지부의 재원으로 한국연구재단 미세먼지 국가전략프로젝트사업 (2017M3D8A1092015)과 농촌진흥청 농업과학기술 연구개발사업 - 농축산 미세먼지 발생실태 및 저감기술 개발의 (PJ014248022020) 지원을 받아 수행되었습니다.

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