
지상 및 항공 관측을 통한 자연환기식 양돈 밀집지역 암모니아 특성 분석
; 서범근2) ; 아비나쉬 샤스트리1) ; 이미선3) ; 김종호2), 3) ; 홍세운4) ; 김진식5) ; 송형도5) ; 유철5) ; 송미정1), 6), *
; Beom-Keun Seo2) ; Avinash Shastri1) ; Misun Lee3) ; Jongho Kim2), 3) ; Se-Woon Hong4) ; Jinsik Kim5) ; Hyung-Do Song5) ; Chul Yu5) ; Mijung Song1), 6), *
Abstract
Ammonia (NH3) is a key atmospheric pollutant emitted predominantly from agricultural activities, particularly swine farming, where it contributes to odor nuisance and secondary particulate matter formation. In this study, we conducted ground-based and airborne measurements of NH3 from September 2023 to July 2024 in Gimje, Korea, a region characterized by densely clustered, naturally ventilated swine facilities. Average surface concentrations reached ~81.2 ppb, with consistently higher levels near farms compared to surrounding croplands. Distinct diurnal cycles were observed, with elevated concentrations at night and early morning and reduced levels during the afternoon. Relative humidity exhibited a strong positive correlation with NH3 (R2>0.9), while temperature effects were weak, suggesting that high moisture conditions enhance NH3 volatilization in livestock environments. Airborne measurements revealed substantially lower NH3 concentrations aloft (5~23 ppb) than at the surface, with seasonal differences linked to boundary layer dynamics. Source apportionment using conditional probability function analysis confirmed that local swine operations dominated NH3 emissions. These findings highlight the persistence of high NH3 in swine-farming regions, its sensitivity to meteorological factors, and the need for targeted mitigation strategies to reduce odor and secondary aerosol formation.
Keywords:
NH3 concentration, Livestock emissions, Swine farms, Real-time monitoring, Airborne measurement, Gimje1. 서 론
염기성 가스상 물질인 암모니아 (NH3)는 가축분뇨, 토양, 비료 시비 등 농업활동과 자동차 및 산업 공정과 같은 인위적 활동에 의해 배출되어 인체, 생태계 전반에 상당한 영향을 미치는 핵심 대기오염물질로 알려져 있다 (Sutton et al., 2013). 국내에서 NH3는 국가 지정 악취물질로 분류되며, 인근 주민에게 상당한 악취를 유발하여 이와 관련된 민원이 매년 증가하는 실정이다 (KOSIS, 2024). 특히, NH3는 인체에 장기간 노출될 경우 다양한 호흡기 및 심혈관 질환을 일으키는 독성물질로 작용할 수 있다 (Kumar et al., 2019). 또한, 대기 중에서 질산 (HNO3) 및 황산 (H2SO4) 등의 산성가스와 반응을 통해 질산암모늄 (NH4NO3), 황산암모늄 ((NH4)2SO4)과 같은 이차 무기 미세먼지를 형성하여 고농도 PM2.5 현상에 기여할 수 있는 것으로 알려져 있다 (Seinfeld and Pandis, 2016).
전 세계적으로 NH3의 배출량은 1970년대 이후 지속적으로 증가하였으며, 전체 배출량 중 70%가 농업 활동에서 발생하는 것으로 보고되었다 (McDuffie et al., 2020). CAPSS (clean air policy support system)에서 산정한 2022년 국가 대기오염 배출량 자료에 의하면, 국내 NH3 배출량 중 약 80% 이상 (202,443 ton/year)이 농업 부문에서 발생한 것으로 나타났다 (NAIR, 2024). 그중 가축 분뇨 관리가 약 92% (186,502 ton/year)를 차지하는 것으로 나타났으며, 특히 돼지에서 발생하는 NH3가 약 42% (78,966 ton/year)로 소, 닭 등 다른 축종에 비해 높은 비중을 보이는 것으로 나타났다.
대기 중 NH3 농도는 지역적 특성 및 배출원에 따라 상이하게 분포하는 경향을 보이며, 특히 축산지역에서 고농도가 보고되어왔다. 2020년 3월~2021년 2월 충청남도 보령과 홍성의 양돈 밀집지역에서 관측된 평균 NH3는 각각 85.3 ppb, 62.9 ppb로 보고되었다 (Jang et al., 2021). 또한, 2020년 6~12월 전라북도 정읍시 종합 축산단지에서 패시브 샘플러 (passive sampler)를 통해 측정된 대기 중 NH3 농도는 37.1~161.1 ppb로 나타났다 (Park et al., 2021b). 2013년 5~9월 중국 Gucheng 축산지역에서 실시간 NH3 평균 농도는 36.2 ppb로 관측되었으며 (Meng et al., 2018), 2009년 1월~2019년 12월 이탈리아 Bertonico 축산지역에서 약 10년간 장기측정한 NH3 평균 농도는 약 41 ppb로 나타났다 (Lonati and Cernuschi, 2020). Li et al.(2017)은 2010년 5월~2015년 9월 미국 Colorado 축산지역에서 평균 61.9 ppb의 대기 중 NH3 농도를 관측하였다. 반면, 타 배출원에서는 상대적으로 낮은 NH3 농도가 보고되었다. 2020년 6~12월 전라북도 전주시 도심지역에서 평균 13.1 ppb의 NH3 농도가 관측되었으며 (Park et al., 2021b), 2014년 5월~2015년 6월 중국 Shanghai 도심지역에서 7.8 ppb로 보고된 바 있다 (Chang et al., 2019). 2010년 11월 스페인 Huelva 산업지역에서는 11.6 ppb의 NH3 농도가 나타났다 (Reche et al., 2015). 국내 축산지역에서 배출되는 고농도 NH3에 의한 악취에 대한 민원은 매년 증가하고 있으며 (KOSIS, 2024), NH3의 입자상 전환으로 인한 고농도 PM2.5 생성이 지속적으로 보고되고 있다 (Kim et al., 2023a). 이처럼 축산 배출원에서 NH3 관리에 대한 중요성은 점차 증가하고 있으나, 이를 위한 장기간 측정 자료는 여전히 부족한 실정이다.
본 연구에서는 2023년부터 2024년까지 계절별로 자연환기식 양돈 축산시설이 밀집된 전북특별자치도 (이하 전라북도) 김제시 용지면에서 지상 및 상공의 NH3 실시간 관측을 수행하였다. 수집된 실시간 데이터를 활용하여 대기 중 NH3 농도의 시간별 및 계절별 변동성을 분석하고, 선행 연구에서 보고된 자료를 바탕으로 배출원별 NH3 농도 분포를 조사하여 특성을 분석하고자 하였다.
2. 연구 방법
2. 1 측정 장소
실시간 대기 중 NH3 농도 및 기상자료는 2023년 9월 22일부터 2024년 7월 4일까지 전라북도 김제시 용지면 내 자연환기식 양돈농가 밀집지역에서 계절별 (가을: 2023년 9월 22일~10월 10일, 겨울: 2023년 12월 5일~28일, 봄: 2024년 3월 29일~5월 4일, 여름: 2024년 6월 5일~7월 4일)로 측정되었다 (표 1). 김제시는 약 88,000명의 인구가 거주하는 국내 대표적인 농업 도시로 (KOSIS, 2024), 연구가 수행된 용지면은 전라북도 전체 돼지 사육 두수의 약 8.1% (121,022마리)를 차지하는 주요 양돈 사육 지역이다 (EPIS, 2024)(그림 1). 김제시 용지면은 표준화된 현대식 시설보다는 낙후된 재래식의 소형 양돈농가로 구성되어 있다. 해당 농가들은 주로 윈치커튼을 활용한 자연환기 방식을 채택하고 있다. 이로 인해 인근 도심 지역인 전주에서 악취 민원의 주요 원인으로 지목되고 있다. 대상지 (1.4 km×1.2 km, 두 측정 지점 기준) 내 사육 두수는 최소 23,901마리에서 최대 29,728마리로 집계되었다. 해당 지역의 사육 밀도 (14,227~17,695마리/km2)는 김제시 전체 (약 540 km2, 260,000마리)의 평균 밀도인 약 482마리/km2보다 현저히 높은 수준이다 (EPIS, 2024).

The measurement period of seasonal ground-level NH3 concentration in naturally ventilated swine farming area in Gimje.
Sampling location of the livestock area in Gimje, South Korea. The light green dots indicate the number of sites. The light blue and orange squares represent the locations of site #1 and site #2, respectively.
대상지 내 주변 환경에 대한 NH3 배출 특성을 파악하기 위하여, 관측 지점을 양돈농가 site #1 (35.8434°N, 126.9732°E)과 site #2 (35.8360°N, 126.9887°E)로 구분하고 각 측정 지점에서 실시간 NH3 농도를 측정하였다. 본 양돈농가 site #1 지점 인근은 주로 농경지로 구성되어 있으며, 측정 기간 동안 재배 및 비료 시비 등 농업활동이 활발하게 이루어졌다. 또한, 해당 지점의 반경 500 m 이내에는 양돈 관련 배출원이 존재하지 않는 것으로 확인되었다. 반면, 양돈농가 site #2 지점의 경우, 측정소를 기준으로 서쪽에서 북서쪽 방향에 자연환기식 양돈농가들이 다수 밀집해 있다 (그림 1b).
2. 2 지상 측정
대기 중 실시간 NH3 농도는 양돈농가 site #1에서 G2103 (Picarro, USA) 기기를 이용하여 CRDS (cavity ring down spectroscopy) 방식으로, 양돈농가 site #2 지점에서는 EAA-911 (Los Gatos Research, USA) 기기를 통해 OA-ICOS (off-axis integrated cavity output spectroscopy) 방식으로 측정되었다. 각 NH3 측정 기기의 흡입구 (inlet)는 직경 4 mm의 Teflon (PFA: poly fluoroalkoxy) 재질을 채택하였고, NH3 흡착을 방지하기 위해 길이는 1.5 m 이하로 최소화하였다. 이때 NH3 농도는 1초 간격으로 수집되었으며, 이상치 및 기기 점검 시간을 제거하여 1시간 평균값을 분석하였다 (Kim et al., 2023a; Park et al., 2020).
본 연구에서 사용된 측정 기기의 최소측정농도 (MDL, minimum detection limit)와 정밀도 (1σ, 1 s 조건)는 각각 CRDS가 0.03 ppb 및 0.19 ppb, OA-ICOS가 0.3 ppb 및 0.9 ppb로 알려져 있다 (Twigg et al., 2022). 또한 본 실시간 측정기는 특정 파장의 흡광 특성을 이용하여 NH3 농도를 정량하기 때문에, 추가적인 외부 교정이 필수적이지 않은 것으로 보고되고 있다 (Kim et al., 2023a; Park et al., 2021a). 그러나 분석 결과의 정확도와 신뢰성을 향상시키기 위하여 본 연구에서는 검량 및 교정 작업을 수행하였다. 계절별 집중 측정일 전과 종료 후 표준 NH3 가스 (정확도 ±2%, 10.2 ppm, Air Korea, South Korea)와 초고순도 질소 (99.999%, Air Korea, South Korea)를 혼합하여 희석가스를 제조하고, 이를 이용하여 기기의 검량 및 교정을 실시하였다. 대상 지역이 NH3 배출량이 높은 축산지역임을 고려하여, NH3 주입 농도는 250 ppb부터 시작하여 100 ppb, 60 ppb, 20 ppb 순으로 단계적으로 감소시켜 주입하였다. 검량 결과, 각 측정 장비의 주입 농도와 실제 측정 농도 간의 오차는 모두 2% 이내로 나타났으며, 결정계수 (R2)는 0.999 이상으로 분석되었다. 추가로, 집중 측정 종료 후 실시간 NH3 장비 간의 측정 오차를 검증하기 위해, 실험실에서 T자형 피팅 (T-fitting)을 이용하여 동일한 흡입구를 통한 외기 동시 측정을 수행하였다. 그 결과, 두 장비 간 NH3 농도 차이가 약 10% 이내로 나타났으며, 이를 통해 본 연구에서 수집된 데이터의 신뢰성을 확인하였다.
양돈 밀집지역 내 대기 중 NH3 농도와 기상 환경 간의 상관관계를 분석하기 위해, 자동 기상 시스템 (FWS500, Front-tech, China)을 이용하여 풍속, 풍향, 상대습도 및 기온을 1분 간격으로 수집하였으며, 이를 1시간 평균 값으로 변환하여 연구에 활용하였다. 측정 시 주변 장애물에 의한 간섭을 최소화하기 위해, 기상 센서를 컨테이너 지붕 위에 별도의 지지대를 이용하여 지상으로부터 3 m 이상의 높이에 설치하였다. 또한, 기상대는 겨울과 가을 기간에는 양돈농가 site #2 지점에, 봄과 여름 기간에는 양돈농가 site #1 지점에 설치하여 자료를 수집하였다.
2. 3 암모니아 기원 추적
양돈 밀집지역 내 NH3의 국지적인 기원을 분석하기 위해 기상대로 수집된 풍속과 풍향 자료를 활용하여 CPF 분석을 진행하였다. CPF는 아래 식 1을 통해 계산하였다 (Pekney et al., 2006).
| (1) |
여기에서 nΔθ는 전체 측정 기간 동안 특정 방향 (Δθ)에서 불어오는 바람의 총 횟수를, mΔθ는 대기 중 NH3 농도가 설정한 기준을 초과할 때 해당 방향에서 발생한 바람의 횟수를 나타낸다 (Pekney et al., 2006). 계산된 CPF 값이 1.0에 가까울수록, 해당 풍향과 풍속에서 고농도 NH3가 배출될 가능성이 높음을 의미한다.
2. 4 항공 측정
양돈 밀집지역 상공에서의 NH3 농도를 관측하기 위해 대기질 관측 항공기인 Beechcraft King Air-C90GT (C90GT, Beechcraft, USA)를 활용하였다. 해당 항공기는 가스상 및 입자상 물질 시료채취구, 전원공급장치, 기상측정장비 (AIMMS-30, Aventech Research Inc., Canada)를 탑재하고 있으며, 항공관측 시 최대 운용 고도는 3 km, 항속거리는 900 km, 비행 가능한 시간은 약 3시간 이내이다. NH3 측정에는 지상 (양돈 농가 site #2)에서 운용하는 것과 동일한 EAA-911 장비를 활용하였다. 측정 기기의 경우, 항공기 내 탑재를 위해 알루미늄 재질의 H-rack (Hanseo rack, Seo et al., 2019)에 고정한 후, 항공기 바닥 레일에 T자형 볼트 및 너트를 이용하여 고정하였다. 시료 채취구에서 측정 기기까지는 열선 내장 테플론 관을 사용하여 가스를 유입하였으며, 측정 후 시료는 배출관을 통해 항공기 외부로 방출하였다. 장비 교정은 안정화 후 gas calibrator를 이용하여 zero air 및 10~40 ppb 범위의 NH3 표준 기체를 사용하여 검량선을 작성하였다. 또한, 대기 안정도 파악을 위한 행성 경계층 고도 (PBLH: planet boundary layer height) 데이터는 기상청에서 수치예보자료 (LDAPS: Local Data Assimilation and Prediction System)를 활용하여 산출한 지역별 (백령도, 안면도, 군산, 흑산도, 군산 등) PBLH에 대한 시계열 그래프 중에서 본 연구의 측정 지역과 가장 가까운 군산지점의 그래프를 이용하여 간접적으로 연직 확산 특성을 분석하였다 (KMA, 2024).
본 연구에서 항공관측은 전라북도 김제시 용지면의 양돈 밀집지역 상공에서 수행되었으며, 비행경로는 그림 2에 정리하였다. 항공관측의 비행경로는 한서대학교 태안비행장에서 이륙하여 고도 3,600 ft에서 측정 지역까지 이동 후 고도 3,600 ft부터 1,500 ft (평지 상공에서 가능한 경우에는 1,300 ft까지 비행)까지 하향하며 나선형 비행을 수행하고 비행 구역 (그림 2 파란색 영역) 내 지형 (해발고도)을 고려하여 고도 1,500 ft로 고정된 지그재그형 비행을 하는 경로로 구성되었다. 나선형 비행의 경우, NH3의 확산 고도와 범위를 사전에 정확히 예측하기 어려운 점을 반영하여 작은 반경과 큰 반경으로 구분하여 수행하였다.
Flight paths of airborne measurement conducted over the livestock area in Gimje (The red arrow indicates the flight direction of the C90GT aircraft): (a) entire flight paths (white, green and yellow line) from the Taean airfield to the livestock area; (b) enlarged view of observation area (blue area) for spiral flight path (green line) and zigzag flight path (yellow line). The spiral flight path for each altitude (from 1,500~3,600 ft) was flown in the same way as the green circle.
항공관측일 선정은 양돈 밀집지역에서 배출된 NH3가 수평 및 연직 확산이 원활하게 이루어질 수 있는 구름이 적은 맑은 날씨 조건에서 실시하였다. 계절별 NH3 항공관측일은 가을 (1회 비행, 2023/10/6 오후), 겨울 (2회 비행, 2023/12/7 오전 및 오후), 봄 (2회 비행, 2024/5/2 오후, 2024/5/3 오후) 및 여름 (1회 비행, 2024/6/26 오후)이며, 각 항공관측별 수행된 비행시간은 약 3시간이다.
3. 결과 및 고찰
3. 1 양돈 밀집지역 지상 암모니아 특성 분석
2023년 9월 22일~2024년 7월 4일 동안 김제시 용지면의 양돈 밀집지역에서 관측한 대기 중 NH3 농도와 풍속, 풍향, 기온 및 상대습도의 1시간 단위 시계열 변화를 그림 3에 나타내었다. 양돈농가 site #1 지점에서 평균 NH3 농도는 69.0±66.7 ppb로 나타났다. 계절별 농도는 겨울 (80.3±83.1 ppb)>가을 (77.9±69.2 ppb)>여름 (65.2±55.1 ppb)>봄 (60.6±60.9 ppb) 순으로 확인되었다. 양돈농가 site #2 지점에서는 평균 NH3가 93.3±80.8 ppb였다. 계절별 농도는 가을 (101.3±89.9 ppb)>여름 (93.8±60.5 ppb)>봄 (92.0±69.7 ppb)>겨울 (88.5±107.4 ppb) 순이었으나, 계절별 농도는 약 15% 내에서 변동되었다. 전체기간 동안 평균 NH3 농도는 양돈농가 site #2 지점 (93.3±80.8 ppb)에서 site #1 (69.0±66.7 ppb)보다 높은 수준으로 관측되었다. 이는 양돈농가 site #1 지점의 측정소 인근에는 농경지가 밀집되어 있는 반면, 양돈농가 site #2 지점의 경우, 측정소 인근 북서쪽에 자연환기식 양돈시설이 다수 밀집하여 NH3 배출이 상대적으로 높았기 때문으로 판단된다 (그림 1). 축산지역에서 패시브샘플러를 통해 NH3의 공간적 분포를 분석한 Park et al. (2021b)과 Theobald et al. (2015)의 연구에서도 측정 농가로부터 500 m 이격될 시 대기 중 희석 효과로 인해 NH3 농도가 현저히 감소한다고 보고한 바 있다.
Seasonal time series of hourly averaged atmospheric NH3 concentrations and meteorological parameters (wind speed, wind direction, temperature, and relative humidity) measured in the livestock area from September 22, 2023, to July 4, 2024. Data are shown for (a) Autumn, (b) Winter, (c) Spring, and (d) Summer. The yellow shading indicates the period during which flight measurements were conducted.
두 측정 지점을 평균하였을 때, 계절별 암모니아 농도는 가을 (89.4 ppb)>겨울 (84.5 ppb)>여름 (79.6 ppb)>봄 (76.3 ppb)이었으며, 계절별 농도가 유사하였다 (그림 4). 일반적으로 NH3는 온도에 의존적이며, 이에 따라 도심과 산업지역, 농경지 등 다양한 배출원에서 고온이 유지되는 여름철에 고농도 현상이 보고되어왔다 (Park et al., 2023; Oh et al., 2021; Wang et al., 2015). 그러나 본 연구에서 자연환기식 양돈 밀집지역의 대기 중 NH3 농도는 계절적으로 변동이 크지 않은 것이 특징적이었다. 이러한 양돈지역 NH3 배출 특성은 홍성의 양돈 밀집지역에서 수행한 결과와 유사하였다 (Jang et al., 2021). 해당 선행 연구에서는 평균 NH3 농도가 약 62.9 ppb로 관측되었으며, 본 김제 양돈 밀집지역과 마찬가지로 계절적 변동은 미미하였고, 사계절 동안 항상 고농도 NH3가 유지되는 것으로 나타났다.
Seasonal variations of atmospheric NH3 in livestock area. NH3 data in figures were used as the average of site #1 and site #2.
측정 기간 동안 평균 기온은 15.2±9.0°C로 관측되었으며, -11.6~35.5°C의 범위로 분포했다. 평균 상대습도의 경우, 77.7±19.1%였으며, 범위는 19.2~99.4%로 변동하였다. 전 계절에 걸쳐 상대습도가 전반적으로 높게 유지되었으며, 이는 인근 도심 지역인 전주시의 관측 결과 (평균 상대습도: 67.6%)에 비해 높은 수준으로 (Park et al., 2021a), 측정 기간 동안 대상지에 상대적으로 습한 환경이 형성되었다. 또한 평균 풍속은 1.3 m/s로 낮았다 (그림 3).
측정 기간 동안 양돈 밀집지역 내 대기 중 NH3 농도의 일변화 경향성을 분석하였다 (그림 5). 두 측정 지점에서의 NH3 농도는 사계절 모두 뚜렷하고 공통된 일변화 패턴을 보였다. 그림 5a에 제시된 바와 같이 양돈농가 site #1 지점에서는 오전 6~7시경 NH3 농도가 약 140~160 ppb로 분포하여 하루 중 최고치를 기록하였으며, 오후 3시경 약 30 ppb 이하까지 감소하는 것으로 파악되었다. 양돈농가 site #2의 NH3 일변화는 오후 8시~새벽 2시경 NH3의 농도가 약 150~170 ppb 이상 상승하여 하루 중 최고치를 기록하였다 (그림 5b). 이후 일출과 함께 NH3의 농도가 점차 감소하여 오후 3~4시경 약 40 ppb까지 하락하는 경향이 확인되었다. 전반적으로 양돈 밀집지역의 NH3 일변화 경향성은 야간과 새벽에 증가하고, 오후에 감소하는 경향성이 확인되었으며, 두 지점에서 모두 유사한 농도 패턴이 나타났다.
Seasonal diurnal variations in NH3 concentrations at (a) site #1 and (b) site #2, and (c) whole average of sites #1 and #2.
그림 5c에는 Site #1과 Site #2의 농도를 평균화하여 NH3 일변화 경향성을 제시하였다. 대기 중 NH3의 계절별 최고 농도는 가을철 143.7 ppb (오전 7시), 겨울철 126.2 ppb (오후 7시), 봄철 127.9 ppb 및 여름철 125.2 ppb (오전 6시)로 분포하였다. 이러한 야간 및 오전 중 NH3의 고농도 현상은 농축산지역에서 주로 관측되는 특징으로, 주간에 농도가 급격히 저하되는 것은 PBLH에 따른 대기 혼합 특성과 밀접한 관련이 있다 (Jang et al., 2021). 주간에는 PBLH 상승으로 인해 대기의 수직 혼합이 활발히 이루어져 NH3 농도가 감소하는 반면, 야간에는 경계층 고도가 하강함에 따라 자연환기 방식의 양돈농가와 같은 고정 배출원에서 고농도의 NH3가 지속적으로 배출된다. 본 연구에서 관측된 NH3 농도의 일변화는 2020년 3월~2021년 2월 보령과 홍성의 양돈 밀집지역 (Jang et al., 2021) 및 2013년 6~9월 중국 Gucheng의 축산지역에서 보고된 패턴 (Meng et al., 2018)과 유사하게 나타났다. 반면, 2019년 5월~2020년 4월 전주 (Park et al., 2021a) 및 2013년 7월~2014년 9월 중국 Shanghai의 도심지역 (Wang et al., 2015)에서 오후 시간대에 고농도 NH3가 보고되었던 결과와는 대조되는 양상을 보였다.
다양한 선행 문헌에 따르면, 기상 요소는 NH3 농도에 중요한 영향을 미치는 인자 중 하나로 보고되어 왔다 (Park et al., 2021b; Wang et al., 2015; Reche et al., 2012). 본 연구에서는 양돈 밀집지역에서 기상환경 (상대습도 및 기온)이 대기 중 NH3 농도에 미치는 영향을 파악하고자, 그림 6을 통해 두 기상 요소와 실시간 NH3 측정 자료 간의 상관분석을 수행하였다.
Correlation between NH3 concentration and meteorological conditions: (a), (b) relative humidity, and (c), (d) temperature. Navy and orange colors represent results from site #1 and site #2, respectively.
그림 6a 및 6b는 각각 양돈농가 site #1과 site #2에서 고농도의 NH3가 지속적으로 배출된다. 본 연구에서 관측된 NH3 농도의 일변화는 2020년 3월~2021년 2월 보령과 홍성의 양돈 밀집지역 (Jang et al., 2021) 및 2013년 6~9월 중국 Gucheng의 축산지역에서 보고된 패턴 (Meng et al., 2018)과 유사하게 나타났다. 반면, 2019년 5월~2020년 4월 전주 (Park et al., 2021a) 및 2013년 7월~2014년 9월 중국 Shanghai의 도심지역 (Wang et al., 2015)에서 오후 시간대에 고농도 NH3가 보고되었던 결과와는 대조되는 양상을 보였다.서 관측된 NH3 농도와 상대습도 간의 관계를 나타낸다. 상대습도가 높은 환경에서는 입자상 전환이 촉진되어 가스상 NH3 농도가 감소하는 것으로 알려져 있다 (Wang et al., 2015). 그러나, 양돈 밀집지역에서는 대기 중 상대습도가 증가함에 따라 NH3 농도가 유의미하게 상승하는 경향을 보였으며, 두 지점에서의 R2가 모두 0.9 이상으로 높은 상관관계가 나타났다. 이는 자연환기식 축산밀집지역 내에서 습한 환경이 형성될수록 인근 대기 중 NH3 농도 상승에 영향을 미칠 수 있는 가능성을 제시하였다. Cabrera et al. (2010)은 농축산업에서 사용되는 요소 (urease)가 높은 상대습도 조건에서 토양 내 용해작용을 촉진하고, 이로 인해 NH3의 대기 중 휘발이 증가할 수 있음을 보고한 바 있다. 또한, He et al. (2020)은 중국 Xinghe 농촌지역에서 상대습도와 NH3 농도 간 상관성을 분석한 결과, 야간 동안 토양 및 작물에 축적된 수분이 아침에 급격히 증발하면서 NH3 농도가 증가할 수 있음을 제시하였다. 이는 축산지역에서 상대습도의 증가가 NH3 농도 상승을 유발할 수 있는 가능성을 뒷받침한다.
일반적으로 암모니아는 온도에 민감하여, 기온이 상승하면 암모니아 증기압이 증가함에 따라 대기 중 농도가 높아지는 것으로 알려져 있다 (Seinfeld and Pandis, 2016). 예를 들어 Park et al. (2021a)은 전주시 도심지역에서 NH3 농도와 기온 간 높은 양의 상관성을 보고하였다. 그러나 본 연구에서 조사한 양돈 밀집지역에서는 상시적으로 고농도의 암모니아가 배출되는 환경의 영향으로 인해, 일반적인 암모니아와 기온과의 양의 상관관계의 경향과는 다른 결과가 도출되었다. 그림 6c 및 6d의 상관성 분석 결과, 양돈 밀집지역의 기온과 대기 중 NH3 농도 간 R2는 낮게 나타나 통계적으로 유의미한 상관성을 확인하기 어려웠다. 이는 연중 지속적으로 높은 농도의 암모니아가 배출되는 자연환기식 양돈 사육시설 특성상, 기온의 변화보다는 환기 방식, 분뇨 관리 상태 등 내부 환경 요인이 암모니아 농도에 더 큰 영향을 미쳤을 가능성이 높기 때문이다. 이러한 경향은 2020~2021년 김제시 축산지역의 양돈농가 밀집지역을 대상으로 한 계절별 NH3 농도 특성을 분석한 Kim et al. (2023a)의 결과와도 일치한다. 일반적인 대기 (도심) 환경과 달리 축산시설 내부에서 형성되는 고농도 암모니아는 기온과 농도 간 상관성이 뚜렷하게 나타나지 않을 수 있음을 시사한다.
3. 2 양돈 밀집지역 상공 암모니아 분포 특성
양돈 밀집지역 상공에서의 항공관측은 가을 1회(2023년 10월 6일 오후), 겨울 2회(2023년 12월 7일 오전과 오후), 봄 2회(2024년 5월 2일 오후와 2024년 5월 3일 오후), 여름 1회(2024년 6월 26일 오후)로 각 계절별로 수행하였다. 그림 7은 양돈 밀집지역 상공에서 각 항공관측별 실제 비행한 경로와 측정된 NH3 농도를 3차원으로 도식화한 결과이다. 비행 시 나선형 비행과 지그재그 비행으로 고도별 NH3 농도변화가 나타났으며, 전반적으로 측정 고도가 낮아질수록 지면에 가까워져 농도는 상승되는 경향성을 나타내었다.
The real flight paths of airborne measurement and observed NH3 concentrations over the Livestock region: (a) May 2, PM, 2024 (spring), (b) May 3, PM, 2024 (spring), (c) June 26, PM, 2024 (summer), (d) October 6, PM, 2023 (autumn), (e) December 7, AM, 2023 (winter), and (f) December 07, PM, 2023 (winter).
그림 8은 항공관측을 통해 수집된 계절별 양돈 밀집지역 상공의 NH3 농도 추이를 보여준다. 상공에서 측정된 나선형 및 지그재그 비행 결과를 평균하였을 때, NH3 농도는 가을 8.8 ppb, 겨울 5.2 ppb, 봄 20.4 ppb, 여름 23.2 ppb로 측정되었다. 상공 측정 결과의 경우, 지상 측정 결과 대비 약 71~94% 낮은 수준으로 나타났으며, NH3 농도의 계절별 경향성이 상이한 것을 확인할 수 있었다. 이러한 경향은 여름철에 고온에 따른 증가된 PBLH로 인해 지상에서 배출된 NH3가 상공까지 원활하게 확산된 반면, 겨울철에는 저온으로 인해 PBLH가 낮게 형성되어 NH3가 항공관측의 최저고도까지 충분하게 상승하지 못했기 때문으로 추측된다. 특히, 겨울철 항공관측 시기에 PBLH가 1,000 m (정오)에서 200 m (오후 4시)로 급격히 축소되고, 대기가 안정도 강해져 연직 확산이 제한되었을 가능성이 높다. 반면, 여름철에는 상공 400 m 이상까지 PBLH이 형성되어 NH3가 항공관측을 수행한 저고도까지 효과적으로 확산되었을 것으로 추정된다. 향후 고도별 상공 NH3 농도의 면밀한 분석을 위해서는 라디오존데 등 고층 관측 장비를 활용하여 정확한 PBLH 및 대기 안정도 자료를 확보할 필요가 있다.
Seasonal comparison of airborne NH3 observations: (a) Spiral flight #1 (small radius), (b) Spiral flight #2 (large radius), and (c) Zigzag flight.
미국 San Joaquin Valley 농업 지역에서 수행된 입체 관측 선행 연구에 따르면, NH3는 지상 측정에서 약 56~58 ppb 수준으로 나타났지만, 항공관측에서는 0.6 ppb 이하로 관측되어 지상에 비해 상공의 농도가 10배 이상 낮은 것으로 보고되었다 (Sun et al., 2015). 본 연구의 비행 결과에서도 작은 반경 비행에서는 계절에 관계 없이 고도가 낮아질수록 NH3 농도가 증가하는 경향이 관찰되었다. 이는 양돈농가에서 직접 배출된 NH3의 영향을 반영하는 것으로 보인다. 또한, 여름철에 가장 높은 농도가 기록된 것은 높은 기온과 PBLH로 인한 NH3의 광범위한 확산 결과로 해석된다. 반면, 큰 반경 비행에서는 봄철 상공 NH3 농도가 1,800~2,700 ft (약 548~823 m) 구간에서 높게 측정되어, 비료 살포 등 양돈시설 외부의 추가 배출원이 작용했을 가능성이 제기된다. 계절 및 고도별 농도 변화를 종합하면, 여름과 겨울의 경우 고도에 따른 뚜렷한 농도 변화가 미미한 것으로 나타났다. 이는 혼합고의 높이가 여름철에는 높게, 겨울철에는 최저비행고도 이하에서 형성된 결과로 해석된다. 다만, 본 연구의 항공관측은 각 계절별 1~2회에 불과하여 모든 계절을 대표하는 평균 농도를 제시하기에는 한계가 있다. 특히, 특정 시기의 기상 조건이나 일시적인 NH3 배출원의 영향을 완전히 배제할 수 없으므로, 향후 연구에서는 더 많은 관측자료를 확보하여 객관적이고 신뢰도 높은 계절별 NH3 농도를 분석할 필요가 있다.
3. 3 암모니아 기원 분석 및 배출원별 농도 분포
측정 지역의 NH3 배출의 국지적 영향을 추적하기 위해 풍속, 풍향 및 지점별 80% 백분위수 이상의 고농도 NH3 자료 (양돈농가 site #1: 121 ppb, 양돈농가 site #2: 117 ppb)를 적용하여 CPF 모델링을 수행하였다 (그림 9). 양돈농가 site #1 지점에서 수행된 CPF 모델링 결과는 그림 9a에 정리하였으며, 전 계절 모두 백분위수 80% 이상의 고농도 NH3는 측정소 인근에서 발원한 것으로 파악되었다. 그림 9b에는 양돈농가 site #2 지점에서 수행된 CPF 결과를 나타내었다. 전 계절 모두 백분위수 80%의 고농도 NH3는 낮은 풍속 조건 (0~1 m/s)일 때 측정 지점 근처에서 발원했을 확률이 큰 것으로 조사되었다. 이는 김제시 양돈 밀집지역의 고농도 NH3가 인근의 고밀도 자연환기식 양돈농가로부터 발생했음을 시사한다. 더불어 연구 지역 전반에 걸쳐 NH3 농도가 매우 높게 나타나는 점을 고려할 때, 국외에서 기원한 NH3의 영향은 미미할 것으로 판단된다. 이와 같이 축산 밀집지역에서 배출되는 고농도 NH3는 수송으로 인해 인근 도심지역의 대기질을 크게 악화시킬 수 있는 것으로 보고되었으며 (Oh et al., 2021), Shim et al.(2022)은 수도권 도심지역에서 발생한 고농도 NH3의 대부분이 인근 농촌지역에서 발원했음을 지적한 바 있다. 따라서 대기질 개선을 위해 축산 활동이 활발한 배출원 지역에서 NH3 저감이 필요하며, 더 많은 측정 연구가 필요할 것으로 사료된다.
Results of CPF (conditional probability function) modeling in livestock area of Gimje from 2023 to 2024: (a) site #1 and (b) site #2.
국내외 다양한 배출원에서 측정된 대기 중 NH3의 농도를 비교하기 위해 표 2에 분석하였다. 배출원별 대기 중 NH3 농도는 축산지역 (57.7 ppb)>농경지지역 (24.7 ppb)>도로이동오염원 (17.8 ppb)>산업지역 (16.3 ppb)>도심지역 (11.0 ppb)>배경지역 (3.3 ppb) 순으로 나타났다 (그림 10). 전반적으로 농축산지역에서 도심지역 및 배경지역 등 타 배출원들에 비해 상대적으로 매우 높은 NH3 농도가 관측되었다 (Jang et al., 2021; Oh et al., 2021; Lonati and Cernuschi, 2020; Meng et al., 2018; Li et al., 2017; Xu et al., 2014). 이는 축산분뇨, 비료시비 등 농업활동에 의한 NH3 배출이 주요 원인으로 작용한 것으로 해석된다. 본 연구에서 2023~2024년 김제시 양돈 밀집지역의 면단위 평균 NH3 농도는 81.2 ppb로, 이는 축산지역과 비교했을 시 국내 충청남도 보령시의 양돈 밀집지역과 유사한 수준이나 (Jang et al., 2021), 타 축산지역에 비해 1.5~2배 더 높은 것으로 확인되었다. 특히, 표 2에서 조사된 농경지지역, 도심지역 등과 비교했을 때 2.5~135배 높은 수준으로 파악되었다. 이러한 고농도 NH3는 타 배출원에 비해 양돈의 NH3 배출 기여가 상당함을 시사한다. 또한, 양돈 축사 내부의 NH3의 경우 9.1 ppm 수준으로, 부지경계에서 측정된 대기 중 농도인 0.1 ppm에 비해 약 100배 이상 높은 것으로 보고된 바 있다 (Jang et al., 2020).
4. 결 론
본 연구는 자연환기식 양돈 축산시설이 밀집된 전라북도 김제시 용지면에서 2023년 9월 22일부터 2024년 7월 4일까지 지상 및 항공 측정을 통해 대기 중 NH3의 공간적·시간적 분포를 분석하였다. 지상 NH3 농도의 경우, 양돈농가 site #1에서 69.0 ppb, 양돈농가 site #2에서 93.3 ppb로 관측되었으며, 면 단위 평균 농도는 81.2 ppb로 나타났다. 계절별 농도 차이는 미미한 수준으로 분석되었고, 양돈 밀집지역의 NH3 농도는 국내외 다른 주요 배출원에 비해 현저히 높은 수준을 보였다. 하루 중 NH3 농도는 주로 야간과 새벽 시간대에 급격히 상승하고 주간에 감소하는 경향을 나타냈다. 기상 요소와 NH3 농도의 상관성 분석 결과, 상대습도는 NH3와 강한 양의 상관관계 (R2>0.9)를 보였으나, 기온과의 관계는 상대적으로 약한 것으로 확인되었다. 이는 자연환기식 축산시설에서 높은 습도가 NH3 배출 증가에 중요한 역할을 할 가능성을 시사한다. 또한 고농도의 NH3는 주로 측정 지점 인근의 양돈농가에서 기인한 것으로 나타났다.
항공 관측을 통해 NH3의 상공의 특성을 분석한 결과, 가을 8.8 ppb, 겨울 5.2 ppb, 봄 20.4 ppb, 여름 23.2 ppb로 나타났으며, 전반적으로 기온과 비례하는 경향을 보였다. 또한, 상공에서의 NH3 농도는 지상 측정 결과보다 현저히 낮은 수준을 기록하였는데, 이는 PBLH의 확장과 양돈농가의 배출 영향을 반영하는 것으로 판단된다. 본 연구는 NH3 농도와 기상자료를 기반으로 분석한 결과이며, 향후 대상지의 가축 사육 두수 및 비료 살포량 등 활동도 자료를 확보하여 축산지역의 NH3 배출 특성을 보다 면밀히 규명한다면, 국가 배출량 산정방법 고도화에 기여할 수 있을 것으로 기대된다. 농·축산업에서 주로 배출되는 고농도 NH3는 인근 주민에게 악취를 유발하고, 이차 무기성 미세먼지의 생성에도 기여하는 것으로 보고되어 관리가 필요한 물질이다. 그러나 현재 국내에서는 이에 대한 측정 연구가 매우 부족한 실정이므로, 향후 지속적이고 장기적인 모니터링 체계 구축과 NH3 저감을 위한 정책적 지원이 필요할 것으로 판단된다.
Acknowledgments
이 논문은 2025년도 기후에너지환경부 국가미세먼지정보센터의 지원을 받아 수행된 연구 (대기 배출원별 암모니아 배출량 평가 및 개선 연구 (III))임.
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최준혁 (전북대학교 환경에너지융합학과 석사후연구원) (ck35061@korea.kr)
김연후 (전북대학교 환경에너지융합학과 석사과정) (yeonhoo1324@jbnu.ac.kr)
서범근 (한서대학교 환경연구소 책임연구원) (beomkeun@hanmail.net)
아비나쉬 샤스트리 (전북대학교 환경에너지융합학과 박사과정) (202259013@jbnu.ac.kr)
이미선 (한서대학교 항공우주공학부 환경·토목·건축학과 연구원) (k__son@naver.com)
김종호 (한서대학교 항공우주공학부 환경·토목·건축학과 교수) (kimjh@hanseo.ac.kr)
홍세운 (전남대학교 농업생명과학대학 지역바이오시스템공학과 교수) (hsewoon@chonnam.ac.kr)
김진식 (기후에너지환경부 국가미세먼지정보센터 배출량조사팀 환경연구사) (jskim10@korea.kr)
송형도 (기후에너지환경부 국가미세먼지정보센터 배출량조사팀 환경연구관) (hdsong@korea.kr)
유 철 (기후에너지환경부 국가미세먼지정보센터 배출량조사팀장) (s7424yoo@korea.kr)
송미정 (전북대학교 지구환경과학과 교수) (mijung.song@jbnu.ac.kr)
