Journal of Korean Society for Atmospheric Environment
[ Original Paper ]
Journal of Korean Society for Atmospheric Environment - Vol. 36, No. 1, pp.64-83
ISSN: 1598-7132 (Print) 2383-5346 (Online)
Print publication date 29 Feb 2020
Received 07 Dec 2019 Revised 07 Jan 2020 Accepted 21 Jan 2020
DOI: https://doi.org/10.5572/KOSAE.2020.36.1.064

대기질 모사를 통한 CAPSS 2016 배출목록의 시도별 NOX 및 SO2 배출량 검토

김옥길 ; 배민아 ; 김순태*
아주대학교 환경안전공학과
Evaluation on Provincial NOX and SO2 Emissions in CAPSS 2016 Based on Photochemical Model Simulation
Okgil Kim ; Minah Bae ; Soontae Kim*
Department of Environmental & Safety Engineering, Ajou University, Suwon, Republic of Korea

Correspondence to: * Tel : +82-(0)31-219-2511 E-mail : soontaekim@ajou.ac.kr

Copyright © 2020 Korean Society for Atmospheric Environment

Abstract

We evaluated the nation-wide anthropogenic NOX and SO2 emissions in the Korean National Emissions Inventory, named the Clean Air Policy Support System 2016, based on three-dimensional air quality model simulation. The air quality modeling system comprised of WRF (Weather Research and Forecasting), SMOKE (Sparse Matrix Operator Kernel Emissions), CMAQ (Community Multiscale Air Quality) predicted NO2 and SO2 levels at a 9-km horizontal grid resolution during 2016. Normalized mean biases of simulated provincial annual mean NO2 and SO2 concentrations ranged from -41.2~11.4%, and -46.7%~133.1%, respectively. Over-prediction of the annual mean NO2 concentrations were observed mostly from metropolitan areas such as Seoul (10%), Incheon (11%), and Busan (11%). The NO2 level in Gangwon was significantly under-estimated by -41%. Annual mean SO2 concentrations were over-predicted in Ulsan, Chungnam, and Jeonnam by 118%, 133%, and 46% in which point source emissions amount to ~70% of the provincial totals. It is noted that temporal allocation of the bottom-up emissions is associated with the model biases of monthly mean NO2 and SO2 concentrations. When the bottom-up emissions are revised based on the ratios between the observed and modeled concentrations for each province, the national total emissions have increased by 14% for NOX and decreased by 18% for SO2 for the year.

Keywords:

NOX, SO2, CAPSS 2016, Provincial emissions, CMAQ

1. 서 론

최근 많은 관심이 모아지고 있는 대기 중 초미세먼지 농도는 1차적인 배출과 질산염, 황산염 등 2차적인 생성에 의해 결정된다 (Huang et al., 2019; Kim et al., 2018b; Han and Kim, 2015). 이에 따라 국내에서 시행된 미세먼지 관련 대기질 관리 대책은 전구물질 및 1차 미세먼지 배출량 저감에 중점을 두어왔다 (MOE, 2019, 2015, 2013). 하지만, 초미세먼지를 비롯한 2차 대기오염물질은 배출과 이류 및 확산, 생성과 소멸 등 대기 중 거동에 의해 농도가 변화하며, 배출과 농도 관계에서 비선형성을 보인다 (Kim et al., 2017b; Zhang et al., 2012). 이와는 별개로 대기질 개선 계획의 효과 분석을 위해서는 세부 대책별 배출량 삭감에 따른 농도 변화가 추정되어야 하며, 향후 투자 재원의 효율성 평가를 위해서는 대책별 비용-편익 분석 평가 또한 필요하다 (Kim et al., 2017a; Shi et al., 2017; Gao et al., 2016; US EPA, 2011). 이러한 일련의 과정에서 배출 자료는 대기질 개선 대책 수립의 밑바탕이 되는 동시에 대책에 따른 삭감량 결정에 있어 기초 자료가 되며 (US EPA, 2019), 배출과 대기질 현황을 설명할 수 있어야 한다. 대기질 모사는 1차 오염물질과 2차 대기오염물질 농도를 예측할 수 있는 장점이 있으며 대기질 현황 분석과 미래 예측에 이용되나 (U.S. EPA, 2011), 기상 및 배출량 입력자료에 따라 예측 농도가 달라지므로 이에 대한 불확도 평가와 개선이 선행되어야 한다.

배출량과 농도 간 관계를 정량적으로 설명하는 것은 앞서 언급한 복잡성으로 인해 쉽지 않다 (Bae et al., 2018; Kim et al., 2017a; Zhao et al., 2017; Lee et al., 2006). 기존 연구를 살펴보면, 배출량과 농도의 상관성을 분석하기 위하여 대기질 모사 농도와 관측 농도를 비교하여 현재 이용되는 배출목록이 얼마나 현실적인지를 평가하였다 (Bae et al., 2019; Kim et al., 2017a; Kim et al., 2017c). 이에 대해 초미세먼지 농도 개선과 관련된 국내 대기질 대책을 중심으로 보다 자세히 살펴보면, 수도권 대기환경 개선에 관한 특별법, 대기환경규제지역 관리 등에서는 특정 지역에 대한 배출량 저감을 목표로 구체적인 이행 및 시행 계획의 세부 대책들이 마련되었다 (MOE, 2015, 2013). 한편, 최근 수립되고 있는 미세먼지 관리 종합계획과 대기질 권역 관리 제도는 일부 지역에 국한되지 않고 배출에 따른 영향 범위를 고려하여 전국적이고 광역적인 대책들을 마련하고 있다 (MOE, 2019). 이러한 대책 마련 시에도 국가 배출목록인 CAPSS (Clean Air Policy Support System)를 사용한다 (Kim et al., 2018a; Lee et al., 2011). 특히, 향후 대기질 개선 대책이 전국 또는 권역 범위에서 수립될 것을 감안하면, 현재 이용되고 있는 대기질 국가 배출목록에 대한 비 수도권 지역에서의 정성적, 정량적 검토가 필요하다. 더욱이 선행연구를 통해 검토되어 온 배출량 자료가 과거 기간에 대한 것으로, 지속적으로 배포되는 국내 배출목록의 주기적인 평가가 필요하다.

본 연구에서는 이러한 국가 배출목록의 국내 전 지역에 대한 검토를 위해 대기질 모사를 수행하고 광역 지자체별로 질소산화물 (NOX)과 황산화물 (SO2)의 관측과 모사 농도를 비교한다. 이들 물질은 초미세먼지의 전구물질이며, 현재 강구되고 있는 국내 대기질 개선 계획에서의 주된 대상 물질이기도 하다. 대기질 모사는 3차원 광화학 모델을 이용하며, 2016년을 대상으로 1년에 걸친 시도별 편차와 계절 변화, 주요 오염원, 개선 방안에 대해 논의한다.


2. 연구 방법

2. 1 기상, 배출량 및 대기질 모사

본 연구에서는 중국 등 국외 풍상 배출 영향을 고려하기 위하여 27 km 수평 격자 해상도의 모사 영역을 구성하였으며, 이는 중국 동·북부, 북한, 일본 등을 포함한다 (그림 1). 국내 지역에 대한 상세 분석을 위해 남한과 북한 일부가 포함되도록 9 km 수평 격자 해상도로 모사 영역을 설정하였으며, 본 영역의 경계조건은 27 km 대상 영역의 모사 결과로부터 마련하였다.

Fig. 1.

Modeling domains at horizontal grid resolutions of 27-km (left) and 9-km (right). Yellow circles symbolize urban air quality monitoring stations in the targeted region.

기상자료는 WRF (Weather Research and Forecasting; Skamarock and Klemp, 2008) v3.4.1을 사용하여 마련하였다. 도출된 기상 모사 결과는 MCIP (Meteorology-Chemistry Interface Processor) v3.6 처리를 통해 대기질 모사와 점 오염원의 배출량 수직 할당 및 자연 배출량 산정에 이용하였다. 기상 초기장으로 NCEP-FNL (National Centers for Environmental Prediction-Final)을 이용하여 2016년 366일에 대한 모사를 수행하였으며, pre-run 기간은 10일이다.

인위적 배출량 준비를 위한 배출목록은 국내 지역에 대해 CAPSS 2016 (NIER, 2019)을 이용하였으며 국외 지역에 대해서는 CREATE (Comprehensive Regional Emissions inventory for Atmospheric Transport Experiment; Woo et al., 2018) 2015를 사용하였다. SMOKE (Sparse Matrix Operator Kernel Emissions; Benjey et al., 2001)를 통해 국내외 배출목록의 시공간 할당과 SAPRC99 (Statewide Air Pollution Research Center, Version 99; Carter, 1999) 화학 메커니즘에 대한 화학 종을 분류하였다. 자연 휘발성 유기물질 배출량은 MEGAN (The Model of Emissions of Gases and Aerosols from Nature, MEGAN; Guenther, 2006)을 통해 처리하였으며 산정된 인위적 배출량과 함께 병합하여 대기질 모사에 이용하였다. 대기질 모사는 CMAQ (Community Multiscale Air Quality; Byun and Schere, 2006) v 4.7.1 모델을 이용하였으며 에어로졸은 AERO5를 기반으로 대기질 농도를 도출하였다. 그 외, WRF 및 CMAQ 모사와 관련된 상세 옵션은 표 1에 정리하였다.

WRF and CMAQ configurations used in this study.

2. 2 시도별 배출목록 검토 방법

현재 (2019년 11월 기준) 국립환경과학원으로부터 공개된 가장 최신의 국가 배출목록은 2016년 자료이며, 해당 배출목록을 이용하여 시도별 배출량을 검토하였다. 본 연구에서는 국내 인위적 배출량 중 많은 부분을 차지하고, 1차와 2차 대기오염물질에 모두 영향을 미치는 NOX, SO2 배출량에 초점을 맞추었다. 관측 농도와 모사 농도를 비교하여 간접적으로 NOX, SO2 배출량을 검토하였으며, 시도별 연간 배출량과 연평균 농도를 기반으로 배출량 수정 범위를 정량적으로 제시하였다. 또한 대기질 모사에서 과대 및 과소 모사하는 지역에 대한 원인을 검토하고자 점, 선, 면 배출원을 구분하여 주요 배출원을 살펴보았다.

배출량과 대기질 농도 평가는 특별시 (1), 특별자치시 (1), 광역시 (6), 도 (9)를 포함한 17개 시도에 대해 수행하였다. 국내는 광역 지자체의 지형적, 지역적 특징이 다르고 계절에 따라 PM2.5 농도 변화를 보이므로, 농도와 배출량의 지역적 분포 및 월별 변화를 분석에 포함하였다. 분석에 사용된 관측 농도는 도시대기측정망 자료를 이용하였다.


3. 결 과

3. 1 기상 모사 검증

기상 모사의 검증을 위해 주요 변수에 대한 관측값과 모사값을 비교하였다. 기상 관측은 기상청에서 제공하는 ASOS (Automated Synoptic Observing System) 자료를 사용하였다. 그림 2는 서울에 대한 기상 모사 비교로 일 평균 2 m 기온에 대한 관측과 모사의 상관계수 (R)는 1.0이며, 편차는 -0.8℃이다. 강수는 여름철에 주로 집중되며, 기간 평균 관측에 비해 모사된 강수량은 20~30% 낮다. 또한 기간 평균 모사된 10 m 풍속은 관측에 비해 -0.1 m/s가량 낮다. 운량은 관측과 모사의 차이가 -2.4 (1/10)로 과소 모사한다.

Fig. 2.

Time series and scatter plots of daily 10 m-wind speed, 10 m-wind direction, 2 m-temperature, relative humidity, precipitation and cloud fraction at Seoul in 2016. Dot and line represent the observation and simulation, respectively.

3. 2 시도별 부문별 NOX 및 SO2 배출량

CAPSS 배출목록의 배출원 구분은 유럽 CORI-NAIR에서의 분류체계 (SNAP 97)를 따르며, 국내 현황에 맞추어 13개 대분류 체계로 재구성되어 있다. 배출량 산정 시 사용되는 배출계수의 경우, 유럽 CORINAIR과 미국 EPA의 배출계수를 참고하여 국내 실정이 반영된 배출계수를 수정하거나, 신규 개발하여 사용한다 (NCFDI, 2020; Kim et al., 2013).

CAPSS 2016 배출목록에서 전국 NOX 배출량은 도로이동오염원 452,995 TPY (Tons Per Year) (36%), 비도로이동오염원 309,986 TPY (25%)으로, 이동 오염원이 주요 배출원이다. 대기오염물질의 배출과 농도에 대한 상관 분석 시에는 자체 배출에 의한 영향 이외에 인접한 지역으로부터의 영향을 함께 반영해야 하는 점을 고려하여 그림 3과 같이 남한 전 지역에 대한 배출 분포를 우선 제시하였다. 그림 3에서 보면 NOX 배출량은 도로 및 대도시에 집중되어 배출되며, 발전시설 및 대형 산업단지가 위치하고 있는 지역에서도 NOX 배출이 높다. CAPSS 2015와 비교하여 CAPSS 2016에서는 국내 전체 NOX 배출량이 8% (90,581 TPY) 증가했으며, 변화 폭은 제주 31% (4,396 TPY)가 가장 크고 인천이 -0.1% (71 TPY)로 가장 작다.

Fig. 3.

Spatial distribution of simulated NOX (left) and SO2 (right) over South Korea based on the CAPSS 2016 emissions inventory.

전국에 대한 부문별 SO2 배출량은 생산공정 112,734 TPY (31%), 에너지산업 연소 91,696 TPY (26%), 제조업 연소 86,593 TPY (24%) 순으로 크게 나타난다. 생산공정은 제철, 제강 및 석유제품 산업을 포함하며 충남 등 서해안과 남해안에서 SO2 배출이 높다. 또한 발전 등 에너지산업 연소와 시멘트 생산 등 제조업 연소 시설이 위치한 지역에서 SO2 배출량이 많다. 전국 SO2 배출량은 CAPSS 2015 대비 2% (6,659 TPY) 증가하며, 부문별 SO2 배출량 변화 폭이 가장 크게 나타난 부문은 비산업연소로 CAPSS 2015 대비 16% (4,721 TPY) 낮아진다.

CAPSS 2016 배출목록을 지역별로 살펴보면 NOX 배출량은 경기, 충남, 경북 순으로 높으며, 세 지역 배출량의 합이 448,290 TPY로 전국 NOX 배출량의 36%에 해당한다. NOX 배출량 상위 지역에 대해 배출 부문별로 살펴보면 경기는 도로이동오염원이 57%를 차지하고, 이는 인구밀도가 높고 유동인구가 밀집한 지역적 특징에 의한 것으로 사료된다. 충남은 다수의 화력발전 포함 대형 점 오염원의 영향으로 에너지산업연소가 해당 지역 NOX 배출량의 39%를 차지한다.

SO2 배출량의 경우, 상위 세 지역인 충남, 전남, 울산의 배출량 합이 193,228 TPY로 국내 전체 SO2 배출의 54%를 차지한다. 배출량 상위 지역의 부문별 SO2 배출량을 살펴보면, 충남에서는 에너지산업연소 (36%)와 생산공정 (36%)에서 주로 배출되고, 전남에서는 생산공정 (48%)과 제조업 연소 (22%), 울산은 생산공정 (65%), 에너지산업연소 (17%), 제조업 연소 (9%) 순으로 많이 배출된다.

시도별 면적과 배출량의 분포를 비교하기 위하여 지자체별 면적 당 배출량을 배출 밀도로 정의하고 (KOSIS, 2018), 17개 시도의 배출 밀도를 표 2에 정리하였다. NOX 배출 밀도는 서울이 120.7 TPY/km2로 가장 높으며, 그다음은 부산 (64.2 TPY/km2), 울산 (48.3 TPY/km2), 인천 (46.5 TPY/km2) 순이다. 국내 NOX 배출 밀도는 주로 대도시에서 높게 나타난다. SO2 배출 밀도는 울산 (46.4 TPY/km2), 부산 (14.0 TPY/km2), 인천 (11.6 TPY/km2), 충남 (9.9 TPY/km2) 순으로 대도시나 산업 지역에서 주로 높게 나타난다. 다만, NOX, SO2 배출은 배출 지역 외에 주변 지역의 대기질에도 영향을 미치므로, 영향 범위에 대한 고려가 필요하다. 그림 45를 보면 NO2와 SO2에 대한 시도별 관측 및 모사 농도 모두 시도별 배출량보다는 배출 밀도와 높은 상관성 (R)을 보인다.

Provincial emission rates in South Korea based on the CAPSS 2016 emissions inventory. The brackets indicate the percentage of provincial emissions out of total emissions.

Fig. 4.

Correlations of provincial annual mean NO2 concentrations with the emission rates (left), and the emission densities (right) from the CAPSS 2016 emissions inventory. The observed and simulated NO2 concentrations are used in the plots.

Fig. 5.

Correlations of provincial annual mean SO2 concentrations with the emission rates (left), and the emission densities (right) from the CAPSS 2016 emissions inventory. The observed and simulated SO2 concentrations are used in the plots.

본 연구에서는 대기질 모사 농도를 관측 농도와 비교하여 지역별 배출량을 검토하였다. 대기질 모사를 위한 배출량 준비 시에는 SMOKE 수행 과정에서 시군구별 배출량을 바탕으로 격자별 배출 밀도를 산정한다 (그림 3 참조). 본 연구에서는 배출목록 상의 시군구별 배출량을 격자별 배출 밀도로 전환한 후, 대기화학 모형을 통해 대기 중 농도로 환산하고 이를 관측자료와 비교하여 광역 지자체별 배출량을 평가하였다.

3. 3 NO2 및 SO2 모사 검증

기준성 대기오염물질인 NO2 연간 배출량은 대도시 중심으로 높게 배출되며, SO2 연간 배출량은 산업시설이 위치한 지역에서 높게 배출된다 (그림 3). 그림 6에 보이는 바와 같이 연평균 NO2의 관측 및 모사 농도는 수도권, 부산, 울산 지역에서 20 ppb 이상으로 높게 나타난다. 연평균 SO2 농도는 화력발전 및 석유, 제철, 제강 산업이 위치한 충남, 포항, 울산, 광양만 부근에서 3~4 ppb 정도가 관측되는 반면, 모사 결과에서는 10 ppb 내외의 높은 농도가 나타난다. 전반적으로 NOX 및 SO2 농도는 배출의 공간 분포와 유사하게 나타나나, SO2 농도는 NO2 농도에 비해 주요 배출 지역에서 국지적인 과대평가가 더욱 두드러진다.

Fig. 6.

Spatial distribution of annual average NO2 (left) and SO2 (right) during 2016. The circles represent location of urban air quality monitoring sites filled with observation concentrations.

전반적인 연간 배출량 수준을 평가하기 위해 표 3에서 도시대기측정망의 시도별 NO2와 SO2의 일평균 관측 농도와 모사 농도를 비교하였다. 대기질 모사는 배출량 이외에도 기상 입력자료와 이용되는 모사 옵션 등에 따라 모사 결과가 달라진다. 이러한 이유로 대기질 모사를 통해 배출량과 농도의 상관성을 완벽하게 재현할 수는 없으나, 본 연구에서는 지역별 편차 비교를 통해 배출량의 상대적 과대 또는 과소 산정을 평가하였다.

Statistics for NO2 and SO2 at the urban air quality monitoring sites in each region during 2016.

시도별 일평균 NO2 모사 농도와 관측 농도의 비는 지역 간 차이를 보이나, 0.6~1.1 사이에 분포한다. 대구, 울산, 경북에서 일평균 NO2 관측 농도와 모사 농도의 비는 1.0으로 가장 유사하며, 강원은 0.6으로 약 40% 과소 모사한다. 제주는 일평균 NO2 농도의 관측과 모사 농도가 각각 12.5 ppb, 8.2 ppb로 국내 지자체 중 가장 낮으며, 35%가량 과소 모사한다. 서울, 경기, 충남, 전남, 대구, 울산, 경북의 경우에는 일평균 NO2 농도의 관측 대비 모사 차이는 10% 내로 나타난다.

전반적으로 일평균 SO2 농도는 충남, 경북, 울산, 전남에서는 과대 모사를 보이나, 그 외 지역에 대해서는 과소 모사한다. 시도별 SO2 관측 및 모사 농도의 비율은 0.5~2.3 사이로, NO2에 비해 지역별 배출량의 과대, 과소 산정 비율의 범위가 크다. 예를 들어, 충남의 모사 기간 일평균 SO2 관측 농도는 3.7 ppb이고 모사 농도는 8.5 ppb으로 관측과 모사 농도 비는 2.3이며, 17개 시도 중 과대 모사가 가장 크다. 울산의 경우, SO2 관측 농도는 6.6 ppb, 모사 농도는 14.4 ppb로, 국내 지자체 중 가장 높은 농도를 보였다. 이에 반해, 광주에서 SO2 관측 대비 모사 농도의 비는 0.5로 과소 모사 수준이 가장 크게 나타난다. 부산의 SO2 관측 농도와 모사 농도의 비는 1.0으로 가장 유사한 모사 결과를 보인다.

지역적인 배출량과 농도가 비례적인 관계이며, 관측과 모사 농도의 차이가 대기오염물질 배출량의 불확도를 정량적으로 제시한다고 가정하면, 모사 결과를 이용하여 시도별 배출량의 수정 범위를 가늠해 볼 수 있을 것으로 판단하였다. 따라서, 본 절에서의 관측 농도와 모사 농도 비교를 통해 NOX와 SO2 배출량의 과대, 과소 정도를 정량적으로 추정하고자 하며, 이에 대한 자세한 논의는 다음 3.6절에 제시하였다.

3. 4 NOX 및 SO2 농도의 월간 변화

그림 7에서 일부 시도의 NO2 모사 농도 월별 변화는 관측 농도와 유사하게 변화하는 반면, 다른 일부 지역에서의 NO2 모사 농도는 관측 농도에 비해 일부 계절 동안에만 높거나 낮아지기도 한다. 예를 들어 강원, 충북, 전북, 광주 등에서는 대부분의 월별 NO2 모사 농도가 관측 농도에 비해 낮지만, 서울, 인천 등에서는 여름철 동안 NO2 과대 모사를 보인다. 이런 점에서 대기질 모사 농도의 불확도는 배출목록에서 제공한 연간 배출량과 함께, 배출량 입력 자료 준비 시 적용되는 월별 분배 계수에 의해서도 나타날 수 있다. 다만, 대기질 모사 농도는 지역별 기상, 지형 등의 특징에 따라 달라질 수 있음을 간과할 수는 없다. 이러한 점을 고려하여 본 연구에서는 광역 지자체별 월평균 관측 농도와 모사 농도의 변화를 비교하였다.

Fig. 7.

Comparisons of monthly average NO2 concentrations in each region. Regional colors mean Normalized mean bias of annual NO2 concentrations. Line and circle plots represent the model simulation and observed NO2 concentrations, respectively.

월별 NO2 농도는 수도권, 영남권, 전남 등 일부 지역에서는 여름철 동안 과대 모사를 보이나, 많은 지역에서 NO2 관측 농도가 높아지는 겨울과 봄철은 과소 모사하였다. 강원도의 경우 여름철 NO2 농도는 10 ppb 내외로 관측과 모사가 유사하지만, 겨울철과 봄철에는 10 ppb 이상의 차이를 보인다. 세종과 충북에서는 계절에 상관없이 지속적으로 NO2 농도를 과소 모사하며, 이는 이들 지역에서 NOX 배출량의 증가가 모사 농도 개선에 도움이 될 수 있다는 것을 의미한다. NO2 월평균 농도 편차의 과대 모사는 8월 인천에서 11.4 ppb로 가장 크고, 과소 모사는 3월 세종에서 -14.4 ppb로 가장 큰 값을 보인다. 모사된 월별 NO2 농도의 NMB는 -56.8% (제주, 2월)~80.2% (전남, 7월)이며, 이러한 결과로 유추해보면 현재의 모사 결과를 이용한 NOX 배출량 추정은 지역별 차이는 물론 계절별 변화가 감안되어야 한다.

부록의 그림 12를 보면 NO 모사 농도가 세종, 충북, 대전, 광주, 대구, 경남 등에서 겨울철 동안 20 ppb가량 과소평가하며, NOX 농도 역시 과소평가되었다. 이로부터 NO/NO2 비를 결정하는 다른 화학 조건의 불확도를 감안하더라도 해당 지역에서의 NOX 배출량은 과소 산정된 것으로 추정하였다. 서울, 인천, 부산 등 일부 지역에서는 NO와 NOX 관측 농도가 모사 농도와 유사하거나, 일부 월에 대해서는 과대평가한다. 이러한 지역별 NO와 NO2 관측 농도의 과대, 과소평가는 CAPSS 2016 배출목록에서 향후 시도별 NOX 배출량 수정 방향 설정에 활용될 수 있다.

SO2 관측 및 모사 농도의 월간 변동은 유사하게 나타나며, 전반적으로 과소 모사 경향을 보인다 (그림 8). 충남, 전남, 울산, 경북의 경우, 전 기간 동안 SO2 월평균 농도를 과대 모사하며 이들 지역에서 SO2 배출량의 과대평가가 원인이 될 수 있다. 특히, 전남의 경우 겨울철 동안에는 관측과 모사된 SO2 농도가 5 ppb 내외로 유사하나, 여름철 동안에는 SO2 모사 농도는 10 ppb 정도로 증가하는 반면 관측 농도는 크게 변화하지 않는다.

Fig. 8.

Comparisons of monthly average SO2 concentrations in each region. Regional colors mean Normalized mean bias of annual SO2 concentrations. Line and circle plots represent the model simulation and observed SO2 concentrations, respectively.

SO2 배출량의 주요 배출 부문인 석유, 제철 산업이 충남 당진, 울산, 경북 포항, 전남 광양 등의 일부 지역에 편중되며, 이들 지역의 SO2 모사 농도가 뚜렷하게 과대평가된다. 월별 SO2 모사 농도의 NMB는 -68.1% (제주, 6월)~324.6% (충남, 9월) 범위에서 나타난다. 월별 편차는 1월 강원에서 -3.4 ppb의 편차로 가장 과소 모사하고, 8월 울산에서 8.8 ppb의 편차로 가장 과대 모사한다. 그 외 대부분의 지역에서 관측과 모사가 유사한 수준으로 나타났으나, 과대 모사가 지속적으로 나타난 특정 지역의 경우에는 배출목록의 SO2 배출량 감소가 고려되어야 할 것으로 사료된다.

다만, 현재 국가 배출목록은 대기오염물질별 연간 배출량 정보를 제공하며 (점 오염원 제외), 대기질 모사 시에는 연간 배출량을 월별 그리고 시간별 배출량으로 세분화하는 과정이 필요하다. 이러한 과정은 ‘시간 분배 (Temporal allocation)’라고 불리며, 이를 위해서는 해당 배출량에 대한 월간 활동도가 필요하다. 이러한 과정에서 연구자마다 다른 시간 분배 계수를 이용할 수 있으며 (Choi et al., 2018; Kim et al., 2008), 국내 활동도 자료가 제한된 경우 미 환경청에서 제공하는 계수를 이용하기 때문에 우리나라 현실과도 차이를 보일 수 있다. 이러한 문제점을 해결하기 위해서는 현재 제공되고 있는 연간 배출량뿐만 아니라 실제 배출목록 마련 시 이용되는 활동도 자료 등의 제공 및 공유가 필요하다.

3. 5 시도별 주요 배출 부문

지역별로 배출 부문별 배출량에 따라 대기 중 농도에 대한 기여율이 다르며, 배출량의 불확도의 원인을 배출 부문별로 세분하여 추정하기 위해서는 지역별 주요 배출 구성을 살펴보는 것이 필요하다. 이에 본 절에서는 시도별 NO2와 SO2 농도에 대한 Normalized Mean Bias (NMB)와 전체 배출량 중 점, 선, 면 오염원의 배출량이 차지하는 비율을 제시하였다 (표 4).

Compare the Normalized Mean Bias of NO2 (a) and SO2 (b) with emissions by region and sector. Emissions represent the ratio of emissions from each region to the total emissions by sector.

연평균 NO2 농도의 시도별 NMB는 -41.2~11.4% 범위이며, 차이가 가장 크게 나타나는 지역은 강원 -41.2%, 가장 차이가 적은 지역은 울산으로 0.7%이다. 서울, 경기, 대전, 세종, 광주, 부산, 대구 및 제주는 점 오염원의 NOX 배출량이 해당 지역의 전체 NOX 배출량의 10% 이하로 세 가지 배출 부문 중 가장 작은 비중을 차지한다. 해당 지역들은 인구밀도가 높은 대도시와 도서 지역이라는 특징이 있으며, 부산과 제주를 제외한 지역의 NOX 배출량 50% 이상이 선 오염원에서 배출된다. 과소 모사가 가장 크게 나타나는 강원은 점 오염원에서 60%의 NOX가 배출되는 것으로 CAPSS 2016 배출목록에서 보고하고 있다. 이와 같이 과소 모사 정도가 큰 지역에 대해서는 주요 배출원 및 누락 배출원에 대한 파악이 더욱 중요할 것으로 판단된다. NO2 농도는 인천, 전남, 경북, 경남 지역에서 크게 과대 모사하며, 이들 지역의 점, 선, 면 오염원별 배출량은 서로 비슷한 수준이다.

SO2 연평균 농도는 울산, 충남, 전남, 경북에서 과대 모사가 두드러지며, 시도별 연평균 SO2 농도의 NMB는 -46.7~133.1% 범위로 평가된다. 국내 SO2 배출량은 선 오염원에서 전체 배출량의 1% 미만을 차지한다. 이에 반해 인천, 강원, 충남, 전남, 울산, 경남에서는 점 오염원이 지역 전체 배출량의 70% 이상을 차지한다. 서울, 세종, 광주, 부산, 경북 지역에서는 면 오염원이 지역 배출량의 70% 이상, 서울과 부산에서는 90% 이상의 SO2가 면 오염원에서 배출된다. 과대 모사를 보이는 지역 중 충남, 전남, 울산은 점 오염원, 경북은 면 오염원의 SO2 배출이 가장 주요하며, 과대 모사의 원인이 될 수 있다.

이러한 점을 종합하여 표 4에 보였다. NO2 모사 농도는 서울, 인천, 부산을 제외한 대부분의 시도에서 과소평가한다. 이와 다르게 SO2 농도는 충남, 울산 등에서 100% 이상 과대평가하며, 이 지역의 주요 배출원인 점 오염원 관련 배출량에 대한 심도 있는 검토가 필요하다.

3. 6 대기질 모사 기반 시도별 배출량 추정

본 절에서는 NO2와 SO2의 관측 농도 대비 모사 농도 비를 이용하여 시도별 배출량의 수정 범위를 추정하였다. 이러한 배출량 추정은 시도별 배출량과 관측 농도가 비례한다는 가정을 이용하며, 주변 시도로부터의 유출입 영향과 화학 반응에 의한 전환, 제거 과정 등은 고려되지 않는다. 다만, 이러한 배출 총량의 일치가 점, 선, 면 배출 부문별 배출량 산정의 정확성을 의미하지는 않는다.

NO2 관측 농도 대비 모사 농도의 비율로 추정되는 NOX 배출량의 변화는 -10~70% 범위에서 나타나며, 기존 CAPSS 2016 대비 배출량 증가는 강원 (70%), 제주 (53%), 세종 (52%), 충북 (48%) 등의 지역에서 필요하다 (그림 9). 울산과 경북에서의 NOX 배출량 변화 폭은 1% 이내이며 서울, 인천, 부산 등에서는 9~10% 감소가 필요한 것으로 추정된다. 배출량 추정에 따른 국내 NOX 배출 총량은 기존 CAPSS 2016 자료와 비교하여 166,002 TPY (14%) 증가가 필요한 것으로 추정된다. 가장 높은 NO2 배출 지역은 경기이며, 기존 대비 15,771 TPY 증가한 219,426 TPY로 배출량 추정 전과 후 모두 배출량이 가장 크다. 필요한 배출량 증가의 절대적인 값은 강원 58,347 TPY, 충북 35,112 TPY, 경남 30,847 TPY에서 가장 높게 나타났다.

Fig. 9.

Comparisons of NOX emissions between CAPSS 2016 and model-based estimations using NO2 concentrations by regional local authorities.

SO2 관측 농도 대비 모사 농도의 비율로 추정한 배출량은 -57~87% 범위에서 변화하며, 시도별 변화는 광주 (87%), 전북 (80%), 제주 (70%) 순으로 크게 증가한다 (그림 10). SO2 농도를 과대 모사했던 충남, 전남, 울산, 경북의 배출량은 31~57% 감소한다. 수정된 국내 SO2 배출량은 CAPSS 2016 대비 62,456 TPY 감소가 필요한 것으로 추정되며, SO2 배출량이 가장 많았던 충남은 81,843 TPY에서 35,117 TPY로 57% 감소한다. SO2 배출량 증가 폭에서는 경남 13,833 TPY (45%), 강원 10,496 TPY (59%), 경기 5,804 TPY (38%) 순으로 큰 변화를 보인다. CAPSS 2016 배출목록에서는 시도별 SO2 배출량은 충남이 가장 높으나, 수정된 SO2 배출량에서는 경남이 44,747 TPY의 SO2를 배출하여, 전국 시도에서 가장 높은 SO2 배출을 보이는 것으로 추정된다. SO2 배출량의 경우, 많은 지역에서 기존 대비 30% 이상의 배출량 증가 폭을 보이나, 발전 및 산업시설이 밀집된 충남, 울산, 전남 등에서는 30~50% 가량 감소가 필요하다. 다만, 이러한 결과에서 이들 지역에서의 SO2 배출이 점 또는 면 오염원으로 기존 배출 형태가 유지된다는 가정 하에 예측된 배출량이므로, 실제 배출 형태 감안 시에는 배출량 변화 폭이 달라질 수 있다. 이와 관련하여 Kim et al. (2017b)Ju et al. (2019)은 배출 방식과 굴뚝 제원에 따라 배출량의 농도 전환율이 크게 달라짐을 보고하였다.

Fig. 10.

Comparisons of SO2 emissions between CAPSS 2016 and model-based estimations using SO2 concentrations by regional local authorities.


4. 결 론

본 연구에서는 CAPSS 2016 국내 배출목록에서의 NOX와 SO2 배출량 검토를 위해 대기질 모사를 수행하고 관측 농도와 비교하였다. 이와 함께 도출된 NO2 및 SO2 관측 농도와 모사 농도의 비를 이용하여 시도별 NOX, SO2 배출량 불확도 범위를 추정하였다.

연평균 NO2 농도는 대부분의 지역에 대해 과소 모사하지만 서울, 인천, 부산, 울산, 전남, 경북은 과대 모사하였다. 시도별 NOX 배출량에서 점, 선, 면 오염원의 구성비를 고려할 때, 향후 배출량 산정의 정확도 개선 및 배출 규제에서 지역별 차이가 반영되어야 할 것으로 보인다. 월평균 NO2 농도는 수도권, 영남권, 전남 등에서 여름철에 과대 모사하고, 겨울철과 봄철에는 대부분의 지역이 과소 모사를 보였다. SO2의 경우, 연평균 농도와 월평균 농도 모두 울산, 충남, 전남, 경북에서 과대 모사가 두드러지며, 해당 지역은 석유, 제철 및 제강업 등의 산업단지가 위치한 지역이라는 공통적인 특징이 있다.

연평균 NO2 모사 농도와 관측 농도의 비를 이용하여 배출량을 추정한 결과, 기존 CAPSS 2016 대비 국내 NOX 총 배출량은 166,002 TPY (14%) 증가하였으며 시도별로 살펴보면 -10~70%의 NOX 배출량 변화를 보인다. SO2 배출량은 국내 전체적으로는 18% 감소가 추정되며, 시도별로는 -57~87% 정도의 감소 또는 중가가 필요할 것으로 보인다. SO2 배출량이 과대평가되는 지역은 주로 점 오염원 비중이 높은 것을 확인하였다. 이와 관련하여 한미 협력 국내 대기질 공동 조사 결과를 통해 SO2 배출량의 과대평가 가능성이 제시되기도 하였다 (NIER, 2017). 이러한 NO2 및 SO2의 지역별 과대 또는 과소 모사는 배출 이외에도 가스상 대기오염물질의 실제보다 빠른 입자상 대기오염물질로의 전환이 대기질 모사 내에서 일어날 수 있으며, 기상 모사 조건에 따른 이송 및 확산, 제거 과정 등의 영향도 배제할 수 없다.

점 오염원의 경우에는 굴뚝 높이 등에 따라 농도 영향 범위 및 배출-농도 전환율이 달라질 수 있기 때문에 배출량 현실화 시에는 이를 고려한 보완이 필요하다 (Ju et al., 2019; Parvez et al., 2017). 아울러 배출목록에 기반한 대기질 현황 분석 시, 연간 배출량을 월별 배출량으로 구분하여 적용하며, 월별 분배계수 적용에 따라 배출량의 과대, 과소 추정이 달라질 수 있으므로 실제 조건과 유사한 배출 활동도를 적용할 수 있는 방안이 마련되어야 할 것으로 보인다.

본 연구에서 제시한 NOX와 SO2 배출량 평가는 대기질 모사를 이용하므로, 배출량 자료 외에 입력되는 기상 자료와, 배출량 준비 과정, 대상 기간과 대상 지역, 모사 수행 및 분석 방법 등에 따른 불확도를 내포한다. 또한, 시도별, 부문별 배출 여건과 지형 조건에 따라 배출-농도 비례 관계가 달라지므로 이에 대한 불확도 역시 분석 결과 활용 시 함께 고려되어야 한다. 다만, 상향식 배출량 평가가 쉽지 않은 점을 고려하여 간접적인 방법을 통해 시도별 수준에서 평가하였다는 점, 그리고 과대/과소 배출량 산정을 정량적으로 제시하였다는 점, 이를 토대로 재산정된 국내 전체 배출량의 변화를 살펴본 점에서 의의가 있다. 향후 다양한 대기질 모사 및 분석 도구를 이용한 평가와 지역 범위를 한정한 접근을 통해 보다 고도화된 방법을 적용할 수 있을 것으로 판단된다. 본 연구는 CAPSS 2016을 이용한 결과로 연구 대상 기간 변경과 신규 배출목록을 이용한 분석과는 차이를 보일 수 있는 한계점이 존재한다. 하지만 추후 공개되고, 개선되는 배출목록과 함께 교차 검증이 이루어진다면 다각적인 분석을 통해 배출목록 보완을 위한 참고 자료로 활용될 수 있을 것으로 기대된다.

Acknowledgments

본 연구는 정부 (과학기술정보통신부, 환경부, 보건복지부) 재원으로 한국연구재단-미세먼지 국가전략프로젝트사업 (2017M3D8A1092020) 및 국립환경과학원 (NIER-2019-01-02-034)의 지원을 받아 수행되었으며 이에 감사드립니다.

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Appendix

SUPPLEMENTARY MATERIALS

Statistics for NO at the urban air quality monitoring sites in each region during 2016.

Fig. S1.

Comparisons of monthly average NO concentrations in each region. Regional colors mean Normalized mean bias of annual NO concentrations. Line and circle plots represent the model simulation and observed NO concentrations, respectively.

Fig. S2.

Comparisons of monthly average NOX concentrations in each region. Regional colors mean Normalized mean bias of annual NOX concentrations. Line and circle plots represent the model simulation and observed NOX concentrations, respectively.

Regional comparison of model based emissions through NO2, SO2 concentrations and emissions in CAPSS 2016. Excluding ocean emissions. (Unit=TPY)

Fig. S3.

Comparisons of NOX emissions between CAPSS 2016 and model-based estimations using NOX concentrations by regional local authorities.

Regional comparison of model based emissions through NOX concentrations and emissions in CAPSS 2016. Excluding ocean emissions. (Unit=TPY)

Authors Information

김옥길 (아주대학교 환경공학과 연구원)

배민아 (아주대학교 환경공학과 박사과정)

김순태 (아주대학교 환경안전공학과 교수)

Fig. 1.

Fig. 1.
Modeling domains at horizontal grid resolutions of 27-km (left) and 9-km (right). Yellow circles symbolize urban air quality monitoring stations in the targeted region.

Fig. 2.

Fig. 2.
Time series and scatter plots of daily 10 m-wind speed, 10 m-wind direction, 2 m-temperature, relative humidity, precipitation and cloud fraction at Seoul in 2016. Dot and line represent the observation and simulation, respectively.

Fig. 3.

Fig. 3.
Spatial distribution of simulated NOX (left) and SO2 (right) over South Korea based on the CAPSS 2016 emissions inventory.

Fig. 4.

Fig. 4.
Correlations of provincial annual mean NO2 concentrations with the emission rates (left), and the emission densities (right) from the CAPSS 2016 emissions inventory. The observed and simulated NO2 concentrations are used in the plots.

Fig. 5.

Fig. 5.
Correlations of provincial annual mean SO2 concentrations with the emission rates (left), and the emission densities (right) from the CAPSS 2016 emissions inventory. The observed and simulated SO2 concentrations are used in the plots.

Fig. 6.

Fig. 6.
Spatial distribution of annual average NO2 (left) and SO2 (right) during 2016. The circles represent location of urban air quality monitoring sites filled with observation concentrations.

Fig. 7.

Fig. 7.
Comparisons of monthly average NO2 concentrations in each region. Regional colors mean Normalized mean bias of annual NO2 concentrations. Line and circle plots represent the model simulation and observed NO2 concentrations, respectively.

Fig. 8.

Fig. 8.
Comparisons of monthly average SO2 concentrations in each region. Regional colors mean Normalized mean bias of annual SO2 concentrations. Line and circle plots represent the model simulation and observed SO2 concentrations, respectively.

Fig. 9.

Fig. 9.
Comparisons of NOX emissions between CAPSS 2016 and model-based estimations using NO2 concentrations by regional local authorities.

Fig. 10.

Fig. 10.
Comparisons of SO2 emissions between CAPSS 2016 and model-based estimations using SO2 concentrations by regional local authorities.

Fig. S1.

Fig. S1.
Comparisons of monthly average NO concentrations in each region. Regional colors mean Normalized mean bias of annual NO concentrations. Line and circle plots represent the model simulation and observed NO concentrations, respectively.

Fig. S2.

Fig. S2.
Comparisons of monthly average NOX concentrations in each region. Regional colors mean Normalized mean bias of annual NOX concentrations. Line and circle plots represent the model simulation and observed NOX concentrations, respectively.

Fig. S3.

Fig. S3.
Comparisons of NOX emissions between CAPSS 2016 and model-based estimations using NOX concentrations by regional local authorities.

Table 1.

WRF and CMAQ configurations used in this study.

WRF Option CMAQ Option
Version 3.4.1 Version 4.7.1
Global MET inputs FNL Chemical mechanism and Aerosol module SAPRC99, AERO5
Micro physics WSM6 Boundary Condition Profile for 27 km, Nest down from 27 km for 9 km
Short wave radiation Goddard Advection scheme YAMO scheme
Land-Surface Model NOAH Vertical Diffusion Eddy scheme
PBL scheme YSU Cloud Scheme ACM

Table 2.

Provincial emission rates in South Korea based on the CAPSS 2016 emissions inventory. The brackets indicate the percentage of provincial emissions out of total emissions.

NOX SO2
Emissions
(TPY)
Emission density
(TPY/km2)
Emissions
(TPY)
Emission density
(TPY/km2)
1Gyeonggi-do, 2Gangwon-do, 3Chungcheongbuk-do, 4Chungcheongnam-do, 5Jeollabuk-do, 6Jeollanam-do, 7Gyeongsangbuk-do, 8Gyeongsangnam-do, 9Jeju-do
SEOUL 73,042 (5.9%) 120.7 4,039 (1.1%) 6.7
INCHEON 49,389 (4.0%) 46.5 12,368 (3.4%) 11.6
GGD1 203,655 (16.3%) 20.0 15,415 (4.3%) 1.5
GWD2 83,500 (6.7%) 5.0 17,762 (4.9%) 1.1
DAEJEON 15,719 (1.3%) 29.1 854 (0.2%) 1.6
SEJONG 6,245 (0.5%) 13.4 148 (0.0%) 0.3
CCBD3 73,029 (5.9%) 9.9 9,067 (2.5%) 1.2
CCND4 134,889 (10.8%) 16.4 81,843 (22.8%) 9.9
GWANGJU 12,951 (1.0%) 25.8 351 (0.1%) 0.7
JLBD5 40,858 (3.3%) 5.1 6,669 (1.9%) 0.8
JLND6 105,776 (8.5%) 8.6 62,171 (17.3%) 5.0
BUSAN 49,468 (4.0%) 64.2 10,777 (3.0%) 14.0
DAEGU 30,110 (2.4%) 34.1 4,187 (1.2%) 4.7
ULSAN 51,223 (4.1%) 48.3 49,214 (13.7%) 46.4
GSBD7 109,746 (8.8%) 5.8 39,361 (11.0%) 2.1
GSND8 102,053 (8.2%) 9.7 30,914 (8.6%) 2.9
JJ9 18,692 (1.5%) 10.1 2,106 (0.6%) 1.1
OCEAN (SHIP) 87,966 (7.0%) - 11,704 (3.3%) -
Total 1,248,309 (100.0%) - 358,951 (100.0%) -

Table 3.

Statistics for NO2 and SO2 at the urban air quality monitoring sites in each region during 2016.

SITE NO2 (ppb) SO2(ppb)
OBS MOD R IOA RMSE BIAS OBS MOD R IOA RMSE BIAS
SEOUL 31.4 34.4 0.7 0.8 8.3 3.0 4.9 3.8 0.8 0.7 1.9 -1.1
INCHEON 24.8 27.6 0.7 0.8 8.2 2.8 6.1 4.7 0.6 0.7 2.3 -1.4
GGD 27.3 25.3 0.7 0.8 6.7 -2.0 4.6 3.3 0.7 0.7 1.7 -1.2
GWD 17.8 10.5 0.6 0.6 9.0 -7.3 3.5 2.2 0.6 0.6 2.0 -1.3
DAEJEON 19.1 16.8 0.7 0.8 6.1 -2.3 3.2 2.1 0.6 0.7 1.7 -1.1
SEJONG 21.6 14.2 0.6 0.7 10.1 -7.4 3.7 2.3 0.5 0.6 2.0 -1.4
CCBD 20.1 13.5 0.7 0.7 8.7 -6.5 3.6 2.6 0.7 0.7 1.6 -1.0
CCND 18.7 17.0 0.7 0.9 5.6 -1.7 3.7 8.5 0.5 0.3 6.1 4.9
GWANGJU 18.3 13.0 0.7 0.7 7.7 -5.4 2.8 1.5 0.7 0.6 1.5 -1.3
JLBD 15.8 11.1 0.7 0.7 6.5 -4.7 4.3 2.4 0.6 0.4 2.1 -1.9
JLND 15.4 16.8 0.4 0.6 6.6 1.4 5.5 8.0 0.7 0.5 4.0 2.5
BUSAN 21.2 23.4 0.7 0.8 6.1 2.2 5.5 5.2 0.7 0.7 2.2 -0.3
DAEGU 19.9 19.4 0.7 0.9 6.1 -0.5 3.5 3.2 0.7 0.8 1.3 -0.3
ULSAN 22.4 22.5 0.6 0.8 6.2 0.2 6.6 14.4 0.5 0.4 9.4 7.8
GSBD 16.6 16.8 0.6 0.7 5.5 0.2 4.7 8.2 0.4 0.3 4.9 3.5
GSND 19.6 15.0 0.6 0.7 7.2 -4.5 4.3 3.0 0.8 0.7 1.6 -1.3
JJ 12.5 8.2 0.4 0.6 6.8 -4.3 2.8 1.7 0.4 0.6 1.7 -1.2

Table 4.

Compare the Normalized Mean Bias of NO2 (a) and SO2 (b) with emissions by region and sector. Emissions represent the ratio of emissions from each region to the total emissions by sector.

SITE (a) NO2 (b) SO2
Normalized
mean bias (%)
Normalized sectoral NOX emissions (%) Normalized
mean bias (%)
Normalized sectoral SO2 emissions (%)
AREA MOBILE POINT AREA MOBILE POINT
SEOUL 9.5 47.7 51.2 1.0 -23.3 96.3 0.5 3.2
INCHEON 11.4 35.4 41.5 23.0 -23.2 23.3 0.1 76.7
GGD -7.2 34.9 56.9 8.1 -27.2 53.6 0.4 46.0
GWD -41.2 16.7 22.9 60.4 -37.2 27.2 0.1 72.7
DAEJEON -12.1 31.8 63.5 4.7 -35.2 40.6 0.6 58.8
SEJONG -34.2 56.0 34.6 9.5 -38.7 81.4 0.7 17.8
CCBD -32.4 16.2 37.3 46.6 -27.2 35.2 0.1 64.7
CCND -9.1 24.4 22.7 52.9 133.1 27.0 0.0 73.0
GWANGJU -29.4 39.8 54.0 6.2 -46.7 79.5 1.1 19.4
JLBD -29.9 29.6 54.8 15.6 -44.4 32.4 0.2 67.4
JLND 9.2 35.9 21.5 42.6 45.8 30.6 0.0 69.3
BUSAN 10.5 63.1 30.6 6.4 -4.5 90.1 0.1 9.8
DAEGU -2.7 30.7 62.0 7.3 -8.1 67.5 0.2 32.3
ULSAN 0.7 42.2 17.5 40.2 117.7 14.6 0.0 85.4
GSBD 1.1 35.6 40.8 23.6 73.1 73.3 0.1 26.7
GSND -23.2 25.6 38.8 35.6 -30.9 16.6 0.1 83.3
JJ -34.6 48.9 42.2 8.9 -41.4 66.6 0.2 33.2

Table S1.

Statistics for NO at the urban air quality monitoring sites in each region during 2016.

SIDO OBS (ppb) MOD (ppb) R IOA RMSE BIAS
SEOUL 16.9 24.3 0.8 0.8 20.3 7.4
INCHEON 15.8 16.8 0.8 0.8 14.8 1.0
GYEONGGI 18.3 11.8 0.8 0.9 12.3 -6.5
GWD 9.7 1.3 0.4 0.5 11.7 -8.5
DAEJEON 13.7 4.4 0.6 0.6 15.6 -9.3
SEJONG 12.9 2.2 0.6 0.5 17.7 -10.6
CCBD 15.8 2.6 0.6 0.5 18.3 -13.2
CCND 10.1 4.4 0.7 0.7 8.7 -5.7
GWANGJU 10.1 2.1 0.6 0.5 13.5 -8.0
JLBD 7.3 1.4 0.7 0.5 7.4 -6.0
JLND 5.3 3.7 0.1 0.4 5.5 -1.7
BUSAN 9.8 9.4 0.6 0.8 8.0 -0.4
DAEGU 14.0 6.0 0.8 0.7 14.3 -8.0
ULSAN 12.5 7.0 0.5 0.6 10.3 -5.5
GSBD 12.0 5.3 0.5 0.6 10.7 -6.7
GSND 11.0 2.2 0.7 0.5 13.0 -8.8
JJ 3.9 0.8 0.4 0.5 3.8 -3.1

Table S2.

Regional comparison of model based emissions through NO2, SO2 concentrations and emissions in CAPSS 2016. Excluding ocean emissions. (Unit=TPY)

Region (A) NOX (B) SO2
CAPSS 2016 Model based
emissions
Difference CAPSS 2016 Model based
emissions
Difference
SEOUL 73,042 66,711 -6,331 4,039 5,267 1,228
INCHEON 49,389 44,330 -5,059 12,368 16,086 3,718
GGD 203,655 219,426 15,771 15,415 21,219 5,804
GWD 83,500 141,847 58,347 17,762 28,258 10,496
DAEJEON 15,719 17,887 2,168 854 1,314 460
SEJONG 6,245 9,495 3,250 148 242 94
CCBD 73,029 108,141 35,112 9,067 12,446 3,379
CCND 134,889 148,362 13,473 81,843 35,117 -46,726
GWANGJU 12,951 18,331 5,380 351 658 307
JLBD 40,858 58,295 17,437 6,669 11,993 5,324
JLND 105,776 96,830 -8,946 62,171 42,660 -19,511
BUSAN 49,468 44,754 -4,714 10,777 11,293 516
DAEGU 30,110 30,933 823 4,187 4,557 370
ULSAN 51,223 50,882 -341 49,214 22,601 -26,613
GSBD 109,746 108,635 -1,111 39,361 22,753 -16,608
GSND 102,053 132,900 30,847 30,914 44,747 13,833
JEJU 18,692 28,588 9,896 2,106 3,581 1,475

Table S3.

Regional comparison of model based emissions through NOX concentrations and emissions in CAPSS 2016. Excluding ocean emissions. (Unit=TPY)

Region NOX
CAPSS 2016 Model based emissions Difference
SEOUL 73,042 60,127 -12,915
INCHEON 49,389 45,156 -4,233
GGD 203,655 250,217 46,562
GWD 83,500 195,353 111,853
DAEJEON 15,719 24,300 8,581
SEJONG 6,245 13,098 6,853
CCBD 73,029 162,524 89,495
CCND 134,889 181,402 46,513
GWANGJU 12,951 24,489 11,538
JLBD 40,858 76,119 35,261
JLND 105,776 106,965 1,189
BUSAN 49,468 46,749 -2,719
DAEGU 30,110 40,170 10,060
ULSAN 51,223 60,451 9,228
GSBD 109,746 142,194 32,448
GSND 102,053 180,815 78,762
JEJU 18,692 34,126 15,434