교외지역 수용성유기탄소 내 식생연소 및 2차 유기탄소에 의한 기여량 연구

1. 서 론

초미세먼지 (PM_2.5)의 70%까지 무게 분율을 나타내는 유기성분 (Andrews et al., 2000)은 현 분석기술로 모든 화학적 성분을 모두 밝힐 수 없다는 한계로, 유기지표성분 (organic molecular marker, OMM)을 중심으로 수용모델을 이용한 유기탄소의 발생원인 연구가 활발히 진행되고 있다 (Khuzestani et al., 2017; Zheng et al., 2002; Schauer et al., 1996).

초미세먼지 내 탄소성분은 유기탄소 (organic carbon, OC)와 원소탄소 (elemental carbon, EC)로 구성되며 (Mader et al., 2003), 대부분 석탄 및 디젤 연소 과정에서 발생되는 EC와는 다르게, OC의 주요 원인으로는 식생연소 (biomass burning, BB) (Bae et al., 2012), 도로변 발생 (Park et al., 2015), 각종 연소 성분 직접 배출에 의한 1차 유기탄소 (primary organic carbon, POC), 그리고 광화학적 반응에 의한 2차 유기탄소 (secondary organic carbon, SOC) (Bae et al., 2017) 등이 있다. OC는 다시 수용성탄소 (water-soluble organic carbon, WSOC)와 불용성탄소 (또는 지용성탄소)로 나눌 수 있다. WSOC는 국지적으로 수분과 결합하여 스모그를 형성하며 (Ciarelli et al., 2017), 구름 응결핵 (cloud con-densation nuclei, CNN)으로 작용하여 기후변화에 영향을 미치는 것으로 알려져 있다 (Saxena et al., 1995). 또한, 최근 세포 독성 연구에 의하면, 인체 유해성과 깊은 관련성이 있다 (Bae et al., 2017; Wang et al., 2013). WSOC 발생 원인으로 크게 (1) 휘발성 유기화합물 (volatile organic compounds, VOCs) 또는 1차 배출 성분이 응결 또는 핵 (nucleation) 형성에 따른 산화과정에 의해 생성된 2차 유기탄소와 (Kanakidou et al., 2005), (2) 레보글루코산 (levoglucosan, 1,6-anhydro-β-D-glucose, Mnemonic: LEVOG)의 유기지표성분을 포함하는 식생연소에 의한 1차 유기탄소로 구분된다 (Sannigrahi et al., 2006). 산업 배출의 영향을 받지 않고, 대기 중 난분해 성분인 레보글루코산은 가장 효과적인 식생연소 유기지표성분이다 (Simoneit et al., 1999). 이에, WSOC 내에 존재하는 2차 유기탄소와 식생연소의 정량적 기여량을 분석하는 것은, 전지구 기후변화, 인체 유해성과 관련한 대기질 정량 원인 분석 및 기후 모델 등에 적용하는데 매우 중요하다. 레보글루코산의 정량 분석은 Gas Chromatography/mass spectrometer (GC/MS), Aerosol Mass Spectrometer (AMS), two dimensional Gas Chromatography with Time of Flight mass spectrometry (GC×GC-TOFMS) (Bae et al., 2012; Hinwood et al., 2008) 등 다양한 방법에 의해 분석되고 있다. GC/MS를 이용한 분석 방법은 유기용매를 이용한 추출 및 치환과정에 많은 시간이 요구되며, AMS는 레보글루코산과 같은 유기지표성분을 정성, 정량 분석하기에는 많은 질량 파편의 공존으로 아직까지 정량적 분석에 한계가 있다.

본 연구는 전라북도 남원시에 위치한 측정소에서 1년간 6일 간격, 24시간 포집한 시료를 바탕으로, 액체크로마토그래피를 이용한 레보글루코산 분석을 통해 2차 유기탄소와 식생연소에 의한 WSOC의 정량적 기여량을 연구하였다. 또한, 기존의 OC 및 EC의 비율법에 의해 계산된 SOC와 비교 분석하였다.

2. 연구 방법

2. 1 포집 장소

대기 중 OC, WSOC, 레보글루코산을 분석하고자 전라남도 남원시 강기리에 위치한 대기 측정소 (35.46°N, 127.46°E)에서 2014년 12월부터 2015년 11월까지 매 6일 간격 24시간 동안 고용량 포집장치 (Tisch Environmnetal, Inc., USA)를 이용하여, 1.13 m³/min 유량 하에 석영필터 (2500QAT-UP, Pall Corp., USA)에 PM_2.5를 포집하였다. 본 측정소는 남원시의 도심 북쪽 끝에 위치해 있으며, 서쪽 약 1 km에 12번 고속도로가 위치해 있다. 측정소 주변 동쪽 및 북쪽은 농업지역으로 교외지역이다 (그림 1).

Fig. 1.

Sampling site (Nanwonsi, Jeollanamdo, Repuplic of Korea).

2. 3 레보글루코산 (LEVOG) 분석

석영 여과지에 채취한 시료를 40 mL의 초순수액에 앞서 설명한 방법으로 추출하여 WSOC를 선분석 후, 잔량을 액체크로마토그래피 (Metrohm 930, Switzerland, Pulsed Amperometric Detector (PAD)를 이용하여 목포대학교 환경공학과에서 레보글루코산을 분석하였다. 분석 조건 및 분석 정확도를 표 1에 나타내었다. 간략히, Metrosep Carb 2 컬럼을 이용하여, 0.8 mL/min 유량 하에 5 mM NaOH 용리액 조건에서 250 μL 주입하여 PAD 내 Au 전극에 의해 시료 내 레보글루코산의 분석 암페어를 측정한다. 현장 공시료 (field blank) 분석을 통해 배경농도를 보정하여 시료 내 레보글루코산 농도를 산출하였다. 재차분석, 회수율 결과 각각 100±5.52% 및 100±1.32%로 나타났다. 또한 약 10 ppb의 표준시료를 7번 분석한 표준편차의 3.14배로부터 분석최저한계 (method detection limit, MDL)는 1.81 ng/m³ (분석 수용액 농도 3.31 ppb)로 나타났다. 본 연구에서는 MDL보다 낮은 시료는 총 시료 47개 중에는 나타나지 않았다. 그림 2는 LC-PAD의 분석조건을 이용하여 표준시료 (3.42 ppm) 및 시료 (2014년 12월 7일)의 분석 크로마토그램을 예시로 나타내었다.

Table 1.

Operational conditions of LC-PAD system and Analytical Quality Assurance.

Fig. 2.

Chromatogram for Levoglucosan from LC-PAD.

2. 4 WSOC 내 식생연소 기여율 (WSOC_BB) 분석

2차 유기탄소와 식생연소에 의해 WSOC에 대한 정량적 기여량을 분석하고자 분석 레보글루코산을 이용한 식생연소 비율법을 이용하였다 (Feng et al., 2013).

$\[ {\mathrm{W}\mathrm{S}\mathrm{O}\mathrm{C}}_{\mathrm{B}\mathrm{B}}=\frac{{\mathrm{W}\mathrm{S}\mathrm{O}\mathrm{C}}_{\mathrm{B}\mathrm{B}}}{{\mathrm{O}\mathrm{C}}_{\mathrm{B}\mathrm{B}}}\times \frac{{\mathrm{O}\mathrm{C}}_{\mathrm{B}\mathrm{B}}}{{\mathrm{L}\mathrm{e}\mathrm{v}\mathrm{o}\mathrm{g}\mathrm{l}\mathrm{u}\mathrm{c}\mathrm{o}\mathrm{s}\mathrm{a}\mathrm{n}}_{\mathrm{B}\mathrm{B}}}\times \mathrm{L}\mathrm{e}\mathrm{v}\mathrm{o}\mathrm{g}\mathrm{l}\mathrm{u}\mathrm{c}\mathrm{o}\mathrm{s}\mathrm{a}\mathrm{n} \]$

(1)

위 식 (1)을 통해 WSOC 내 식생연소에 의한 기여량을 계산하였다. WSOC_BB/OC_BB는 Sannigrahi et al. (2006)의 연구결과로부터 계산되었으며, OC_BB/Levoglucosan_BB는 선행 연소실험에서 연구된 결과의 평균 값을 이용하였다 (표 2) (Salma et al., 2017; Calvo et al., 2015; Goncalves et al., 2011; Puxbaum et al., 2007; Fine et al., 2004). 적용된 값은 0.24±0.04 (평균±95% 신뢰수준)을 적용하였다. 식 (1)의 Levoglucosan은 본 연구에서 LC-PAD로 분석된 결과 값을 나타낸다.

$\[ {\mathrm{W}\mathrm{S}\mathrm{O}\mathrm{C}}_{\mathrm{N}\mathrm{B}\mathrm{B}}={\mathrm{W}\mathrm{S}\mathrm{O}\mathrm{C}}_{\mathrm{T}}-{\mathrm{W}\mathrm{S}\mathrm{O}\mathrm{C}}_{\mathrm{B}\mathrm{B}} \]$

(2)

Table 2.

Ratio of Levoglucosan (LEVOG) to OCBB.

식 (1)로부터 산출된 WSOC_BB와 TOC로 분석된 WSOC의 결과 값의 차이로부터 WSOC 중 비식생연소 기여량, 즉 2차 유기탄소 기여량을 최종 산출하 였다.

본 연구에서, 레보글루코산를 이용하는 방법 외에 EC를 이용하여 1차 유기탄소와 2차 유기탄소를 구분하는 방법으로 ‘원소탄소 추정법 (EC tracer method)’을 이용하였다. 본 방법은 지금까지 많은 연구자들에 의해 널리 쓰이고 있으며, 이를 식 (3)에 나타내었다 (Aswini et al., 2018; Yu et al., 2015; Turpin and Huntzicker, 1995).

$\[ \mathrm{S}\mathrm{O}\mathrm{C}={\mathrm{O}\mathrm{C}}_{\mathrm{T}}-\left({\left[\mathrm{O}\mathrm{C}/\mathrm{E}\mathrm{C}\right]}_{\mathrm{p}\mathrm{r}\mathrm{i}\mathrm{m}}\times \mathrm{E}\mathrm{C}+{\mathrm{O}\mathrm{C}}_{\mathrm{n}\mathrm{o}\mathrm{n}-\mathrm{c}\mathrm{o}\mathrm{m}\mathrm{b}}\right) \]$

(3)

식 (3)의 [OC/EC]_prim은 1차 배출원으로부터 기여된 OC와 EC의 비를 나타내며, OC_non-comb는 비연소 1차 유기탄소를 의미하며, OCT와 EC는 본 연구에서 탄소분석기를 통해 분석된 대기 중 탄소농도를 나타낸다. 본 연구에서는 [OC/EC]_prim와 OC_non-comb에 대한 추정 방법들 중 최소 OC/EC를 구하여 적용하는 방법 (Yu et al., 2015; Lim and Turpin, 2002; Strader et al., 1999)을 사용하였다. 즉, OC/EC 하위 10개의 직선 회기식으로부터 계산된 기울기와 절편 (OC=5.63EC+0.653, r²= 0.83)을 이용하여 2차 유기탄소를 계산하였다.

3. 결과 및 고찰

2014년 12월부터 2015년 11월까지 남원 측정소에서 분석된 OC, WSOC, 레보글루코산, EC, WSOC/OC, 그리고 레보글루코산 (LEVOG)/WSOC의 전체 평균값을 표 3에 나타냈다. 본 연구에서 사용된 일별 데이터는 분석 MDL 이상 농도 총 47일 유효 데이터를 이용하여 분석하였다. OC의 경우 5.69±2.08 μg/m³ (평균±표준편차), WSOC (3.32±0.97 μg/m³), 레보글루코산 (0.30±0.38 μg/m³), EC (0.59±0.23 μg/m³)로 나타났다. OC 내 WSOC의 비율 (WSOC/OC)은 0.61로 분석되어, 약 61%가 수용성유성성분으로 구성되며, WSOC와 레보글루코산의 비율은 8%로 분석되었다. 일반적으로 레보글루코산 농도의 경우 계절적 영향을 많이 받는 것으로 보고되었다. 벨기에 도심에서 측정된 레보글루코산의 농도는 여름 19 ng/m³, 겨울철 420 ng/m³으로 나타났으며 (Pashynska et al., 2002), 오스트레일리아의 경우 여름 270 ng/m³, 겨울철 5,200 ng/m³으로 보고되었다 (Jordan et al., 2006). 또한, 인도네시아에서 스모그 발생시 9,400 ng/m³으로 고농도가 보고되었으며 (Radzi bin Abas et al., 2004), 브라질의 경우 건기에 2,006 ng/m³으로 우기 4.4 ng/m³에 비해 약 450배 이상 높은 농도가 나타나, 식생연소에 따른 계절적, 대기 상태에 큰 농도 변이를 나타냈다. 또한, 우리나라 광주에서 식생소각에 의한 영향으로 1,754 ng/m³이 보고되었고 (Park et al., 2006), 최근, 헝가리에서 대기 식생연소 기여율 계산을 위해 분석된 레보글루코산이 717 ng/m³으로 보고되었다 (Salma et al., 2017).

Table 3.

Results of OC, WSOC, Levoglucosan, EC, WSOC/OC, and Levoglucosan/WSOC.

본 연구에서 분석된 월별 농도를 살펴보면, OC 및 WSOC 경우 2015년 1월 9.13 μg/m³ 및 4.93 μg/m³으로 분석 기간 중 가장 높은 평균값을 나타냈다. 7월에 4.28 μg/m³ 및 2.67 μg/m³으로 가장 낮은 평균값을 나타냈다. 2016년 초여름철 서울 올림픽 공원에서 관측된 Korea US Air Quality 캠페인 (KORUS-AQ 2016 Cam-paign)에서 분석된 OC 농도는 4.85 μg/m³으로 보고되었고 (Jeong et al., 2017), 2016년 2월에 목포대학교에서 분석된 WSOC 농도 2.61 μg/m³와 비교할 때, 남원 관측지점의 농도는 서울, 목포대 지역과 비교하여 겨울철에 OC 및 WSOC 모두 약 1.9배 높은 수준으로 분석되었다. 이는 겨울철에 OC 및 WSOC 모두 증가하는 것을 감안할 때, WSOC 중 SOC 증가보다 식생연소의 증가로 판단된다. 레보글루코산 농도는 2014년 11월에 증가하기 시작하여, 1월에 1,155 ng/m³으로 가장 높게 나타났으며, 이후 여름철로 갈수록 낮은 값을 나타내어 6월 33 ng/m³로 분석되었다. 이는, 1월이 7월에 비해 약 35배 높게 분석되어, 겨울철 지역 식생연소가 강하게 나타났다. 본 측정 지점은 남원시에서 북쪽에 위치한 농업 중심의 교외지역으로 지역 주민 대부분이 겨울철에 아궁이 난방연소를 이용함을 감안할 때, 레보글루코산 농도와 직접적 관련이 있다.

WSOC 및 OC의 월별 비율 변화를 살펴보면 (그림 3(c)), 연중 큰 변화를 나타내지 않아, WSOC의 두 주원인인 식생연소 및 2차 유기탄소의 계절적 영향이 모두 측정 기간 내내 존재함을 알 수 있다. 특히 레보글루코산 및 WSOC의 월별 비율 변화를 살펴보면 (그림 3(d)), 겨울철 레보글루코산 농도와 높은 상관성을 나타내어, 겨울철 식생연소가 2차 유기탄소 영향보다 상대적으로 크게 나타남을 알 수 있다. Sannigrahi et al. (2006)의 연구결과 및 식 (1)에서 사용된 0.24±0.04 (평균±95% 신뢰수준) 값으로부터 산출된 레보글루코산과 WSOC의 비율은 0.34로 분석되어 본 연구에서 2014년 11월 0.27 및 2015년 1월 0.21과 비료해 볼 때, 유사한 값을 나타냈다 (Salma et al., 2017; Calvo et al., 2015; Goncalves et al., 2011; Puxbaum et al., 2007; Fine et al., 2004). 결과적으로 겨울철에 WSOC 내 식생연소에 의해 영향이 상대적으로 매우 크게 나타나며, 여름철에는 2차 유기탄소 영향이 크게 나타났다.

Fig. 3.

Monthly variations of OC, WSOC, Levoglucosan, WSOC/OC, and Levoglucosan/WSOC.

그림 4(a)는 식 (3)의 원소탄소 추정법에 의해 계산된 월별 2차 유기탄소 농도 변화를 OC와 함께 나타낸 것이다. 월별 2차 유기탄소의 농도를 살펴보면, 2015년 1월 4.83 μg/m³으로 분석 기간 중 가장 높은 평균값을 나타냈으며, 이후 감소하기 시작하여 5월에 2.65 μg/m³으로 다시 증가하였다. 또한, 그림 4(b)에 식 (2)에 의해 계산된 월별 WSOC_NBB 농도를 나타내었다. 여기서, WSOC_NBB는 비식생연소, 즉 2차 유기탄소를 의미한다. 계산된 월별 WSOC_NBB 농도는 2015년 1월 0.86 μg/m³의 최소값으로 분석되었으며, 이후 증가하기 시작하여 6월까지 지속되는 것으로 나타났다. 그림 4(c)에 식 (1)의 레보글루코산을 이용하여 분석한 월별 WSOC_BB 농도를 나타내었다. 월별 WSOC_BB 농도를 살펴보면, 2014년 12월 및 2015년 1월 평균 3.19 μg/m³으로 분석 기간 중 가장 높은 평균값을 나타냈으며, 이는 WSOC 중 69%에 해당한다. 2015년 2월 이후 감소하기 시작하여 9월에 0.02 μg/m³으로 최소값을 나타냈다. 이에, 아궁이에 의한 식생연소 영향을 많이 받은 2014년 11월, 12월, 2015년 1월, 2015년 11월 (cold season)과 나머지 달 (warm season)에 대한 WSOC 내 WSOC_BB 및 WSOC_NBB 분율을 그림 5에 나타냈다. 분석 결과, cold season의 경우 WSOC 중 WSOC_BB에 의한 영향이 48%로 높게 나타났으며, warm season의 경우 WSOC_NBB에 의한 영향이 93%로 높게 나타나, WSOC의 주원인으로 겨울철 식생연소 및 여름철 SOC에 의한 영향으로 최종 분석하였다.

Fig. 4.

Monthly variations of OC, SOC, WSOCNBB, and WSOCBB with 95% confidence level.

Fig. 5.

Percent of WSOC contributed by WSOCNBB and WSOCBB for the cold and warm season.

마지막으로, 원소탄소 추정법에 의해 계산된 SOC 농도와 식 (2)에 의해 계산된 WSOC_NBB 농도에 대한 상관관계를 그림 6에 나타냈다. 결과, 전체 분석 자료에 대한 상관관계 결정계수 (r²)가 0.01로 나타나 상관성이 없는 것으로 나타났다. 하지만, warm season에 해당하는 4월부터 9월까지 상관관계 결정계수 (r²)가 0.63 (그림 6)으로 나타나 여름철에는 두 분석법이 상대적으로 높은 상관성을 나타냈다. 이는 원소탄소 추정법에 의해 계산된 SOC가 겨울철에 과대평가 될 가능성이 매우 큰 것으로 분석되었다. 이는 원소탄소 추정법이 많은 연구자들에 의해 SOC를 추정하는데 많이 이용되고 있지만, (1) 측정 수용체에 영향을 주는 다양한 원인이 존재할 경우, 즉 OC/EC 비율이 큰 범위를 나타낼 경우, (2) 비연소 1차 유기탄소 추정에 대한 가정 설정, (3) 식생연소에 대한 영향 등을 고려할 때, 큰 불확실성을 내포하고 있다. 본 연구에서의 겨울철 SOC 또한, 아궁이 연소에 의한 1차 발생 OC가 크게 증가한 반면, EC의 경우 상대적으로 증가하지 않아, 원소탄소추정법에 의한 2차 유기탄소 추정이 과대평가 되었다. 이는, 향후 2차 분진에 대한 대기모델연구 등에 적용 시 매우 주의해야 한다.

Fig. 6.

Pairwise scatterplot between SOC calcuated by EC tracer method and WSOCNBB by Levoglucosan applied method colored by the sampling date. (Note: the correlation plot shows only from April to September in 2015)

4. 결 론

본 연구는 전라북도 남원시에 위치한 측정소에서 포집한 시료를 OCEC, TOC, LC-PAD 분석기를 이용하여, SOC와 BB에 의한 WSOC의 정량적 기여량을 레보글루코산 분석을 통해 연구하였다. 결과, 겨울철의 WSOC 중 WSOC_BB에 의한 영향이 48%로 겨울철에는 식생연소에 의한 영향이 매우 크게 나타났으며, 여름철에는 2차 유기탄소에 의한 영향이 93%로 높게 나타나, 식생연소에 의한 영향이 매우 미비한 것으로 분석되었다. 또한, 기존의 원소탄소 추정법에 의해 계산된 2차 유기탄소와 레보글루코산 분석에 의한 2차 유기탄소 비교 분석한 결과, 원소탄소 추정법에 의해 계산된 2차 유기탄소는 겨울철에 과대평가 되어, 본 모델을 이용한 2차 분진 추정에 매우 주의해야 한다.

Acknowledgments

본 논문은 정부의 재원으로 한국연구재단 (NRF-2017R1D1A1B03029517, NRF-2015R1A2A1A10053971 및 NRF-2017M3D8A1092222)의 지원을 받아 수행된 연구 결과입니다. 본 연구를 위해 서울대학교 보건대학원 환경보건학과 모든 연구원 및 탄소 분석에 애쓰신 목포대학교 환경공학과 조지혜 연구원님께 깊은 감사를 드립니다.

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