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Journal of Korean Society for Atmospheric Environment - Vol. 37, No. 4

[ Original Paper ]
Journal of Korean Society for Atmospheric Environment - Vol. 37, No. 4
Abbreviation: J. Korean Soc. Atmos. Environ
ISSN: 1598-7132 (Print) 2383-5346 (Online)
Print publication date 31 Aug 2021
Received 23 Jul 2021 Revised 19 Aug 2021 Accepted 19 Aug 2021
DOI: https://doi.org/10.5572/KOSAE.2021.37.4.670

우리나라 배경지역에서 분진의 기간별 분석, 미측정 PM2.5 자료의 추정 및 COVID-19의 영향평가
임동엽 ; 이태정 ; 조영민 ; 김동술*
경희대학교 환경학 및 환경공학과

Temporal Analyses of PM Data, Estimation of the Past Unmonitored PM2.5 Data, and Assessment of the COVID-19 Effect at the Background Areas in Korea
Dong-Yeop Im ; Tae-Jung Lee ; Young-Min Jo ; Dong-Sool Kim*
Department of Environmental Science & Environmental Engineering, Kyung Hee University, Yongin, Republic of Korea
Correspondence to : * Tel : +82-(0)31-201-2430 E-mail : atmos@khu.ac.kr

Funding Information ▼

Abstract

Hourly datasets of PM10 and PM2.5 during the period of 2015 to 2020 were obtained from the 3 national background monitoring stations (NBMSs) at the Baengnyeong (NBMS-B), the Ulleung (NBMS-U), and the Jeju Islands (NBMS-J) in Korea. In this study, the temporal behaviors of PM10, PM2.5, and F/C ratio (fine/coarse ratio) were intensively analyzed and interpreted with supplementary information such as wind direction, amount of precipitation, and yellow storm frequency. The first 5-year whole datasets excluding the year of 2020 were statistically interpreted to investigate temporal variation and characterization of PM after categorizing the datasets by periodical time bases such as year, month, season, day of the week, and hour. At the NBMS-B, NBMS-U, and NBMS-J, 5-year average PM10 levels were 41.8 μg/m3, 40.9 μg/m3, and 41.7 μg/m3 respectively and those for PM2.5 were 21.3 μg/m3, 17.5 μg/m3, and 19.8 μg/m3 respectively. The PM10 and PM2.5 levels were significantly exceeding the WHO guidelines. We have built the DB of temporal F/C ratios to estimate the unknown PM2.5 data before the year of 2015. In case of expanding the methodology to all monitoring stations nationwide near future, the estimated PM2.5 datasets can be used to build the new emission inventory for the unknown PM2.5 emissions in past. This study also performed to compare the ambient air quality before and after COVID-19 pandemic. At the NBMS-B, NBMS-U, and NBMS-J, 5-year average PM10 levels were decreased by 17.8%, 44.4%, and 26.7% respectively due to the outbreak of COVID-19. Likewise, PM2.5 levels were decreased by 11.2%, 30.3%, and 23.4% respectively. Particularly high F/C ratios at the all NBMSs were observed in Jan, Feb, and Aug during the pandemic period due to marked PM10 decrease caused by pervading earlier COVID-19 fear mood in Jan and Feb as well as shrinking tourism industry in Aug.


Keywords: Background area, PM10, PM2.5, F/C ratio, COVID-19

1. 서 론

급속한 경제 발전과 도시화로 인류 건강을 위협하는 각종 환경오염 문제가 야기되고 있으며, 특히 입자상물질 (PM: particulate matter, 간단히 aerosol 또는 분진으로 불리며, 이하 분진으로 표기)은 주요 대기오염물질 중 하나로 간주되고 있다. 분진은 공기역학직경 (aerodynamic diameter)을 기준으로 10 μm 이하인 미세먼지 (PM10)와 2.5 μm 이하인 초미세먼지 (PM2.5)로 분류된다. PM2.5는 호흡기로 흡입되어 인체내 여러 기관 (organ)으로 이동이 가능하며, 특히 심혈관 질환 등을 유발하기도 한다 (Dockery and Stone, 2007; Brunekreef and Holgate, 2002). 분진은 마모 마찰로 쉽게 분쇄되기도 하고, 또한 미세입자 간 물리적 충돌, 응고, 응축 및 화학적 반응으로 크기와 성분이 변화하기 때문에 인체 영향을 단지 질량농도에 입각하여 추정하기에는 어려움이 많다 (Choi et al., 2020; Choe et al., 2015).

우리나라는 1995년 이후 TSP (총부유분진: total suspended particulate matter)와 PM10과 관련한 대기환경기준을 설정하고 운영하다가, 2001년 이후에는 TSP 항목을 삭제하고 PM10 항목만을 두었으며, 2015년부터는 PM2.5와 PM10을 함께 규제하고 있다 (KOSAE, 2016). PM10 중에는 다양한 화학성분들을 함유하고 있는데, 주로 비산분진, 토양분진, 생물분진 (곰팡이 포자, 꽃가루, 식물단편 등), 각종 자연기원 금속산화물 (metal oxides) 등이 발원지로부터 약 10 km 정도 이동할 수 있는 반면, PM2.5는 황산염, 질산염, 암모늄 등 이온성분과 유기성분 등이 주성분을 이루고 있는데 체류시간이 길기 때문에 수 천 km까지 이동할 수 있다 (Choi et al., 2020; Park et al., 2019; KOSAE, 2016). PM2.5는 화석연료의 연소, 자동차의 배출가스, 화학물질의 제조과정처럼 주로 인위적 발생원에서 방출되며, SO2나 휘발성유기화합물 (VOC) 등이 화학반응과 응축과정을 거치면서 생성된 2차분진으로 주로 구성된다. 인간과 동물이 호흡할 때 폐 깊숙이 흡입될 수 있는데, 크기가 0.1~1.0 μm일 때 폐침투도는 최대가 되어 폐질환을 야기한다. 또한 동일질량의 분진이 부유한다고 가정한다면 크기가 감소할수록 표면적이 급증하게 된다 (KOSAE, 2016). 이는 흡착력과 부착력을 크게 증가시키는 역할을 하게 되며, Cd, Ni, Cr, Pb과 같은 중금속이 분진표면에 쉽게 흡착되어 매개체로써 작용하며 인체에 유입될 수 있다 (Lee et al., 2016). 따라서 효율적인 미세먼지 관리를 위해서는 입자상 오염물질의 기원 및 배출 기여도를 정확히 추정하는 것이 중요하다 (Hwang et al., 2020; Lee et al., 2019; Park et al., 2019). 입자의 기원 및 형성에 대한 정보를 파악하는 간단한 방법 중 하나는 PM2.5/PM10 비 (fine/coarse ratio; F/C ratio)를 확인하는 것으로, F/C ratio가 클수록 2차생성 분진의 영향이 크고 인위적 발생원의 비중이 크다는 것을 의미한다 (Xu et al., 2017).

국가배경농도는 대상지역에서 자체적으로 발생되는 자연적 배출량만을 고려하기 위해 인위적 오염발생원의 영향을 배제한 농도이다. 그러나 대상지역을 특정 지역이나 특정 국가로 한정 지을 경우 이 배경농도는 지역규모 (local scale)의 자연적 배출량과 광역규모 (regional scale)의 장거리 운송 기여량까지 합산된 농도이므로 배경농도의 거동을 분석한다면 지역 외기에 대한 분진오염 기여 정도를 파악할 수 있다 (Park and Shin, 2017; Yang et al., 2016). 우리나라 서쪽 끝에 위치한 백령도는 중국과 매우 근접해 있는데, 서풍의 영향으로 중국의 공업지역에서 이동한 기류로 인해 장거리 운송에 의한 인위적 대기오염 영향을 크게 받는 것으로 보고되고 있다 (Choi et al., 2016).

본 연구에서는 배경지역에서의 미세먼지에 대한 오염 특성을 파악하기 위하여, 한반도 삼면의 지형적 요인을 고려하였다. 이를 위해 한반도 서쪽, 동쪽, 남쪽 지역을 대표하는 백령도, 울릉도 태하리, 제주도 고산리에 위치한 국가배경측정소의 2015년부터 2020년까지의 PM2.5 및 PM10의 질량농도 자료를 이용하여 농도경향을 심층 분석하였으며, 특히 우리나라 삼면의 지형적 영향요인을 함께 고찰하였다.

최근 우리나라는 대기오염도 저감을 위해 각종 미세먼지 (PM10, PM2.5) 관리대책과 정책을 개발 및 시행하고 있으나, 미세먼지 감축계획에서 기반이 되는 과거 배출량 추정에 많은 어려움을 겪고 있다. 특히 PM2.5의 경우, 2015년부터 측정이 시작되어 1995년부터 측정이 시작된 PM10과 비교할 때 더 큰 어려움에 직면하고 있다. 이에 따라 본 연구는 국가배경측정소에서 측정된 미세먼지의 농도경향을 분석하였으며, 특히 F/C ratio를 풍향자료와 함께 분석하여 배경지역에 유입되는 미세먼지의 거동을 정성적으로 조사하였다. 더불어 측정 이전의 과거 PM2.5 농도를 추정하고 복원할 수 있는 방법론을 제시하여 국내 인위적 PM2.5의 배출량 추정 시 기반이 되는 기초자료를 제공하고자 하였다. 또한 전 세계적으로 COVID-19에 의한 경제활동 감소 및 유동인구 감소가 미세먼지 농도 및 입자 크기의 구성비율에 미치는 영향도 함께 분석하였다.


2. 연구 방법
2. 1 국가배경농도측정소 현황

환경부 및 지방자치단체에서는 국가 및 지역의 대기질 관리를 위하여 2020년 현재 총 11개 종류의 측정망 (AQMS; Air Quality Monitoring Stations; 도시대기, 도로변대기, 산성강하물, 국가배경농도, 교외대기, 대기중금속, 유해대기물질, 광화학대기오염물질, 지구대기, PM2.5 성분, 대기오염집중측정망)을 전국 114개 시·군에서 총 676개소 운영하고 있다 (MOE, 2020). 특히 국가의 배경농도를 파악하고 국외로부터의 오염물질 유출입을 감시하기 위하여 국가배경농도측정망 (NBMS: National Background Monitoring Stations)을 운용하고 있다. NBMS는 그림 1과 같이 백령도 (경도 124.634°E, 위도 37.965°N; 측정소 코드: 831492), 울릉도 (경도 130.797°E, 위도 37.522°N; 측정소 코드: 437541), 제주도 (경도 126.162°E, 위도 33.293°N; 측정소 코드: 339312) 등 국토 최외곽 지역에 설치하고 운영하고 있다. 본 연구에서는 한반도로의 유입, 유출되는 미세먼지 (PM10, PM2.5)의 특성을 분석하기 위하여 백령도, 울릉도, 제주도 등 3개 지역에서 운영되고 있는 NBMS의 2015년 1월부터 2020년 12월까지의 미세먼지 자료를 확보하고 분석하였다.


Fig. 1. 
A map of 3 NBMSs (National Background Monitoring Stations) located on 3 islands surrounding the Korean Peninsula.

표 1에는 연구대상지역인 측정소 세 지점에 대한 2015년부터 2019년까지의 연도별 황사발생 횟수, 환경기준 초과 횟수, 계절별 주풍향 및 거주인구 (2020년 10월 기준) 등 각 지점의 특성을 요약 정리한 것이다. 세 지역의 거주인구는 2021년 5월 기준으로 제주도 (제주시 한경면) 9,150명, 백령도 (백령면) 5,047명, 울릉도 (울릉군) 9,732명이었다 (KOSIS, 2021). 측정기간 동안의 지점별 풍향은 백령도 (기상대 코드: 102), 울릉도 (기상대 코드: 115), 제주도 고산 (기상대 코드: 185) 기상대의 기상관측자료를 이용하였으며, 계절별로 주풍향을 정리하였다 (KMA, 2021). 백령도는 4계절 모두 서북서풍 (WNW)이 우세하였고, 울릉도는 봄철과 여름철은 서남서풍 (SSW)이, 가을과 겨울에는 북동풍 (NE)이 우세하였다. 제주도는 봄철과 겨울철은 북북서 (NNW), 여름철은 남남동 (SSE), 여름철에는 북풍 (N)과 북동풍 (NE)이 우세하였다,

Table 1. 
A summary of socio-environmental statistics for 3 NBMSs in this study.
Provinces Incheon Gyeongbuk Jeju
Name of Island Baengnyeongdo Ulleungdo Jejudo
Name of Monitoring Station Baengnyeong Island Taeha-ri Gosan-ri
Population near the Station (MPAS, 2021) 5,047 9,732 9.150
NBMS Coordinate Longitude 124.6340 130.7967 126.1622
Latitude 37.9647 37.5223 33.2925
Yellow Sand
Storm Occurrences
2015 10 6 9
2016 9 3 4
2017 12 2 0
2018 7 3 0
2019 7 4 0
2020 6 0 0
Frequency of Exceeding
NAAQS (24 h)
PM10 100 μg/m3 2015 18 4 9
2016 10 9 6
2017 10 0 5
2018 6 11 4
2019 17 4 9
2020 4 1 0
PM2.5 50 μg/m3 2015 25 1 17
2016 14 1 7
2017 19 0 0
35 μg/m3 2018 23 23 10
2019 43 11 28
2020 27 2 10
Main wind direction
(2015~2020)
Spring WNW SSW NNW
Summer WNW SSW SSE
Fall WNW NE NNE
Winter WNW NE NNW

지난 6년간 황사발생 횟수 및 미세먼지에 대한 대기환경기준 초과 횟수는 한반도 서쪽에 위치하며 중국과 비교적 가까운 곳에 위치한 백령도가 가장 많았다. 이는 지리적으로 편서풍대에 위치한 한반도의 경우, 일반적으로 북서쪽의 중국 대륙으로부터 이동해오는 기류의 영향이 크기 때문이었다 (Choi et al., 2016).

2. 2 자료처리

본 연구에서는 국가배경농도 측정소인 백령도, 울릉도, 제주도의 2015년 1월부터 2020년 12월까지 에어코리아 (KECO, 2021)에서 제공받은 PM2.5와 PM10 농도의 최종 확정자료를 사용하였다. 시간단위의 미세먼지 농도자료는 PM2.5/PM10 비 (fine/coarse ratio; 이하 F/C ratio)가 1을 넘는 경우와 PM2.5와 PM10 농도자료 중 하나라도 결측치 (missing data)가 있을 때 자료분석에서 제외하였다. 2015년 1월부터 2019년 12월까지 자료는 각각 연도별, 월별, 계절별, 요일별, 시간별로 분석하였으며, 요일은 주중과 주말로, 시간은 주간과 야간으로 더욱 세분화하여 분석하였다. 한편, 2020년도 자료는 코로나 영향을 분석하기 위하여 확정자료인 2020년 1월부터 12월까지 자료를 2015년부터 2019년도까지 동일 기간을 설정하고 평균자료와 비교하였다. 표 2는 PM2.5와 PM10, 그리고 F/C ratio에 대한 시간단위 자료 개수를 표시한 것이다. 전술한 것처럼, F/C ratio를 분석하기 위해 PM2.5와 PM10이 동시에 측정된 자료만을 사용하였으며, 최종 분석에 사용한 자료수는 백령도 47,440개, 울릉도 36,772개, 제주도 34,356개이었다.

Table 2. 
Numbers of 1-hr PM data during the study period of 2015 to 2020. The datasets were only chosen when PM10 and PM2.5 were monitored at the same time to calculate F/C ratios.
NBMS No. of PM10 raw data No. of PM2.5 raw data No. of datasets selected
Baengnyeong-do 50,799 48,623 47,440
Taeha-ri 41,834 43,015 36,772
Gosan-ri 40,900 40,770 34,356


3. 연구 결과 및 고찰
3. 1 배경지역 PM10, PM2.5, F/C의 시계열별 분석 (2015~2019년)

백령도, 울릉도, 제주도에 위치한 NBMS에서 2015년부터 2019년까지 5년간의 PM10, PM2.5, F/C ratio의 연도별, 계절별, 월별, 시간별 평균농도와 표준편차를 계산하고 표 S1~S3에 제시하였다.

3. 1. 1 연도별 분석

2015년부터 2019년까지 미세먼지의 5년간 평균농도를 계산하면, PM10 농도는 백령도, 울릉도, 제주도가 각각 41.8 μg/m3, 40.9 μg/m3, 41.7 μg/m3으로 백령도와 제주도는 유의미한 평균의 차이를 보이지 않았으나 울릉도는 백령도 및 제주도와 PM10 농도는 통계적으로 유의미한 평균 차이 (p<0.05)를 보였다. 반면 PM2.5 농도는 21.3 μg/m3, 17.5 μg/m3, 19.8 μg/m3으로 지역 간 통계적으로 유의미한 평균차이 (p<0.05)를 확인할 수 있었다. 현재 우리나라 미세먼지 (PM10과 PM2.5)의 연평균 기준 (NAAQS: national ambient air quality standard)과 비교하면 세 지역 모두 PM10농도는 연평균 기준치 50 μg/m3를 만족하였으나, WHO (World Health Organization)의 연평균 지침치 (WHO guideline) 20 μg/m3를 2배 이상 초과하였다. 특히 PM2.5의 경우, 국가배경지역임에도 불구하고 2018년에 개정된 NAAQS 15 μg/m3와 WHO 지침치 10 μg/m3를 모두 크게 초과하는 것으로 조사되었다. 이와 같이 청정지역으로 사료되었던 배경지역마저도 기준을 크게 초과하므로 한반도 전역에 걸친 미세먼지 오염의 심각성을 짐작할 수 있다.

그림 2에서와 같이 연도별 미세먼지의 추이를 분석하면, 백령도의 PM10 연평균 농도는 2015년 47.0 μg/m3에서 2018년 33.1 μg/m3로 감소한 뒤, 2019년 41.5 μg/m3으로 다시 증가하였다. 이에 따라 5년간 PM10 연평균 농도차이는 13.9 0 μg/m3를 보였으며 최저대비 최대농도의 변화율 (RMM: ratio of minimum conc. to maximum conc.; (max-min)/min)은 41.9%이었다. PM2.5 농도의 경우, 2015년 24.6 μg/m3에서 2018년 17.5 μg/m3로 꾸준히 감소하였으나, 2019년 20.5 μg/m3으로 다시 증가하였다. PM2.5 농도의 5년간 RMM은 40.0%이었다. 울릉도 태하리의 PM10 연평균 농도는 2015년 37.8 μg/m3로 가장 낮은 농도를 보였으며, 2017년 이후 점차 증가하였다. PM2.5 농도는 2017년 15.0 μg/m3으로 가장 낮았으며, 2019년에 21.5 μg/m3로 가장 높았다. 울릉도에서의 5년간 PM10의 RMM은 12.9%이었으며, PM2.5은 25.7%이었다. 제주 고산리의 PM10 농도는 2015년 45.2 μg/m3로 가장 높은 농도를 보였으며, 2017년 38.6 μg/m3로 가장 낮았다. PM2.5 농도는 2015년 22.1 μg/m3로 최고 농도에서 감소하여 2018년 15.8 μg/m3으로 가장 낮았으며, 2019년 19.7 μg/m3으로 증가하였다. 제주도에서의 5년간 PM10의 RMM은 17.0%이었으며, PM2.5은 40.4%이었다. 대형 오염원이 존재하지 않고 연간 생산활동의 연간변화가 크지 않은 배경지역에서 이와 같이 연도별 농도차이를 보이는 이유는 연간 기상변화 차원에서는 파악하기 어려우나 계절별/월별 차이가 더 크게 영향을 준다고 판단한다 (아래 계절별 및 월별 분석 섹션 참고). 실제 세 지역의 연간 바람장미의 패턴 변화를 살펴보았으나 (KMA, 2021), PM10 및 PM2.5의 농도기복이 큰 해당 연도에 특이한 패턴 변화를 관찰할 수 없었다. 또한 각 지점의 황사발생 일수와 강수일수를 검토하였으나 연도별 농도기복을 설명하기 어려웠다. 이는 이들 사례가 연간 자료수와 비교하여 매우 작기 때문에 연간 평균치에 묻혔다고 (average out) 판단된다.


Fig. 2. 
Trends of annual averages for PM10, PM2.5, and F/C ratio at the 3 NBMSs during the study years of 2015~2019.

배경지역 세 지점 중 백령도는 PM10과 PM2.5의 RMM이 모두 높아 외부 환경의 영향을 가장 크게 받는 측정소로 사료되었다. 이와 같이 지역 간 농도차이를 보이는 이유는 거대입자 (coarse particle)의 경우 주로 자연적으로 배출되지만 인위적으로도 인접한 오염원에서의 마모 및 마찰 등의 활동으로 배출된다. 반면 미세입자 (fine particle)는 주로 지역의 인위적 점·선·면 오염원에서 배출되지만, 1차분진 (primary aerosol)의 장거리 운송, 가스상 전구물질의 장거리 운송과 광화학 반응에 의한 GPC (gas to particle conversion) 기작으로 생성된다 (Hwang et al., 2020; Seinfeld and Pandis, 2016; KOSAE, 2016). 백령도는 국토 중 중국과 가장 가까운 지역으로 중국 북동부지역을 거쳐 기류가 유입되면서 황산염과 질산염 등의 2차분진과 바로 인접한 북한에서의 1차분진이 이 지역 PM2.5 농도에 큰 영향을 미친다고 판단된다 (Park et al., 2019; Park and Shin, 2017). 참고로 중국 본토와의 최단거리는 180 km이며, 북한 장산곶과의 거리는 14 km이다 (Namuwiki, 2021).

백령도, 울릉도, 제주도 NBMS에서의 5년간 F/C ratio의 평균값은 각각 0.52, 0.46, 0.48로 조사되었으며, t-test 결과 각 지역 간 유의미한 F/C ratio 평균 차이 (p<0.05)가 있는 것으로 분석되었다. 백령도는 그림 2(a)와 같이 다른 지역보다 상대적으로 인위적 영향이 더 크다고 판단되었다. 표 1에 의하면, 5년간 황사발생 횟수는 백령도, 울릉도, 제주도가 각각 45회, 18회, 13회이었으며, 제주도에서는 2017년, 2018년, 2019년, 2020년도에 황사현상이 없었다. 그럼에도 불구하고, 황사는 대부분 입자가 거대영역 (coarse mode)에 속하므로 황사의 영향이 큰 백령도의 경우 낮은 F/C ratio가 예상되었으나 높은 값을 보인 이유는 1, 2차 미세영역 (fine mode) 입자의 농도 역시 크게 증가하였기 때문이다. 즉 전술한 지리적 영향에 따른 1, 2차 미세입자의 물리화학적 거동이 더 큰 영향을 주었다고 판단된다.

한편, 거대입자인 PM10 농도는 자연적으로 황사뿐만 아니라 강수량에도 큰 영향을 받을 수 있다. Lim et al. (2012)이 추정한 바에 따르면, 황사 발생시를 제외한 우리나라 전역에서 강수강도가 증가할수록 PM10 세정율도 증가하였으며, 최대 세정율은 시간당 50 mm 이상을 보일 때 최대 46.3%로 추정하였고, 강수에 의한 PM10 총괄세정율은 22.3%로 추정한 바 있다. 따라서 본 연구에서도 5년간 평균 강수량이 백령도, 울릉도, 제주도에서 각각 619, 1,516, 1,321 mm을 보여 그 중 백령도의 PM10 농도가 타지역보다 높은 원인 중 하나가 강수량이 가장 적기 때문으로 판단하였다. 하지만 연도별 분석을 수행할 때 이러한 경향은 관측할 수 없었다. 즉 백령도의 경우 2017년도에 최저 강수량 (335 mm)을 보였지만 오히려 PM10과 PM2.5의 최고농도는 최고 강수량을 보인 2018년 (831 mm)에 나타났다. 울릉도의 경우에도 2017년도에 최저 강수량 (1,182 mm)을 보였지만 PM10 최고농도는 최고 강수량을 보인 2016년 (2,050 mm)에 나타났다. 또한 제주도에서도 2017년도에 최저 강수량 (861 mm)을 보였지만, PM10과 PM2.5의 최고 수준은 강수량이 가장 많았던 2015년 (1,546 mm)에 나타났다. 배경지역에서 이러한 현상을 보이는 이유는 강수에 의한 세정량보다 외부로부터의 미세먼지 유입량이 많아서 세정기여의 역할이 상대적으로 작았기 때문으로 사료된다.

3. 1. 2 계절별 및 월별 분석

표 S1~S3에 의하면, 5년간 계절별 PM10의 평균농도는 백령도, 울릉도, 제주도 세 지점 모두에서 봄>겨울>가을>여름 순이었다. 백령도 봄이 55.6 μg/m3을 보여 가장 높았고, 울릉도의 여름이 가장 낮아 29.9 μg/m3를 보였다. PM2.5의 경우 역시, 모든 NBMS에서 봄>겨울>가을>여름 순이었으며, 백령도 봄이 26.4 μg/m3을 보여 가장 높았고, 울릉도 여름이 가장 낮아 14.0 μg/m3를 보였다. F/C ratio의 경우, 백령도와 제주도가 여름>겨울>봄>가을 순이었으며, 울릉도는 여름>봄>가을>겨울 순이었다. 참고로 5년간 봄철 황사발생일수는 백령도 (총 45일 중 봄철29일), 울릉도 (총 18일 중 봄철 9일), 제주도 (총 13일 중 봄철 8일)이었다 (KMA, 2021). 이들 배경지역에서 F/C ratio는 백령도에서 여름철에 0.56을 보여 가장 높았고, 제주도 가을은 0.43으로 가장 낮았다. 즉 세 지역 배경지역에서 계절간 F/C ratio 차이는 0.13이었다. 이는 주로 봄철에 발생하는 황사 영향으로 PM10이 증가하여 봄에는 F/C ratio이 감소하였고 (Yang et al., 2016), 여름에는 일사량 및 일조시간 증가로 광화학반응이 활성화하여 2차분진 생성이 극대화되었고 이에 따라 PM2.5이 증가하여 F/C ratio도 증가하였다 (Lee et al., 2016).

특히 겨울철에 높은 비율을 보이는 이유는 주변 및 광역 지역에서 난방을 위한 화석연료 연소행위의 급증으로 인한 1차 PM2.5의 증가요인과 겨울철 질산염 (NO3-)의 생성반응으로 인한 2차 PM2.5의 증가요인이 가중된 결과로 판단된다. Park et al. (2019) 등은 서울지역 국가집중측정소에서 분석한 PM2.5 화학성분 자료를 수용모델에 응용하여 2013~2014년도의 오염원 계절별, 월별, 요일별, 시간별 정량적 거동을 파악한 바 있으며, Choi et al. (2016)은 계절별 풍향 및 풍속 등의 변화와 계절에 따른 온도변화가 질산염의 휘발도에 영향을 준다고 주장하였다.

표 S1~S3에 의하면, 5년간 월별 PM10의 평균농도는 백령도 (4월 최고: 60.0 μg/m3, 7월 최저: 26.5 μg/m3), 울릉도 (4월 최고: 57.6 μg/m3, 8월 최저: 27.4 μg/m3), 제주도 (4월 최고: 54.8 μg/m3, 7월 최저: 27.9 μg/m3)를 보여, 세 지역 모두에서 4월이 가장 높았으며, 백령도와 제주도는 7월에 울릉도는 8월에 가장 낮았다. PM2.5의 경우, 백령도 (3월 최고: 31.6 μg/m3, 7월 최저: 14.7 μg/m3), 울릉도 (3월 최고: 23.7 μg/m3, 8월 최저: 10.0 μg/m3), 제주도 (3월 최고: 26.1 μg/m3, 7월 최저: 14.7 μg/m3)를 보여, 세 지역 모두에서 3월이 가장 높았다. PM10 경우와 마찬가지로, 백령도와 제주도는 7월에 울릉도는 8월에 가장 낮았다. 한편 F/C ratio의 경우, 백령도 (6월 최고: 0.60, 10월 최저: 0.45), 울릉도 (7월 최고: 0.51, 8월 최저: 0.39), 제주도 (1월 최고: 0.54, 10월 최저: 0.39)를 보여 배경지역에 따라 최고점과 최저점을 보이는 월 (month)이 상이했으며, 지역별 월별 차이는 백령도, 울릉도, 제주도가 각각 0.15, 0.12, 0.15이었다.

그림 3에서 보듯이, 모든 배경지역에서 PM10 농도가 4월에 최고를 보인 이유는 황사의 직접적 영향으로 판단된다. 하지만 한반도 내륙의 경우 PM2.5 농도는 1월 또는 2월에 보통 최고농도를 보이는데 (Lee et al., 2019), 배경지역에서 3월에 최고를 보이는 이유는 PM10 경우처럼, 서풍을 타고 유입된 황사의 영향으로 판단된다. 황사의 크기는 대부분 거대영역에 속하지만 일부 미세영역 황사입자는 장거리 이동하여 북미지역에 영향을 주기도 한다 (KOSAE, 2016). Lee et al. (2019)에 의하면, 서울지역 PM2.5 중 황사의 기여농도가 2014년 5월과 6월에 각각 3.3 μg/m3, 2.8 μg/m3라고 추정하였다. 표 S1~S3에 의하면, 세 지점 NBMS에서 3, 4월에 PM10과 PM2.5 농도가 동시에 높았지만, F/C ratio은 각 NBMS 평균치보다 크게 낮아 이 시기 황사 발생원이 PM2.5 농도에도 큰 영향을 주었다고 판단된다.


Fig. 3. 
Trends of 5-year monthly averages for PM10, PM2.5, and F/C ratio at the 3 NBMSs during the study years of 2015~2019.

한편 그림 3의 월별 F/C ratio 추이를 살펴보면, 그림 (a) 백령도와 그림 (c) 제주도의 비율 경향이 그림 (b) 울릉도와는 확연히 다름을 알 수 있다. 즉 백령도와 제주도는 4월부터 비율이 증가하기 시작하여 6월에 최댓값 0.60, 0.53을 보였지만, 울릉도의 경우 한 달 늦은 5월에 증가하기 시작하여 7월에 최댓값 0.51을 보였다. 참고로 표 1의 주풍향 자료를 살펴보면, 백령도와 제주도의 봄철 주풍향은 각각 WNW와 NNW로서 중국의 영향을 직접 받는 계절이며, 이 2개 지역은 지리적 위치상 중국과도 가깝다. 반면 울릉도의 경우, 봄과 여름의 주풍향은 모두 SSW로서 한반도 내륙으로부터의 근거리운송과 중국 남부지역으로부터의 장거리운송에 영향을 받고 있다.

한편, F/C ratio 증감 경향이 상이한 경우로서, 백령도와 제주도의 경우 10월에 최저점 0.45, 0.39를 각각 보이다가 증가하였지만, 울릉도는 9월 (0.47)부터 12월 (0.41)까지 지속적으로 감소하는 경향을 보였다. 참고로 백령도, 울릉도, 제주도의 가을철 주풍향은 각각 WNW, NE, NNE로서 백령도는 중국에서의 영향을, 제주도의 경우 한반도 내륙의 영향을 받는다고 사료되며, 울릉도의 경우 이 기간 내륙에서의 영향이 적었다고 사료된다. 전술한 바와 같이, 백령도와 제주도가 겨울철에 접어들면서 비율이 증가하는 이유는 근거리 및 장거리 운송으로 유입된 1차 PM2.5의 증가요인과 겨울철 질산염 (NO3-)의 생성반응으로 인한 2차 분진 (secondary aerosol)의 증가요인이 가중된 결과라고 판단된다.

3. 1. 3 요일별 및 시간별 분석

표 S1~S3의 5년간 요일별 미세먼지 평균농도의 거동을 살펴보면, PM10의 요일별 농도범위는 백령도 (38.7~44.6 μg/m3), 울릉도 (39.3~43.1 μg/m3), 제주도 (39.0~44.4 μg/m3)이었으며 세 지역 NBMS에서 최고와 최저농도를 보인 요일은 각각 달랐다. 요일 간 RMM은 백령도, 울릉도, 제주도가 각각 15.2%, 9.6%, 13.9%으로 백령도의 요일 간 변화율이 가장 컸으며, 울릉도가 가장 작았다. 또한 PM2.5의 요일별 평균농도의 범위는 백령도 (20.4~22.2 μg/m3), 울릉도 (16.7~18.4 μg/m3), 제주도 (18.2~20.8 μg/m3)이었으며, 최고와 최저 농도를 보인 요일은 PM10과 마찬가지로 모든 지역이 서로 달랐다. 요일 간 RMM은 백령도, 울릉도, 제주도가 각각 9.1%, 10.2%, 14.6%을 보여 PM10 경향과 반대로 백령도의 요일 간 농도변화율이 가장 작았으며, 울릉도가 가장 컸다. 한편 F/C ratio의 요일 간 비율범위는 백령도 (0.51~0.53), 울릉도 (0.45~0.47), 제주도 (0.47~0.49)을 보여 커다란 차이를 보이지 않았다.

한편, 표 S1~S3의 5년간 시간별 평균농도 거동을 살펴보면, PM10의 시간별 농도범위는 백령도 (40.2~43.3 μg/m3), 울릉도 (38.2~42.3 μg/m3), 제주도 (38.9~43.1 μg/m3)이었으며, 시간별 RMM은 백령도, 울릉도, 제주도가 각각 7.8%, 10.3%, 10.9%으로 백령도의 시간별 변화율이 가장 작았으며 제주도가 가장 컸다. PM10 농도는 출퇴근 시간대에 높은 농도를 보이는 일반적 도시지역과는 달리 모든 지역에서 오전 11시와 12시경에 최고 수준을 보였다. 이는 관광산업이 활성화된 이들 도서지역의 특성상 이 시간대에 유동인구가 증가하기 때문으로 사료된다. 또한 PM2.5의 시간별 농도범위는 백령도 (20.5~22.3 μg/m3), 울릉도 (16.8~17.9 μg/m3), 제주도 (19.5~20.4 μg/m3)을 보여 시간별 농도차이는 크지 않았다. 즉 RMM은 백령도, 울릉도, 제주도가 각각 8.7%, 6.5%, 4.9%을 보였으며, 그중 제주도의 시간별 변화율이 가장 작았다. 한편 F/C ratio의 시간별 범위는 백령도 (0.49~0.55), 울릉도 (0.44~0.47), 제주도 (0.46~0.51)이었다.

본 연구에서는 NBMS 주변의 생활활동이 F/C ratio에 미치는 영향을 파악하기 위하여 주간을 07시~18시, 야간을 19시~06시까지 둘로 나누어 비교연구를 수행하였다. 표 S1~표 S3에서 보듯이, 백령도, 울릉도, 제주도에서 주·야간대 PM10의 5년간 평균농도는 백령도 (주간: 42.4 μg/m3, 야간: 41.2 μg/m3), 울릉도 (주간: 41.7 μg/m3, 야간: 40.1 μg/m3), 제주도 (42.4 μg/m3, 야간: 41.0 μg/m3)으로 거의 차이가 없었다. 그럼에도 PM10 농도는 주간대에 조금 높았지만 그 차이는 미약하였다. 또한 그림 4에 의하면, F/C ratio는 생활활동이 많은 주간대에 조금 낮았다. 즉 F/C ratio는 백령도 (주간: 0.51, 야간: 0.54), 울릉도 (주간: 0.45, 야간: 0.46), 제주도 (주간: 0.48, 야간: 0.49)를 보여, 백령도에서 비율변화를 다소 보였지만 나머지 지역에서는 변화가 거의 없었다. 즉, 모든 지역에서 주간대와 야간대의 PM10과 PM2.5의 5년 평균 농도거동은 거의 유사하게 조사되었으며, 백령도의 경우 PM10보다는 PM2.5가 F/C ratio의 주야간 변동에 다소 영향을 주었다. 하지만 5년간 평균 거동이 아니라 연도별/계절별 평균 거동 결과는 달라질 수 있다고 사료된다.


Fig. 4. 
Trends of 5-year hourly averages for PM10, PM2.5, and F/C ratio at the 3 NBMSs during the study years of 2015~2019.

3. 2 F/C Ratio에 의한 2015년 이전 PM2.5 농도자료의 추정

주요 대기오염물질에 대한 국가배경농도 측정은 2000년대 초반부터 수행되어 왔지만, PM2.5의 경우 대기환경기준이 설정된 2015년부터 비로소 측정이 시작되었다. 본 연구에서 PM2.5와 PM10의 농도추이를 분석하고 F/C ratio를 산정하는 목적 중 하나는 2015년 이전에 미측정된 PM2.5 농도자료를 추정할 수 있기 때문이며, 또한 이러한 추정자료에 입각하여 과거 PM2.5의 거동을 파악한다면 미세먼지 관리 및 정책을 보다 효율적으로 수립할 수 있기 때문이다. 예를 들어, 우리나라는 1983년 TSP, 1995년 PM10, 2015년 PM2.5에 대한 대기환경기준을 시행하고 있지만, 미세먼지 (PM10, PM2.5) 감축에 실행도구인 배출기준 설정에 대한 노력이 매우 미진하였다 (KOSAE, 2016). 미세먼지에 대한 배출기준 설정과 저감정책을 합리적으로 수립하기 위해서는 우선적으로 지역별 및 기간별 정밀한 미세먼지 배출량을 파악하여야 하는데, 이는 산정된 배출량을 기반으로 분산모델링을 수행하고 모델 결과물을 대기환경농도와 비교하여 정책의 성공여부를 검증할 수 있기 때문이다. 하지만, 현재까지 PM2.5에 대한 환경과학적 배출계수 (emission factor)의 확보가 미진하여 배출량 산정에 어려움을 겪고 있으며, 더불어 PM2.5의 뒤늦은 측정으로 과거 환경농도의 파악도 어려워 정부의 각종 저감계획의 체계적 수립과 수행에 심각한 혼선을 주고 있다 (KOSAE, 2021).

본 연구에서는 2015년 이전의 PM2.5 농도를 추정하기 위하여, PM2.5가 측정되기 시작한 2015년 이후의 PM10과 PM2.5 농도자료를 이용하고 F/C ratio를 계산하였다. 전술한 표 S1~S3에서와 같이, 배경지역 세 지점 (백령도, 울릉도, 제주도)에 대해 5년간 (2015~2019) 기간별 (연도별, 계절별, 월별, 요일별, 시간별) F/C ratio를 산정하였다. 이 F/C ratio에 2015년 이전의 PM10 농도값을 곱한다면 당시 미측정된 PM2.5 농도값을 지역별 및 기간별로 손쉽게 추정할 수 있다. 참고로 우리나라 서해의 국가배경측정소 (NBMS)는 여러 번에 걸쳐 측정위치가 바뀌었다. 즉 강화군 석모리에서는 1999년부터 2009년까지, 충남 태안군 파도리에서 1998년부터 2011년까지, 옹진군 덕적도에서는 2007년부터 2011년까지 운영된 적이 있다. 현재 최종적으로 운영되고 있는 서해 NBMS는 2012년 1월부터 백령도에서 수행되고 있다. 한편, 동해의 국가배경측정은 울릉도 태하리에서 1998년 1년간 운영되다가 중단되었으나, 2002년 1월부터 현재까지 다시 운영 중이며, 남해의 경우 제주시 고산리에서 1999년 6월부터 현재까지 운영되고 있다.

현재 운영중인 세 지점 NBMS의 5년간 평균 월별 F/C ratio (표 S1~S3 참조)를 2015년 이전에 측정된 월평균 PM10 농도에 곱하여 월평균 PM2.5 농도를 추정하였다. 그림 5는 세 지점 NBMS에 대하여 추정한 월평균 PM2.5 농도를 연평균 값으로 도식한 것이다. 그림에서 백령도의 경우 2012년부터 2014년까지, 울릉도와 제주도의 경우 2002년부터 2014년까지 미측정 PM2.5의 연평균 농도를 추정하고 도식하였다. 미측정 기간의 평균 F/C ratio는 백령도, 울릉도, 제주도에서 각각 0.52, 0.45, 0.48이었다. 참고로 실측기간 5년간 (2015~2019) F/C ratio의 평균값은 0.52, 0.47, 0.47으로 울릉도와 제주도에서는 등락이 조금 있었다.


Fig. 5. 
Trends of annual average for PM10 and PM2.5 at the 3 NBMSs. Each annual trend for PM2.5 in each shaded area before the year of 2015 was estimated by multiplying the corresponding monthly F/C ratios times the monitored PM10 data.

F/C ratio를 이용한 과거 PM2.5 농도추정 방법에 대한 성능평가는 2019년과 2020년의 실측 PM10 농도에 월별 F/C ratio을 적용하여 예측 PM2.5 농도와 관측값을 비교하였다. 정량적인 평가를 위해 NMB (normal-ized mean bias), RMSE (root mean square error), R (correlation)와 같은 통계지수를 활용하였으며, NMB와 RMSE는 0에 근접할수록, R은 1에 가까울수록 예측이 실제 현상을 잘 모의하고 있음을 의미한다. 대기질 예측결과의 평가 기준은 PM2.5 NMB±30%, R 0.4 이상일 경우 예측값이 실제값을 적절하게 설명하는 것으로 판단하며, NMB±10% 이내, R 0.7 이상일 경우 성능이 우수한 것으로 판단한다 (Emery et al., 2016).

2019년과 2020년 각각 PM2.5 실측값과 예측값 비교결과 표 3과 같이 백령도의 NMB는 10% 이하, R값은 0.8 이상으로 우수한 예측성을 보여주었다. 울릉도 태하리의 NMB는 2019년 14.7%, 2020년 18%로 다른 지역에 비해 과대예측되었다. 2019년 R값은 0.82로 2020년 0.69에 비해 관측현상을 더 잘 모사하였다. 제주도 고산리의 2019년과 2020년 각각 NMB는 -10.2%, -8.8%, R값은 0.70, 0.75로 예측값이 실제값을 적절하게 예측하고 있다고 판단된다.

Table 3. 
Performance statistics for predicted mean PM2.5 concentration at the 3 NBMSs in 2019 and 2020.
Baengnyeong-do Taeha-ri Gosan-ri
2019 NMB -7.8% 14.7% -10.2%
RMSE 4.5 4.1 4.3
R 0.84 0.82 0.70
2020 NMB 3.8% 18.0% -8.8%
RMSE 2.6 2.8 2.9
R 0.80 0.69 0.75

본 연구에서는 단지 배경지역을 대상으로 5년간 측정한 월별 F/C 비율을 이용하여 미측정된 과거 월평균 PM2.5 환경농도를 추정하였다. 하지만, 향후 표 S1~S3에 제시한 계절별, 요일별 및 시간별 자료와 미세분진 전구물질 및 다양한 기상자료를 이용한 머신 러닝 (machine learning)을 적용한다면 특정 연구 및 정책 개발에 활용 가능한 각종 DB를 구축할 수 있다. 이러한 방법론을 배경지역을 포함하여 국내 모든 대기질 감시망에 확대·응용한다면, 미측정된 과거 PM2.5 대기환경농도를 시간적 및 공간적으로 용이하게 추정할 수 있을 것이며 이를 각종 미세먼지 저감계획에 즉시 활용할 수 있을 것으로 판단한다.

3. 3 COVID-19 유행 전후의 미세먼지 특성변화

2020년 1월 중국에서 발생된 것으로 추정되는COVID-19는 국내 에너지 소비패턴에 큰 영향을 주었다. 에너지경제연구원 (KEEI, 2020)에 의하면, 2019년 상반기 (1~6월)와 2020년 상반기의 부분별 에너지 소비동향은 가정부분 소비는 0.6% 증가하였지만, 산업, 수송, 상업·공공 부분의 소비는 각각 2.3%, 10.6%, 3.2% 감소하였다. 특히 이 중 수송부분이 차지하는 에너지 소비가 크게 감소하여 관광산업에도 큰 영향을 주었다.

본 연구에서는 COVID-19 유행기간 중 화석연료 사용 등의 에너지 소비량 변화와 생산활동의 위축에 따른 분진의 농도와 입자크기 변화도를 파악하기 위하여, 백령도, 울릉도, 제주도 NBMS에 대해 5년간 (2015~2019) PM10, PM2.5, F/C ratio의 월평균 자료와 COVID-19가 유행한 2020년도의 월평균 자료를 비교·분석하고 그림 6과 같이 도식하였다. 그림 6(a)에 의하면, 백령도의 경우 COVID-19 전과 후 PM10과 PM2.5의 월별 농도경향이 유사하지만, 전반적인 농도수준은 하향한 것을 볼 수 있다. 구체적으로 COVID-19 이전에는 5년 평균 PM10이 41.8 μg/m3이었지만, COVID-19 이후에는 34.3 μg/m3으로 17.8% 감소하였고, PM2.5는 21.3 μg/m3에서 18.9 μg/m3으로 11.2% 감소하였다. 백령도에서는 COVID-19의 영향으로 PM10 감소율이 PM2.5 감소율보다 다소 높았으며, 이에 따라 F/C ratio는 0.53에서 0.57로 소폭 증가하였다. 참고로 백령도에서는 2020년 6일간 황사현상이 있었지만 이전 5년간 평균일수 (9.2일)보다는 작았다. 하지만 강수량의 경우 2020년에 1,258 mm를 보여 이전 5년간 평균강수량 (619.4 mm)의 약 2배를 보여 F/C ratio 상승에 기여한 것으로 판단된다. 특히 8월 한달간 303 mm의 집중호우를 높여 최고점 F/C ratio 출현에 기여하였다. 따라서 2020년 COVID-19 기간 중 생산활동 위축으로 인한 국내외 미세먼지 유입량의 감소와 더불어 기후변화로 인하여 PM10과 PM2.5 농도는 감소하고 F/C ratio가 다소 증가하였다고 판단된다.


Fig. 6. 
Comparisons of monthly trends for PM10, PM2.5, and F/C ratio at the 3 NBMSs before and after the COVID-19 pandemic year of 2020.

그림 6(b)에서 보듯이, 울릉도의 경우, COVID-19 이전 5년간 평균 PM10 농도는 40.9 μg/m3이었으나, 2020년도에는 22.7 μg/m3으로 44.4% 감소하였다. 또한 PM2.5 농도는 17.5 μg/m3에서 12.2 μg/m3으로 30.3% 감소하여 백령도와 비교하여 감소율이 더욱 크게 조사되었다. 울릉도의 F/C 비율도 COVID-19 이전과 비교하여 0.48에서 이후 0.55로 크게 증가하였는데 이는 PM2.5 농도도 감소하였지만, COVID-19로 인하여 주로 인구유동 (관광객의 유출입 등)에 의해 발생되는 PM10이 큰 폭으로 줄어 들었기 때문으로 판단된다. 특히 COVID-19 이전 5년간 평균 PM10 농도는 4월에 57.6 μg/m3을 보였지만 COVID-19 기간인 2020년 4월에는 28.1 μg/m3을 보여 51% 크게 감소하였다. 한편 PM2.5는 3월에 23.7 μg/m3에서 COVID-19 기간에는 14.4 μg/m3으로 39% 감소하였다. 울릉도의 경우 2020년 황사현상은 없었으며, 강수량 또한 직전 5년간 평균치와 유사하였다.

그림 6(c)에서 보듯이, 제주도에서는 COVID-19 이전의 PM10 평균농도 41.7 μg/m3에서 COVID-19 이후에는 30.6 μg/m3으로 26.7% 감소하였으며, PM2.5는 19.8 μg/m3에서 15.2 μg/m3으로 23.4% 감소하였다. 또한 F/C ratio는 COVID-19 이전 0.49에서 이후 0.50로 거의 변화가 없었는데, 이는 PM10과 PM2.5의 감소율이 유사하기 때문이다. 참고로 제주도 고산의 경우 2020년 황사현상은 없었으며, 강수량 또한 직전 5년간 평균치와 큰 차이가 없었다.

그림 6에 의하면, 세 지점 NBMS에서 COVID-19 기간 중 특히 1월, 2월, 8월에 F/C ratio가 직전 5년 평균치보다 월등히 높음을 알 수 있다. 이는 전술했듯이 COVID-19 기간 중 수송부분의 에너지 사용이 크게 감소하였는데 (KEEI, 2020), 유행 (pandemic) 초기에 나타나는 극심한 공포분위기와 방역활동의 하나인 ‘사회적 거리두기 (social distancing)’로 인한 관광산업의 위축으로 거대 비산먼지인 PM10의 농도감소가 컸기 때문으로 사료되며, 특히 도서지역 관광 성수기인 8월에 이 영향이 크게 나타난 것으로 판단된다. 즉 COVID-19 유행으로 생산활동 감소, 화석연료 연소량 감소, 유동인구의 감소 등 인위적 요소와 이상 기후변화로 인한 자연적 요소가 배경지역 대기질에는 긍정적인 영향을 미쳤다는 것을 확인할 수 있었다. 본 연구에서는 이러한 사실을 F/C ratio 분석을 통해 간접적으로 확인할 수 있었다.


4. 결 론

2015년부터 2019년까지 5년간 PM10의 평균농도는 백령도>제주도>울릉도 순을 보였다. 지역 간 농도차이는 크지 않았지만 국가배경지역임에도 불구하고 PM10과 PM2.5의 연평균 농도는 모두 WHO 지침치를 크게 초과하고 있었다. 반면 F/C ratio는 0.52, 0.47, 0.47을 보여 백령도가 제주도와 울릉도보다 높은 비율을 보였다. PM10과 PM2.5의 5년간 계절 평균농도는 모든 지점에서 봄>겨울>가을>여름 순이었다. PM10은 백령도 봄이 55.6 μg/m3을 보여 가장 높았고, 울릉도의 여름이 29.9 μg/m3를 보였다. PM2.5의 경우 백령도 봄이 26.4 μg/m3으로 가장 높았고, 울릉도 여름이 가장 낮아 14.0 μg/m3로 가장 낮았다. F/C ratio의 경우, 백령도에서 여름철이 0.56을 보여 가장 높았고, 제주도 가을은 0.43으로 가장 낮아 배경지역에서 계절 간 F/C ratio 차이는 최대 0.13이었다. 한편, 월별 PM10의 5년간 평균농도는 모든 지역에서 4월이 가장 높았으며, 백령도와 제주도는 7월에 울릉도는 8월에 가장 낮았다. PM2.5의 경우 모든 지역에서 3월이 가장 높았으며, 백령도와 제주도는 7월에 울릉도는 8월에 가장 낮았다. 월별 F/C ratio 추이는 지역별로 차이가 컸는데, 이는 풍향이 월별 및 계절별로 큰 차이가 있었기 때문이었다.

지역별로 PM10의 최고와 최저농도를 보인 요일은 각각 달랐다. 백령도의 농도변화율이 가장 컸으며, 울릉도가 가장 작았다. 또한 PM2.5의 요일별 농도변화율은 PM10 경향과 반대로 백령도가 가장 작았으며, 울릉도가 가장 컸다. 하지만 모든 지역에서 F/C ratio의 요일 간 큰 차이를 보이지 않았다. 한편, PM10의 시간별 농도변화는 백령도가 가장 작았으며 제주도가 가장 컸다. 모든 지역은 일반적 도시지역과 달리 오전 11시와 12시경에 최고 수준의 PM10 농도를 보였다. 모든 지역에서 주간대 PM10 농도가 다소 높았지만, 주·야간대 차이는 매우 작았다. 또한 주·야간대의 PM10과 PM2.5의 농도거동은 거의 유사하였다. 또한 본 연구에서는 지점별로 계산된 월별 5년 평균 F/C ratio값을 이용하여 2015년 이전의 미측정 PM2.5농도를 추정하였는데, 미측정 기간 동안의 평균 F/C ratio는 백령도, 울릉도, 제주도에서 각각 0.52, 0.45, 0.48이었다. 2015년 실측기간의 값 0.52, 0.47, 0.47과 비교하여 다소 등락이 있었다.

본 연구에서는 COVID-19 유행 전후의 미세먼지 거동을 파악하기 위하여 COVID-19가 유행한 2020년도와 그 직전 5년간 월평균 자료를 비교·분석하였다. 백령도의 경우 PM10은 COVID-19 이전보다 17.8% 감소하였고, PM2.5는 11.2% 감소하였다. 또한, F/C ratio는 0.53에서 0.57로 소폭 증가하였다. 울릉도의 경우, PM10은 44.4% 감소하였으며, PM2.5는 30.3% 감소하였다. 또한 F/C ratio는 0.48에서 0.55로 크게 증가하였다. 제주도에서는 PM10이 26.7% 감소하였으며, PM2.5는 23.4% 감소하였다. F/C ratio는 거의 변화가 없었는데, 이는 PM10과 PM2.5의 감소율이 유사하기 때문이었다. 즉 COVID-19로 생산활동 및 산업의 위축이라는 부정적 요인이 컸으나 대기질 개선이라는 긍정적 요인도 있었다.

PM10과 PM2.5의 시간별 중량농도 자료에 기반을 둔 본 연구의 특성상, 국내외 정량적 오염요인, 오염물질의 장거리 이동영향, 고급 응용통계의 활용, 물리화학적 특성과 거동 등을 연구하기에는 한계가 있었다. 이를 극복하기 위해서는 PM 자료의 화학적 정보와 함께 동시간대 기상정보를 이용한 수용모델링을 활용하여야 한다. 다만 본 F/C ratio 추정한 방법론을 오염발생원이 시공간적으로 상이한 국내 모든 대기질측정망에 확대 적용한다면, DB 구축을 통해 전문가시스템 (expert system) 등의 인공지능기법을 개발할 수 있을 것이다. 만약 미측정된 과거 PM2.5 대기환경농도가 신속하게 추정된다면, 이 자료는 분산모델에 입력자료로 사용되는 PM2.5의 배출량 자료를 검증하는데 도움이 될 것이다. 즉 각종 미세먼지 저감계획에 사용되고 있는 분산모델링에서 QA/QC 수행 시 즉시 활용할 수 있을 것이다.


Acknowledgments

이 논문은 2019년 대한민국 교육부와 한국연구재단의 지원 (NRF-2019S1A5A2A03049104)을 받아 수행된 연구입니다. 본 연구는 이들 기관의 일부지원을 받았지만 검토를 받지 않았고, 이에 따라 이들 기관의 정책과 의견이 다를 수 있습니다.


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Authors Information

임동엽 (경희대학교 환경학 및 환경공학과 학부생)

이태정 (경희대학교 환경학 및 환경공학과 학술연구교수)

조영민 (경희대학교 환경학 및 환경공학과 교수)

김동술 (경희대학교 환경학 및 환경공학과 교수)


Supplementary Materials

Table S1. 
A statistical summary of average PM10, PM2.5, and F/C ratios for various temporal bases at the Baengnyeong NBMS during 2015~2019.
Baengnyeong NBMS (Baengnyeong Island)
Period N
(samples)
PM10 (μg/m3) PM2.5 (μg/m3) F/C ratio
Mean ±SD Mean ±SD Mean ±SD
Year 2015 7,639 47.0 52.4 24.6 21.9 0.54 0.20
2016 8,005 46.4 45.4 21.8 17.0 0.49 0.18
2017 8,115 41.2 33.9 22.1 17.1 0.56 0.19
2018 7,777 33.1 25.9 17.6 15.2 0.54 0.19
2019 8,106 41.5 34.2 20.5 20.9 0.49 0.20
Month Jan 3,538 47.2 36.7 26.3 26.4 0.53 0.19
Feb 3,262 51.4 63.0 25.1 20.3 0.52 0.19
Mar 3,510 58.9 54.2 31.6 26.1 0.55 0.19
Apr 3,005 60.0 59.3 24.3 15.5 0.48 0.20
May 3,280 48.0 40.0 22.8 14.8 0.53 0.20
Jun 2,932 31.8 17.8 18.9 12.1 0.60 0.20
Jul 3,200 26.5 14.7 14.7 10.6 0.54 0.19
Aug 3,368 27.7 14.6 14.8 9.9 0.53 0.18
Sep 3,347 30.8 16.9 15.6 10.9 0.50 0.18
Oct 3,562 36.7 28.8 16.4 13.0 0.45 0.18
Nov 3,182 42.2 36.5 21.1 21.5 0.48 0.21
Dec 3,456 40.4 31.0 23.4 21.4 0.56 0.18
Season Spring 9,795 55.6 51.9 26.4 20.1 0.52 0.20
Summer 9,500 28.5 15.8 16.0 11.0 0.56 0.19
Fall 10,091 36.5 28.8 17.6 15.8 0.48 0.19
Winter 10,256 46.3 45.5 24.9 23.0 0.54 0.19
Day of the Week Mon 5,709 44.3 39.7 22.1 21.0 0.52 0.20
Tue 5,510 40.6 31.8 20.8 18.3 0.52 0.19
Wed 5,506 40.0 29.1 20.4 16.8 0.51 0.20
Thu 5,642 38.7 26.0 20.4 15.7 0.53 0.19
Fri 5,751 40.4 30.4 21.1 17.5 0.53 0.20
Sat 5,740 43.8 48.0 22.2 20.0 0.53 0.19
Sun 5,784 44.6 59.8 21.9 20.7 0.52 0.19
Time of the Day 1 1,658 40.5 35.9 21.1 18.8 0.54 0.19
2 1,653 40.9 38.3 21.3 19.1 0.54 0.20
3 1,673 41.9 39.9 21.3 19.7 0.52 0.19
4 1,683 42.2 43.3 21.4 20.1 0.53 0.20
5 1,672 42.2 45.2 21.2 19.5 0.52 0.19
6 1,680 41.6 40.9 20.8 18.8 0.52 0.20
7 1,669 41.0 39.0 20.7 18.6 0.52 0.19
8 1,664 41.8 37.9 20.5 18.8 0.50 0.20
9 1,682 43.2 40.5 20.6 18.7 0.49 0.20
10 1,668 43.0 40.3 20.8 18.8 0.50 0.20
11 1,666 43.2 35.7 21.0 19.1 0.49 0.19
12 1,665 43.3 36.1 21.1 18.4 0.50 0.19
13 1,667 42.8 37.6 21.1 18.0 0.50 0.19
14 1,655 41.8 32.7 21.3 18.1 0.51 0.19
15 1,637 42.0 38.5 21.5 18.4 0.51 0.19
16 1,638 42.5 41.3 22.3 18.5 0.54 0.19
17 1,627 42.3 43.9 21.9 18.2 0.53 0.19
18 1,631 42.3 43.8 21.7 18.2 0.53 0.19
19 1,625 41.6 41.4 21.7 18.1 0.54 0.19
20 1,604 40.8 42.9 21.7 18.5 0.55 0.20
21 1,609 41.1 43.5 21.9 18.8 0.55 0.20
22 1,611 40.8 39.1 21.7 18.5 0.55 0.19
23 1,645 40.2 36.2 21.2 18.5 0.54 0.19
24 1,660 40.5 35.8 21.2 18.8 0.53 0.19

Table S2. 
A statistical summary of average PM10, PM2.5, and F/C ratios for various temporal bases at the Taeha-ri NBMS, Ulleung during 2015~2019.
Taeha-ri NBMS (Ulleung Island)
Period N PM10 (μg/m3) PM2.5 (μg/m3) F/C ratio
Mean ±SD Mean ±SD Mean ±SD
Year 2015 5,666 37.8 25.4 18.6 12.1 0.51 0.19
2016 7,478 42.3 32.4 17.1 11.6 0.44 0.21
2017 6,898 40.6 20.7 15.0 9.6 0.38 0.16
2018 6,108 41.6 30.2 17.7 12.4 0.46 0.20
2019 3,413 42.0 27.7 21.5 12.7 0.56 0.18
Month Jan 2,905 39.1 21.1 16.9 11.8 0.44 0.21
Feb 2,708 44.5 30.6 19.3 12.7 0.46 0.19
Mar 3,371 50.8 26.2 23.7 14.9 0.47 0.16
Apr 2,976 57.6 43.2 22.0 11.8 0.45 0.18
May 2,965 50.2 33.7 20.5 10.9 0.44 0.19
Jun 2,908 30.7 16.0 15.2 10.1 0.50 0.22
Jul 2,113 30.7 18.4 15.4 10.8 0.51 0.21
Aug 1,640 27.4 14.5 10.0 7.2 0.39 0.21
Sep 1,845 29.9 14.5 13.6 7.7 0.47 0.19
Oct 2,194 34.4 18.1 14.0 8.8 0.44 0.18
Nov 1,895 41.4 28.1 16.9 9.7 0.45 0.20
Dec 2,043 36.8 17.6 14.3 9.7 0.41 0.22
Season Spring 9,312 52.8 34.9 22.2 12.8 0.46 0.18
Summer 6,661 29.9 16.5 14.0 10.0 0.48 0.22
Fall 5,934 35.3 21.4 14.8 8.9 0.45 0.19
Winter 7,656 40.4 24.3 17.1 11.8 0.44 0.21
Day of the Week Mon 4,284 40.9 28.0 17.7 11.6 0.47 0.20
Tue 4,053 43.1 27.6 18.4 12.7 0.45 0.20
Wed 4,037 40.6 24.9 17.7 12.8 0.45 0.19
Thu 4,133 39.9 23.6 17.2 10.9 0.45 0.20
Fri 4,300 39.3 23.0 16.7 10.4 0.46 0.20
Sat 4,415 42.8 37.3 17.7 12.2 0.46 0.20
Sun 4,341 39.8 26.3 17.1 11.2 0.46 0.20
Time of the Day 1 1,185 39.9 24.7 17.4 11.4 0.46 0.20
2 1,240 39.7 25.4 17.3 11.6 0.46 0.20
3 1,234 40.2 27.0 17.8 12.0 0.47 0.20
4 1,223 40.3 28.8 17.7 12.1 0.47 0.20
5 1,231 41.0 29.6 17.9 12.6 0.46 0.20
6 1,243 41.0 30.7 17.8 12.4 0.47 0.20
7 1,243 41.0 30.3 17.8 12.1 0.46 0.20
8 1,232 40.8 30.5 17.6 12.0 0.47 0.20
9 1,254 41.7 30.6 17.7 11.6 0.46 0.20
10 1,253 41.9 29.4 17.8 11.7 0.46 0.20
11 1,248 42.3 29.0 17.8 11.7 0.45 0.20
12 1,250 42.0 28.0 17.6 11.4 0.45 0.20
13 1,244 41.9 30.5 17.6 11.5 0.45 0.20
14 1,251 41.0 27.8 17.3 11.4 0.45 0.19
15 1,240 41.8 27.4 17.6 11.5 0.45 0.20
16 1,240 41.6 28.0 17.7 11.6 0.46 0.20
17 1,236 42.1 27.8 17.6 11.9 0.45 0.20
18 1,222 42.0 27.4 17.3 11.9 0.44 0.19
19 1,234 40.9 26.6 17.3 11.6 0.45 0.20
20 1,214 41.4 26.4 17.6 12.0 0.45 0.20
21 1,218 39.9 24.2 17.2 11.5 0.46 0.21
22 1,231 39.3 25.2 17.0 11.3 0.46 0.20
23 1,205 38.4 23.1 16.8 11.0 0.46 0.20
24 1,192 39.1 23.9 17.1 11.5 0.46 0.20

Table S3. 
A statistical summary of average PM10, PM2.5, and F/C ratios for various temporal bases at the Gosan-ri NBMS, Jeju during 2015~2019.
Gosan-ri NBMS (Jeju Island)
Period N PM10 (μg/m3) PM2.5 (μg/m3) F/C ratio
Mean ±SD Mean ±SD Mean ±SD
Year 2015 6,972 45.2 32.5 22.1 17.3 0.49 0.17
2016 6,740 42.3 25.8 20.7 14.5 0.50 0.19
2017 4,103 38.6 26.4 16.3 10.3 0.46 0.20
2018 1,787 39.7 30.1 15.8 12.3 0.42 0.20
2019 7,074 40.1 27.1 19.7 16.2 0.49 0.19
Month Jan 1,981 41.3 26.3 23.2 18.9 0.54 0.16
Feb 1,917 51.0 38.7 23.9 17.3 0.48 0.16
Mar 2,814 52.7 35.2 26.1 21.0 0.48 0.16
Apr 2,983 54.8 33.3 23.1 16.3 0.43 0.18
May 3,015 46.1 31.3 19.8 13.4 0.46 0.19
Jun 2,277 33.3 20.6 18.2 12.6 0.53 0.21
Jul 2,352 27.9 14.3 14.7 10.5 0.52 0.22
Aug 2,221 29.7 12.3 15.0 8.1 0.51 0.19
Sep 1,904 35.3 12.8 17.2 10.0 0.48 0.19
Oct 1,558 39.5 21.5 15.6 12.6 0.39 0.20
Nov 1,832 41.2 29.3 17.7 13.3 0.43 0.17
Dec 1,822 38.9 25.6 19.6 15.2 0.50 0.15
Season Spring 8,812 51.2 33.5 22.9 17.3 0.46 0.18
Summer 6,850 30.3 16.3 15.9 10.7 0.52 0.21
Fall 5,294 38.6 22.3 16.9 12.0 0.43 0.19
Winter 5,720 43.8 31.3 22.3 17.3 0.51 0.16
Day of the Week Mon 3,724 44.4 35.3 20.3 17.0 0.47 0.19
Tue 3,759 42.7 27.1 19.7 14.7 0.47 0.19
Wed 3,580 39.0 22.8 18.2 13.4 0.47 0.18
Thu 3,806 39.4 23.3 19.5 14.6 0.49 0.19
Fri 3,941 41.2 28.0 20.5 16.4 0.49 0.19
Sat 3,986 42.8 29.3 20.8 15.4 0.49 0.19
Sun 3,880 42.3 31.1 19.5 14.5 0.48 0.19
Time of the Day 1 1,149 40.1 27.4 19.5 15.4 0.49 0.19
2 1,089 38.9 27.1 19.5 15.3 0.51 0.19
3 1,121 40.2 27.1 19.6 15.3 0.49 0.19
4 1,111 40.6 27.4 19.6 15.6 0.49 0.19
5 1,129 41.1 29.1 19.8 16.0 0.49 0.19
6 1,141 40.8 30.1 19.8 15.8 0.49 0.19
7 1,129 41.4 30.7 20.0 15.7 0.49 0.19
8 1,144 41.8 30.3 20.0 15.0 0.49 0.19
9 1,137 41.9 29.3 19.9 15.0 0.48 0.19
10 1,136 42.4 28.2 20.4 15.3 0.49 0.19
11 1,094 43.1 28.3 20.4 15.2 0.48 0.19
12 1,036 42.9 29.3 19.8 14.9 0.47 0.18
13 1,020 42.3 28.0 19.7 14.6 0.48 0.19
14 1,042 42.4 28.8 19.5 14.9 0.47 0.19
15 1,051 43.0 31.1 19.7 14.6 0.47 0.19
16 1,088 43.0 29.0 19.6 14.6 0.46 0.18
17 1,117 42.7 28.1 19.3 14.4 0.46 0.18
18 1,138 42.4 27.8 19.6 14.6 0.47 0.18
19 1,149 41.7 26.6 19.5 14.7 0.47 0.18
20 1,140 42.3 27.4 20.0 15.3 0.48 0.18
21 1,119 41.9 27.1 20.0 15.8 0.48 0.19
22 1,126 42.1 28.5 20.2 15.7 0.48 0.19
23 1,142 41.6 28.9 20.1 15.7 0.49 0.19
24 1,128 40.8 28.0 19.6 15.5 0.48 0.19