Journal of Korean Society for Atmospheric Environment

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Journal of Korean Society for Atmospheric Environment - Vol. 35 , No. 4

[ Original Paper ]
Journal of Korean Society for Atmospheric Environment - Vol. 35, No. 4, pp.438-450
Abbreviation: J. Korean Soc. Atmos. Environ
ISSN: 1598-7132 (Print) 2383-5346 (Online)
Print publication date 31 Aug 2019
Received 23 Jul 2019 Revised 10 Aug 2019 Accepted 14 Aug 2019
DOI: https://doi.org/10.5572/KOSAE.2019.35.4.438

서울의 초미세먼지 농도 추이
여민주 ; 임윤석1) ; 유승성1) ; 전은미1) ; 김용표2), *
이화여자대학교 환경공학과
1)서울시보건환경연구원 대기질통합분석센터
2)이화여자대학교 화학신소재공학과

Long-term Trend of PM2.5 Concentration in Seoul
Min Ju Yeo ; Yun Seok Im1) ; Seung Sung Yoo1) ; Eun Mi Jeon1) ; Yong Pyo Kim2), *
Department of Environmental Science and Engineering, Ewha Womans University
1)Air Quality Analysis and Control Center, Seoul Metropolitan Research Institute of Public Health and Environment
2)Department of Chemical Engineering & Materials Science, Ewha Womans University
Correspondence to : * Tel : +82-(0)2-3277-2832 E-mail : yong@ewha.ac.kr

Funding Information ▼

Abstract

Public's anxiety on ambient PM2.5 level is increasing. To check whether the anxiety is related the PM2.5 concentration, the long-trem trends of (1) the PM2.5 concentration, high PM2.5 concentration frequency fraction, frequency of the high concentration occurrence duration time (three indicators), (2) PM2.5/PM10, (3) PM2.5/PM10 when PM2.5≥50 μg/m3 and <10 μg/m3 in Seoul between 2003 and 2018 are studied. Generally, all three indicators have decreased. For example, the annual mean PM2.5 concentration decreased from 37 μg/m3 in 2003 to 23 μg/m3 in 2018 in Seoul. However, the frequency fraction of PM2.5 exceeding 75 μg/m3 has increased since 2016. The frequency of the occurrence duration time of PM2.5≥50 μg/m3 has increased also since 2015. The PM2.5/PM10 increased while the concetnrations of PMs, because the PM10 concentration decreased more than PM2.5 concentration in Seoul between 2003 and 2018. The PM2.5/PM10 when PM2.5≥50 μg/m3 and <10 μg/m3 are also increased in Seoul between 2003 and 2018 and has incrased rapidly since 2014 when PM2.5≥50 μg/m3.


Keywords: PM2.5 concentration, Frequency by PM2.5 concentration interval, High concentration occurrence duration, Regional difference

1. 서 론

우리나라의 미세먼지 문제가 날로 심각해지고 있다. 미세먼지 문제를 해결하기 위하여 정부에서 범부처 차원으로 다각도의 노력을 기울이고 있으며, 과학기술적으로도 원인을 규명하고 해결책을 찾기 위해 노력을 하고 있음에도 불구하고 국민들의 미세먼지에 대한 불안은 심화되고 있는 실정이다. 이에 지난 4월에는 ‘국가기후환경회의’가 출범하여 정부, 전문가뿐만 아니라 국민도 참여하여 미세먼지 문제를 해결하기 위해 총력을 기울이는 상황이다.

국민의 미세먼지 문제에 대한 불안의 원인을 파악하기 위하여 2001년부터 2017년까지 전국 16개 지역의 미세먼지 (PM10)의 농도, 고농도 빈도분율, 고농도 발생 연속일수별 빈도수를 살펴본 결과 (Yeo and Kim, 2019a), 이들 지표는 모두 전국 대부분의 지역에서 해당기간 동안 감소하는 추이를 나타내었다. 서울 또는 우리나라의 미세먼지 농도에 영향을 줄 수 있는 아황산가스, 질소산화물 등의 장기간 농도도 대체로 감소하는 추이를 나타내었다 (Kim and Lee, 2018; Kim et al., 2018; Seo et al., 2018; Ghim et al., 2015; Kim and Yeo, 2013; Kim, 2010, 2006). 하지만 미세먼지 문제에 대한 관심이 크게 증가한 2013년 이후 전반적으로 이전에 비해 감소 추이가 약해졌거나 감소 추이가 뚜렷하지 않은 지역들이 있었다.

초미세먼지 (PM2.5)에 대해서 전국 자료가 있는 2015년부터 2018년까지의 지역별 농도, 고농도 빈도분율, 고농도 발생 연속일수별 빈도수를 살펴본 결과 (Yeo and Kim, 2019b)에서도 지역별로 PM2.5 농도와 고농도 빈도분율에 지역별 차이가 존재하였고, 동일한 지역 (예를 들어, 전북) 내에서도 PM2.5와 PM10 농도의 경향이 다른 경우가 있었다. 서울과 경기의 경우, 2017~2018년은 2015~2016년에 비해 PM2.5 연평균 농도가 줄어들었음에도 고농도 빈도분율과 고농도 발생 연속일수별 빈도수는 농도와 상반되게 증가하여, 고농도 빈도 증가가 현상적으로 미세먼지에 대한 국민 불안에 기여했을 수 있다는 점을 예상할 수 있었다.

하지만 이 결과는 정부에서 공식적으로 발표한 4년간의 PM2.5 농도 자료에 대해 살펴본 것이므로 통계적으로 장기간 추이를 파악하기에는 어려움이 있었다. 본 연구에서는 2000년대 초부터 PM2.5 농도를 측정하여 장기간의 결과를 살펴볼 수 있는 서울시의 2003년부터 2018년까지 PM2.5 자료를 이용하여 (1) 서울시의 PM2.5 농도와 고농도 빈도분율, 고농도 발생 연속일수별 빈도수의 장기 추이를 파악하고, PM10 결과와 비교하였다. (2) PM2.5와 PM10 비율 (PM2.5/PM10)의 추이에 대해서도 살펴보았다. PM2.5/PM10는 입자 기원과 형성 과정, 건강에 미치는 영향과 관련된 중요한 정보를 제공할 수 있다 (Xu et al., 2017). 예를 들어, PM2.5/PM10이 크면 2차생성의 기여가 크다는 것을 의미한다. 특히, (3) 국민들의 불안을 야기하는 PM2.5 고농도 사례시 PM2.5/PM10 추이를 파악해 보았다. PM2.5 저농도 사례의 결과도 함께 살펴보았다.


2. 연구자료와 방법
2. 1 자료

현재 서울시는 25개 도시대기측정망에서 PM2.5 농도를 측정하고 있다 (SMG, 2019; NIER, 2018a). 본 연구에서는 서울시 PM2.5의 장기간 자료를 동일한 측정소 자료를 이용하여 분석하기 위하여 2003년부터 PM2.5 농도를 측정한 서울시 12개 지역 도시대기측정망의 측정소별, 시간별 PM2.5와 PM10 농도 측정값 (KECO, 2019; SMG, 2019)을 활용하였다. 서울시 12개 지역은 강남구, 관악구, 광진구, 도봉구, 동대문구, 마포구, 서초구, 성동구, 송파구, 영등포구, 용산구, 중랑구이다.

PM2.5의 결과와 비교하고, PM2.5/PM10을 계산하기 위하여 PM10에 대해서도 PM2.5와 동일하게 12개 측정소의 평균 농도와 농도구간별 빈도분율, 고농도 발생 연속일수별 빈도수를 산정하였다.

본 연구에서는 서울시의 PM2.5 고농도 및 저농도 시의 PM2.5/PM10를 살펴보고자 하였는데, PM2.5가 50 μg/m3 이상인 경우를 고농도, 10 μg/m3 미만인 경우를 저농도로 간주하였다. 대기환경기준 등 각종 PM2.5 기준을 그림 1에 제시하였는데, 50 μg/m3은 2018년 초까지의 PM2.5 일평균 대기환경기준에 해당하는 수치이다. 또한, 2019년 2월 15일부터 시행된 ‘미세먼지 저감 및 관리에 관한 특별법’에서 제시하는 비상저감조치 시행기준에 주로 적용되는 수치이다 (Yeo and Kim, 2019b). 비상저감조치 시행기준의 첫 번째와 두 번째 항목에서 PM2.5 평균 농도 50 μg/m3 초과를 제시한다. 저농도 기준으로 적용한 10 μg/m3는 WHO의 PM2.5 연평균 기준이다.


Fig. 1. 
Various standards and criteria for PM2.5 level and annual PM2.5 frequency fraction by the concentration level in Seoul between 2003 and 2018 (raw data: SMG, 2019).

2. 2 계산 방법

본 연구에서는 유효한 측정소별, 시간별 미세먼지 농도 측정값 (KECO, 2019; SMG, 2019)을 이용하여 전국의 지역별 미세먼지 연평균 농도, 연간 미세먼지 농도구간별 발생 빈도수를 이용한 빈도분율, 고농도 발생 연속일수를 계산하였다. 기존 연구들 (Yeo and Kim, 2019a, b; NIER, 2018a; Ghim and Kim, 2013)과 동일하게 측정소별로 일일 24시간에 대해 75% 이상 자료 (18시간 이상)가 확보된 경우 2003년부터 2018년까지 PM2.5와 PM10의 일평균을 산정하였고, 이 값을 이용하여 서울시 일평균 및 연평균을 산정하였다.

PM2.5/PM10는 최대한 많은 자료를 활용하기 위하여 서울시 12개 지역 도시대기측정망의 측정소별, 시간별 PM2.5와 PM10가 함께 존재하는 모든 경우 측정소별, 시간별 결과를 산정하였고, 이 결과를 모두 이용하여 서울시 PM2.5/PM10 일평균 및 연평균을 산정하였다.

PM2.5 고농도 경우의 PM2.5/PM10는 측정소별, 시간별 PM2.5가 50 μg/m3 이상이면서 PM10 자료도 존재하는 모든 경우 측정소별, 시간별 결과를 산정하였고, 이 결과를 모두 이용하여 서울시의 PM2.5/PM10 일평균 및 연평균을 산정하였다. PM2.5 저농도의 경우에도 PM2.5가 10 μg/m3 미만이면서 PM10 자료도 존재하는 모든 경우에 대해 동일한 방법을 적용하였다.

PM2.5와 PM10 농도, PM2.5/PM10의 구간별 빈도비율은 구간을 설정하여 해당 구간마다 그 값을 초과하는 경우의 빈도수를 계산하고, 전체 유효 자료수에 대한 구간별 해당 빈도수로 계산하였다. PM2.5와 PM10 농도는 100 μg/m3까지는 5 μg/m3 구간마다 초과하는 경우의 빈도수를 계산하였고, 100 μg/m3을 초과하는 구간에서는 PM2.5는 120, 150 μg/m3, PM10은 120, 150, 200, 250, 300 μg/m3을 설정하여 각각의 값을 초과하는 경우의 빈도수를 계산하였다. PM2.5/PM10는 0.1이 증가할 때마다 각각의 값을 초과하는 경우의 빈도수를 계산하였다.

농도 구간 중 고농도시 발생 빈도 추이를 파악하기 위하여 PM2.5는 각각 2018년 3월 이전까지 연평균 기준, 2018년 3월 이전까지 일평균 기준이면서 비상저감조치 시행 기준, ‘매우 나쁨’ 기준 (그림 1)인 25, 50, 75 μg/m3을 초과하는 발생 빈도 구간을, PM10은 각각 현재 연평균 기준, 일평균 기준, ‘매우 나쁨’ 기준인 50, 100, 150 μg/m3을 초과하는 구간을, PM2.5/PM10은 우리나라 연평균 PM2.5/PM10 값이 주로 0.5와 0.6 사이에 포함되므로 두 값과 높은 값이라 판단되는 0.8을 선명하게 표시하였다.

PM2.5와 PM10의 고농도 발생 연속일수별 빈도수는 2003년부터 2018년까지 서울시 일평균 PM2.5와 PM10의 농도 값을 각각 이용하여 3일부터 10일간 고농도로 지속된 빈도수로 계산하였다. 연속일수별 빈도수를 산정할 PM2.5 고농도 기준으로는 2. 1절에서 고농도 기준으로 제시한 것과 동일하게 50 μg/m3을, PM10Yeo and Kim (2019a)와 동일하게 일평균 PM10 대기환경기준인 100 μg/m3을 선정하였다.


3. 결과 및 고찰
3. 1 초미세먼지 (PM2.5) 농도, 구간별 빈도분율, 고농도 발생 연속일수별 빈도수 추이와 고찰

그림 2에 서울시의 2003년부터 2018년까지의 PM2.5와 PM10의 연평균 농도와 농도구간별 빈도분율 추이를 제시하였다. 2003년부터 2018년까지 서울시의 PM2.5 연평균 농도와 농도구간별 빈도분율 추이는 PM10과 동일하게 기간 내 전반적으로 감소하였다. PM2.5 연평균 농도는 2003년 37.2 μg/m3에서 2018년 23.4 μg/m3로 감소하였다. 동일한 기간 동일한 측정소에서의 PM10 연평균 농도는 2003년 69.1 μg/m3에서 2018년 40.2 μg/m3로 감소하였다. 기간 내 PM2.5 농도가 가장 낮았던 해는 2012년으로 PM2.5 농도는 22.1 μg/m3이었고, PM10 농도도 41.6 μg/m3으로 매우 낮았다.


Fig. 2. 
Annual mean trends of PM2.5 and PM10 concentrations (first bold line with circle markers in each figure), and frequency fraction by the concentration levels in Seoul, respectively (second and third lines (dark), and fourth line (light) for PM2.5: >25, >50, and >75 μg/m3; second line (dark), third and fourth lines (light) for PM10: >50, >100, and >150 μg/m3) between 2003 and 2018 (raw data: KECO, 2019; SMG, 2019).

PM2.5의 빈도분율 추이는 농도 추이와 거의 동일하여 25 μg/m3을 초과하는 빈도분율은 평균 농도 추이와 차이가 거의 없다는 것을 그림 2에서 확인할 수 있다. 하지만 고농도 및 저농도 구간에서는 평균 농도 추이와 달라지기도 하는데, 특히, 시민들의 불안을 야기하는 고농도 구간인 PM2.5가 ‘매우 나쁨’에 해당하는 75 μg/m3을 초과하는 빈도분율은 2017~2018년에 PM2.5 연평균 농도와 상반되게 증가하였다. PM2.5가 75 μg/m3을 초과하는 빈도분율이 Yeo and Kim (2019b)에서도 논의하였듯이 2016년 1.0%에서 2017년과 2018년에 각각 2.0%, 2.4%로 증가하였다. 하지만 PM10은 연평균 농도가 2016년 이후 계속 감소하는 추이를 나타내었고, 150 μg/m3을 초과하는 빈도분율도 2016년부터 2018년까지 각각 0.8%, 0.9%, 0.5%로 2017년 0.1% 증가하였지만, 2018년에 2016년과 2017년에 비해 감소하였다.

PM2.5의 평균 농도는 감소하였는데 고농도 빈도분율이 증가한 것이 2017~2018년에만 나타난 특징인지를 파악하기 위하여 이전 연구 (Yeo and Kim, 2019b)에서 살펴보지 못한 2003년부터 2015년까지의 PM2.5의 평균 농도와 고농도 빈도분율의 증감율을 비교해 보았다. 그 결과, 2004년과 2005년 PM2.5의 연평균 농도는 각각 약 29.4, 27.9 μg/m3으로 약 1.5 μg/m3이 감소하였는데, 75 μg/m3을 초과하는 빈도분율은 각각 약 3.8%, 4.0%로 0.2% 증가한 것을 확인할 수 있었다.

따라서 평균 농도는 감소하였지만, 고농도 빈도분율은 증가하는 것이 최근에만 나타난 특징으로 보기는 어렵다. 하지만 2003년부터 2015년까지는 이런 사례가 2005년 한차례 나타난 것에 불과한데, 2015년부터 2018년까지는 2017년과 2018년에 2차례 연속으로 나타나 이전보다 빈번해진 상황이므로 고농도 빈도분율 증가 원인을 파악하고 대책을 마련하는 것이 필요하다.

서울시의 2003년부터 2018년까지 PM2.5 일평균 농도가 50 μg/m3 이상이었던 날과 3일 이상 지속된 빈도수는 표 1그림 3에서 볼 수 있듯이 전반적으로 감소하였다. PM2.5 일평균 농도가 50 μg/m3 이상이었던 날은 2003년 69일에서 2018년 23일로 감소하였다. 기간 내 PM2.5 일평균 농도가 50 μg/m3 이상이었던 날이 가장 적었던 해는 2015년으로 11일에 불과하였지만 2015년 이후 계속해서 증가하였다. PM10도 일평균 농도가 100 μg/m3 이상이었던 날과 3일 이상 지속된 빈도수는 2003년부터 2018년까지 전반적으로 감소하였고, 2015년 이후 증가하는 경향을 뚜렷이 나타내지 않았다.

Table 1. 
Annual frequency of the number of days with the PM2.5 and PM10 level over 50, 100 μg/m3, respectively (raw data: KECO, 2019; SMG, 2019).
Year days for PM2.5≥50 μg/m3 days for PM10≥100 μg/m3
2003 69 57
2004 30 35
2005 35 38
2006 36 35
2007 39 50
2008 20 30
2009 39 28
2010 19 21
2011 14 18
2012 15 5
2013 28 16
2014 19 20
2015 11 12
2016 13 7
2017 21 10
2018 23 13
Sum 431 395


Fig. 3. 
Annual frequency over 50 μg/m3 and 100 μg/m3 for duration for PM2.5 and PM10 between 2003 and 2018, respectively (raw data: KECO, 2019; SMG, 2019).

3. 2 PM2.5/PM10 추이와 고찰

PM2.5/PM10의 연평균은 그림 4에서 보듯이 2003년 약 0.54에서 2018년 약 0.58로 증가하였다. 일반적으로 2차생성에 의한 비율이 높을 때 PM2.5/PM10이 크기 때문에 이 결과로 2003년 이후 서울시 입자 농도에서는 2차생성의 중요도가 커졌다고 할 수 있다.


Fig. 4. 
Annual trends of PM2.5 and PM10 concentrations, and PM2.5 / PM10 in Seoul between 2003 and 2018 (raw data: KECO, 2019; SMG, 2019).

서울시의 PM2.5와 PM10 농도가 모두 감소하였는데 PM2.5/PM10가 증가한 것은 기간 내 PM10의 감소율이 PM2.5보다 크기 때문이다. 2003년부터 2018년까지 PM2.5와 PM10의 연평균 농도 추이를 선형회귀식으로 나타내면 기울기가 각각 -0.55 μg/m3, -1.52 μg/m3로 PM10의 감소율이 크다.

기간 내 서울시의 PM10 농도가 PM2.5보다 더 크게 감소한 이유는 입자 농도에 영향을 주는 요인을 고려하여 생각해볼 수 있다. 입자 농도는 2차생성, 직접 배출, 외부 유입에 의한 영향을 주로 받는다 (Seinfeld and Pandis, 2016).

Seinfeld and Pandis (2016)가 제시하는 입자의 크기분포에 따른 특성을 보면 PM2.5는 주로 핵영역 (Nucleation mode)과 집적영역 (Aitken mode and/or accumulation mode)에 해당한다. 질량 농도에서 큰 비중을 차지하는 집적 영역의 입자들은 주로 직접적인 1차 배출 또는 2차생성된 황산염, 질산염, 기체상에서 전환된 유기물, 작은 입자들의 응집으로 형성된다 (Seinfeld and Pandis, 2016).

주로 PM2.5보다 큰 입자들로 이루어진 조대영역 (Coarse mode)은 2차생성된 황산염과 질산염이 일부 포함되기도 하지만 주로 바람과 부식 등과 같은 기계적인 과정을 통해 직접적으로 생성되는 경우가 대부분이다 (Seinfeld and Pandis, 2016). 따라서 2차생성은 대부분 PM2.5에 포함된다고 판단할 수 있고, 2차생성된 입자의 질량은 PM10과 PM2.5에서 거의 동일할 것으로 예상할 수 있다.

따라서 2차생성에 의한 입자의 질량 농도의 변화량도 PM10과 PM2.5 내에서 거의 동일할 것으로 판단할 수 있다. 하지만 두 물질의 전체 질량 농도에서 2차생성에 의한 질량 농도가 차지하는 비율은 차이가 날 수 있다. PM10의 전체 질량 농도가 크므로 PM2.5에서 2차생성에 의한 질량 농도의 비율이 PM10에서보다 높을 것으로 예상되고, 실제 많은 연구에서 PM2.5에서 2차생성에 의한 비율이 PM10보다 높은 것으로 제시하고 있다.

이 때문에 2차생성에 의한 농도가 감소한다면, 감소율은 PM2.5에서 더 클 것으로 예상되므로 서울시의 PM10 농도가 PM2.5보다 더 크게 감소한 것에 2차생성 감소가 영향을 주었을 가능성은 낮을 것으로 판단된다.

PM10 농도가 PM2.5보다 더 크게 감소한 것에 직접 배출 감소의 영향을 살펴보기 위하여 우리나라 대기정책지원시스템 (Clean Air Policy Support System, CAPSS) (NIER, 2019)에서 제공하는 PM2.5와 PM10의 배출량 자료를 이용하였다. CAPSS에서 PM2.5은 2011년부터 2016년까지, PM10은 1999년부터 2016년까지의 배출량 자료를 제공한다.

CAPSS에서는 거의 매년 대기오염물질 배출량 산정방법을 개선하고 있다. 배출원을 추가하거나 배출원 분류체계를 변경하기도 하고, 동일한 배출원에 대한 활동도 구축방법 또는 배출계수를 변경하기도 한다 (NIER, 2018b). 예를 들어, 2011년 도로이동오염원의 자동차 배출계수에서 LPG 황함량을 과거 0.015%에서 0.001%로 변경하였고, 2014년 비도로이동오염원의 배출계수를 과거 B­C유 (4.0%) 단일유종 적용에서 휘발유, 경유, 중유로 선종 특성을 고려한 선종별 및 유종별 적용으로 변경하였다.

따라서 현재 CAPSS에서 제공하는 연도별 대기오염물질 배출량 추이에는 대기오염물질의 직접적인 배출에 영향을 주는 부문별 활동도 변화에 의한 배출 변화량뿐만 아니라 배출량 산정방법 변화에 의한 변화량도 반영되어 있다는 점에 유의해야 한다.

따라서 현재 CAPSS에서 제공하는 연도별 대기오염물질 배출량 추이에는 대기오염물질의 직접적인 배출에 영향을 주는 부문별 활동도 변화에 의한 배출 변화량뿐만 아니라 배출량 산정방법 변화에 의한 변화량도 반영되어 있다는 점에 유의해야 한다.

PM2.5 배출량이 제시되기 시작한 2011년부터 PM2.5와 PM10 배출량 산정에 있어 가장 큰 변화는 2015년부터 비산먼지와 생물성연소 부문이 공식배출원에 추가 (NIER, 2018b)되어 두 물질의 배출량이 추가 산정되었다는 것이다. 하지만 본 연구에서는 해당 기간 내 동일한 부문에서의 배출량의 증감율의 차이를 살펴보고자 하였으므로 2015년부터만 공식적인 결과가 제시되는 비산먼지와 생물성연소를 제외하고 살펴보았다 (그림 5).


Fig. 5. 
Emissions of PM2.5 and PM10 by sector in Seoul (raw data: NIER, 2019).

그림 5를 보면 2011년부터 2016년까지 PM2.5와 PM10의 배출량은 모두 감소하였고, 두 물질의 배출량에 큰 차이가 나지 않는다는 것을 알 수 있다. 2011년 총 배출량이 PM10은 약 1.74 kt으로 약 1.55 kt인 PM2.5보다 12% 가량 많았다.

2003년부터의 배출량 추이를 파악하기 위해 2003년부터의 PM10 부문별 배출량 결과도 그림 5에 제시하였는데, 도로이동오염원에서의 배출량 감소로 전체적으로 감소 추이를 나타내었다. 2007년부터 기존에 누락되었던 수입 무연탄 공급량 통계 자료를 적용 (NIER, 2018b)하여 배출량을 추가 산정한 결과, 전국적으로 제조업 연소 부문에서의 PM10 배출량이 2007년에 크게 증가한 것으로 평가되지만 (NIER, 2013), 서울의 경우 2007년에도 PM10 배출량은 이전에 비해 감소하였다. 이는 서울의 PM10 주요 배출원이 제조업 연소 부문이 아니기 때문인 것으로 판단된다.

우리나라 도로이동오염원에서의 배출은 자동차 주행거리 감소 및 수도권 저감장치 부착 등의 정책 시행에 따라 2004년 이후 꾸준히 감소 추이를 나타내었다 (NIER, 2013). 2015년 우리나라 PM2.5 또는 PM10 배출량은 산업용 무연탄 사용량의 증가, 건설장비 등록대수 및 평균 가동률의 증가, 해상선박 부문 활동도 증가, 복합화력 발전량 감소 등 실질적인 활동도 변화에 영향을 받은 것으로 평가된다 (NIER, 2018b). PM10 배출량은 배출계수 변화에 의한 영향을 크게 받은 경우 (예를 들어, 2007년)가 있지만, 서울시의 경우 주요 배출원의 특성상 주로 실질적인 활동도 변화에 의해 2003년부터 전반적으로 감소하는 추이를 나타내는 것으로 판단된다.

2011년부터 2016년까지 PM2.5와 PM10의 배출 추이와 부문별 비중이 매우 유사하므로 (그림 5) PM2.5도 PM10과 마찬가지로 도로이동오염원에서의 배출량 감소로 2003년부터 전체적으로 PM10과 유사한 추이로 감소했을 수 있다.

서울시의 PM10 농도가 PM2.5보다 더 많이 감소한 것에 이들 두 물질의 직접 배출의 영향을 파악하기 위하여 농도당 배출량 값을 간접지표로 고려하여 살펴보았다. 두 물질 모두 2011년의 값을 1로 두고 연도별 값을 비로 나타내었고, 장기간 자료가 있는 PM10은 2003년의 값을 1로 둔 변화비를 함께 살펴보았다 (그림 6).


Fig. 6. 
Ratio of emissions to concentrations of PM2.5 and PM10 in Seoul.

2011년 값을 기준으로 하는 PM2.5와 PM10 각각의 농도당 배출량 비율 추이 (그림 6)는 2011년부터 2016년까지 유사하여 두 물질의 농도형성에 직접 배출의 영향이 크게 차지 나지 않을 것이라는 점을 예상할 수 있다. PM2.5와 PM10 모두 비율이 2011년 1에서 2016년 각각 0.80과 0.87로 감소하여 농도에 직접 배출이 영향을 주는 비율이 감소한 것을 알 수 있다. 2003년을 1로 두고 살펴보면, 2016년 0.46으로 2011년부터 2016년까지 감소한 비율보다 더 크게 감소하여 장기간으로 직접 배출이 농도에 영향을 주는 비율이 더 크게 감소하였다는 것을 확인할 수 있다.

PM2.5 농도에서의 PM2.5 직접 배출의 영향에 대한 장기간의 결과는 부재하지만, PM2.5 배출량이 PM10과 유사하게 2003년부터 감소하였다면, 2003년부터 PM2.5 농도에서의 PM2.5 직접 배출의 영향이 2011년부터 2016년까지보다 더 크게 감소하였을 것이라 예상할 수 있다.

PM2.5 농도에서의 PM2.5 직접 배출의 영향에 대한 장기간의 결과는 부재하지만, PM2.5 배출량이 PM10과 유사하게 2003년부터 감소하였다면, 2003년부터 PM2.5 농도에서의 PM2.5 직접 배출의 영향이 2011년부터 2016년까지보다 더 크게 감소하였을 것이라 예상할 수 있다.

입자 내에서 직접 배출의 지표로 활용되는 원소상탄소 (Element Carbon, EC)의 2000년부터 2010년까지의 농도 추이 (Han and Kim, 2015)를 살펴보면, 해당 기간 내 큰 비율로 감소하여 PM2.5와 PM10의 농도에서 직접 배출 감소에 의한 영향이 클 수도 있다는 점을 뒷받침한다.

두 물질의 직접 배출이 유사한 비율로 감소하였을 경우, 2차생성에서 논의한 것처럼 전체 질량 농도가 PM10이 높으므로 PM2.5에서 직접 배출에 의한 상대적인 영향도가 PM10에서보다 높을 것으로 예상된다. 따라서 직접 배출의 기여가 감소했을 때, 감소율은 PM2.5에서 더 클 것으로 예상되므로 PM10 농도가 PM2.5보다 더 크게 감소한 것에 직접 배출 감소의 영향이 크지 않을 것으로 판단된다.

하지만 그림 5에서 포함하지 않은 비산먼지와 생물성 연소 등의 배출량을 고려하면 PM2.5와 PM10의 배출량은 그림 7에서 볼 수 있듯이 크게 차이난다. 특히, PM10에서 비산먼지 배출의 비중은 매우 높아서 2015년 PM10의 전체 배출량은 9.16 kt인데, 이 중 비산먼지가 7.55 kt으로 전체 배출량의 82.4%에 해당한다. 반면, PM2.5에서는 비산먼지가 1.13 kt로 PM10 비산먼지 배출량의 15%에 불과하고, 전체 PM2.5 배출량 2.58 kt의 43.9%에 해당한다.


Fig. 7. 
Emissions of PM2.5 and PM10 by sector (‘Others’ includes other sources & sinks, non-industrial combustion plants, combustion in energy industries, combustion in manufacturing industries, and waste treatment and disposal) in Seoul in 2015 and 2016 (raw data: NIER, 2019).

따라서 본 연구에서 고려하지 못한 비산먼지 등 PM10 배출량에서 PM2.5보다 높은 비율을 차지하는 배출원과 지금까지 고려되지 않았거나 누락된 배출에 의한 영향이 있을 수도 있다는 점에 주의해야 한다.

마지막으로 2003년부터 2018년까지 서울시의 PM10 농도가 PM2.5보다 더 크게 감소한 것에 외부유입에 의한 영향을 간접적으로라도 파악하기 위하여 우리나라 국가배경농도 측정소인 백령도에서의 PM2.5와 PM10 농도 추이를 각각 에어코리아 (KECO, 2019)에서 자료를 제공하는 2016년과 2012년부터 2018년까지 살펴보았다.

그림 8을 보면 백령도에서 PM2.5와 PM10은 2016년 각각 21.9, 45.2 μg/m3에서 2018년 각각 17.4, 32.7 μg/m3으로 감소하는 추이를 나타내었다. 2016년부터 2018년까지 PM10의 감소율은 약 28%로 약 21%인 PM2.5보다 컸고, PM2.5/PM10은 2016년 약 0.48에서 2018년 약 0.53으로 증가하였다. 같은 기간 서울도 PM10의 감소율이 약 18% (2016년 48.7 μg/m3에서 2018년 40.2 μg/m3)로 약 12% (2016년 26.6 μg/m3에서 2018년 23.4 μg/m3)인 PM2.5보다 컸고, PM2.5/PM10은 2016년 약 0.55에서 2018년 약 0.58로 증가하였다.


Fig. 8. 
Annual mean trends of PM2.5 and PM10 concentrations (first bold line with circle markers in each figure), and frequency fraction by the concentration levels in Baekryeong-do, respectively (second and third lines (dark), and fourth line (light) for PM2.5: >25, >50, and >75 μg/m3; second line (dark), third and fourth lines (light) for PM10: >50, >100, and >150 μg/m3) (raw data: KECO, 2019).

서울의 PM2.5가 50 μg/m3 이상인 고농도와 10 μg/m3 미만인 저농도일 때 백령도의 PM2.5와 PM10 농도 추이를 살펴보면 (그림 9), 서울의 PM2.5가 고농도일 때 백령도의 PM2.5와 PM10 농도도 높고, 서울의 PM2.5가 저농도일 때는 낮은 것을 알 수 있다.


Fig. 9. 
Annual mean trends of PM2.5 and PM10 concentrations in Baekryeong-do for total average, and PM2.5≥50 μg/m3, and PM2.5<10 μg/m3, respectively in Seoul (raw data: KECO, 2019; SMG, 2019).

백령도에서도 PM10이 PM2.5보다 더 큰 비율로 감소한 것과 서울과 백령도의 농도 수준의 동조화를 통해 서울과 백령도의 농도 경향이 유사하다는 점을 파악할 수 있었다. 이를 근거로 서울의 입자 농도에 외부유입에 의한 영향이 크다고 예상할 수도 있지만, 적용 기간이 2016년부터 2018년까지 3년에 불과하고, 백령도가 국내에 의한 영향을 받았을 가능성도 있다는 점에 주의해야 한다.

3. 3 초미세먼지 (PM2.5) 고농도 및 저농도 시 PM2.5/PM10 결과 및 고찰

본 연구에서는 PM2.5가 50 μg/m3 이상인 고농도와 10 μg/m3 미만인 저농도일 때 2003년부터 2018년까지 PM2.5/PM10의 추이를 살펴보았다. PM2.5가 50 μg/m3 이상인 고농도와 10 μg/m3 미만인 저농도인 경우가 전체 중 어느정도를 차지하는지도 파악해 보았는데, 전체 유효 자료수 (PM10 자료수 기준) 대비 PM2.5가 고농도, 저농도인 경우의 자료수 비율이 각각 10.2%, 13.9%였다. 이 값은 2003년부터 2018년까지의 평균에 해당하고, 그림 10에서 월별 자료수 비율을 살펴보면, PM2.5가 고농도인 경우는 1~3월에 자료 비율이 높았고, 저농도인 경우는 7~9월에 높아 계절별 차이를 나타내었다.


Fig. 10. 
Monthly valid data fraction of PM2.5/PM10 for PM2.5≥50 μg/m3 and PM2.5<10 μg/m3, respectively (raw data: KECO, 2019; SMG, 2019).

PM2.5가 고농도, 저농도인 경우별 PM2.5/PM10 연도별, 월별 추이를 그림 11에 나타내었다. PM2.5가 고농도인 경우 PM2.5/PM10이 가장 큰 값을 나타내어 0.7 전후의 값 (2003년 0.64, 2018년 0.73), PM2.5가 저농도인 경우 PM2.5/PM10이 가장 작은 값을 나타내어 0.4 전후의 값 (2003년 0.34, 2018년 0.44)을 나타내었다 (그림 11). 이를 통해, PM2.5가 고농도일 때 2차생성 비율이 높을 것이라는 점을 예상할 수 있다.


Fig. 11. 
Annual and monthly mean trends of PM2.5/PM10 for total average, PM2.5≥50 μg/m3, and PM2.5<10 μg/m3, respectively in Seoul between 2003 and 2018 (raw data: KECO, 2019; SMG, 2019).

월별로는 모든 경우 여름철에 해당하는 7, 8월에 PM2.5/PM10이 가장 컸다. 평균과 고농도의 경우 겨울철에도 큰 값을 나타내었는데, 저농도의 경우에는 반대 추이를 나타낸 것이 특징적이다 (그림 11). Shin et al. (2014)에 의하면, 2014년 서울의 봄철 고농도 사례 특성을 분석한 결과에서 PM2.5/PM10이 0.8로 나타난 2014년 2월의 경우, 황산염, 질산염, 탄소성분의 농도가 높게 나타나 PM2.5에서 2차생성 입자의 비율이 높았다.

PM2.5가 고농도일 때와 저농도인 두 경우 모두 2018년에 2003년보다 PM2.5/PM10 값이 약 0.1 증가하여 2차생성에 의한 기여가 높아졌을 가능성을 예상할 수 있다.

그림 11을 보면, 2003년부터 2018년까지 고농도, 저농도의 경우 서울시의 PM2.5/PM10 증감 추이에는 차이가 있다. 2003년부터 2008년까지 PM2.5가 고농도일 때의 PM2.5/PM10 추이는 다소 감소하였으나, 저농도일 때는 증가하는 추이를 나타내었다. 2014년 이후에는 PM2.5가 고농도일 때는 PM2.5/PM10이 계속 증가하여 2017년에 2003년부터 2018년까지 중에 최고값을 나타내고 2018년 감소한 반면, 저농도일 때는 2014년 이후 감소하여 2017년에 2010년 이후 최저값을 나타내고 이후 증가하였다.

2008년과 2014년 사이에는 두 경우의 PM2.5/PM10 값의 차이가 다른 기간보다 작았고, 두 경우 모두 증가하는 추이를 나타내어 기간별로 경우별 PM2.5/PM10 추이에 차이가 있다는 것을 알 수 있다. 하지만 두 경우 모두 PM2.5/PM10는 전체 평균과 유사하게 전반적으로 증가하는 추이를 나타내었다. 이를 통해, 연도 및 계절에 따른 PM2.5/PM10의 변화가 크다는 것을 알 수 있었다.

PM2.5/PM10을 규명하고 정량화하는 것은 직접적으로 PM2.5를 측정하지 않더라도 PM2.5 농도를 추정하는데 유용한 정보를 제공할 수 있다 (Xu et al., 2017). 캘리포니아에서 이를 적용한 사례가 있으며 (Blanchard et al., 2011), 우리나라에서도 전국 시군구의 PM2.5 연평균 농도를 추정하기 위해 PM2.5/PM10를 활용한 연구가 있는데 (Lee et al., 2018), PM2.5 농도 추정을 위해 PM2.5/PM10 값을 활용할 때 시간별 차이를 고려하는 것이 중요할 것으로 보인다.

두 경우의 PM2.5와 PM10의 농도를 PM2.5/PM10와 함께 제시한 그림 12를 보면, PM2.5가 고농도와 저농도일 때 PM2.5의 연평균 농도는 두 경우 모두 뚜렷한 증감 추이를 나타내지 않았다. 고농도의 경우 대부분 60~70 μg/m3, 저농도의 경우 대부분 6~7 μg/m3 사이의 값을 나타내었다. 하지만, PM10은 두 경우 모두 전체 평균과 유사하게, PM2.5/PM10 추이와는 상반되게 연도별로 감소 추이를 나타내었다. 따라서, PM2.5가 고농도 및 저농도인 경우 PM2.5/PM10 증감 추이는 PM10 농도의 영향을 많이 받았을 것이라는 점을 예상할 수 있다.


Fig. 12. 
Annual mean trends of PM10 and PM2.5 concentrations, and PM2.5/PM10 ratio by case in Seoul between 2003 and 2018 (raw data: KECO, 2019; SMG, 2019).

그림 13에서 PM2.5가 고농도일 때와 저농도일 때, 전체 경우의 평균 PM2.5/PM10 빈도분율을 살펴보면, PM2.5가 고농도일 때 2014년 이후 PM2.5/PM10 값이 큰 경우가 급증하였고, 2017년과 2018년에는 0.5를 넘는 빈도분율이 95% 이상에 달하였다. 이 결과를 보면, PM2.5가 고농도일 때 2014년부터 2017년까지 PM2.5/PM10의 급증 원인을 파악하는 연구가 필요할 것으로 보인다.


Fig. 13. 
Annual mean trends of PM2.5/PM10 ratio (first bold line with circle markers) and frequency fraction by the ratio level (second, third, and forurth dark lines for >0.5, >0.6, and 0.8, respectively) by case in Seoul between 2003 and 2018 (raw data: KECO, 2019; SMG, 2019).


4. 결 론

본 연구에서는 2003년부터 2018년까지 서울시의 (1) PM2.5 농도와 고농도 빈도분율, 고농도 발생 연속일수별 빈도수의 장기 추이, (2) PM2.5/PM10 추이, (3) PM2.5 고농도 및 저농도 사례시 PM2.5/PM10 추이를 살펴보았다.

2003년부터 2018년까지 서울시의 PM2.5 농도와 고농도 빈도분율, 고농도 발생 연속일수별 빈도수는 모두 PM10과 동일하게 전반적으로 감소하는 추이를 나타내었다. PM2.5 연평균 농도는 2003년 37.2 μg/m3에서 2018년 23.4 μg/m3로 감소하였고, PM2.5가 75 μg/m3을 초과하는 빈도분율도 전반적으로 감소하였지만, 2016년 1.0%에서 2017년과 2018년에 각각 2.0%, 2.4%로 증가하였다. 이는 PM2.5 연평균 농도 추이와 상반되는 것이고, PM10이 150 μg/m3을 초과하는 빈도분율이 2018년에 2016년과 2017년에 비해 감소한 것과도 다른 결과이다. 평균 농도가 감소하였음에도 고농도 빈도분율이 증가하는 것이 최근에만 나타난 현상은 아니지만 이전보다 빈번해진 상황이므로 고농도 빈도분율 증가 원인을 파악하고 대책을 마련할 필요가 있다.

2003년부터 2018년까지 서울시의 PM2.5 일평균 농도가 50 μg/m3 이상이었던 날과 3일 이상 지속된 빈도수도 전반적으로 감소하였다. 하지만 2015년 이후 2018년까지 PM2.5 일평균 농도가 50 μg/m3 이상이었던 날은 기간 내 계속해서 증가하였다. PM10의 경우 일평균 농도가 100 μg/m3 이상이었던 날이 2015년 이후 뚜렷하게 증가하지는 않았다.

서울시의 PM2.5/PM10은 2003년부터 2018년까지 증가하였고, 이는 기간 내 PM10이 PM2.5보다 더 크게 감소하였기 때문이다. 이에 대한 이유를 입자 농도에 영향을 주는 2차생성, 직접 배출, 외부유입으로 나누어 각각의 가능성을 살펴보았다.

2차생성에 의한 농도가 감소한다면, 감소율은 PM2.5에서 더 클 것으로 예상되므로 2차생성 감소가 영향을 주었을 가능성은 낮을 것으로 보인다. 본 연구에서 고려한 직접 배출의 경우도 두 물질의 배출량의 차이가 크지 않아 직접 배출에 의한 농도가 감소한다면, 감소율은 PM2.5에서 더 클 것으로 예상된다. 따라서, 외부유입에 의한 영향이 서울의 PM10이 PM2.5보다 더 큰 비율로 감소한 것에 영향을 주었을 가능성을 고려할 수 있는데, 백령도에서도 PM10이 PM2.5보다 더 큰 비율로 감소한 것과 서울과 백령도의 농도 수준의 동조화를 통해 가능성을 살펴볼 수 있었다.

하지만, 백령도와 서울 농도 추이가 유사한 이유에는 백령도가 국내에 의한 영향을 받았을 가능성 등 다른 원인이 있을 수 있다. 직접 배출의 경우에도 비산먼지와 같이 최근까지 고려되지 않은 배출원과 누락된 배출 등에 의한 영향이 있을 수도 있다는 점에 주의해야 한다.

본 연구에서는 시간과 PM2.5 농도 수준에 따른 서울시의 PM2.5/PM10 변화가 크다는 것을 알 수 있었다. PM2.5가 50 μg/m3 이상인 고농도와 10 μg/m3 미만인 저농도일 때도 서울시의 2003년부터 2018년까지의 PM2.5/PM10는 증가하는 추이를 나타내었고, 주로 여름철에 높은 값을 나타내었다. PM2.5가 고농도인 경우 PM2.5/PM10이 0.7 전후로 가장 큰 값을 나타내었고, PM2.5가 저농도인 경우 PM2.5/PM10이 0.4 전후로 가장 작은 값을 나타내었다. PM2.5가 고농도일 때 2014년 이후 PM2.5/PM10 값이 큰 경우가 급증하였는데, 이 기간 급증 원인을 파악하는 연구가 필요할 것으로 보인다.


Acknowledgments

이 논문은 2019년도 정부 (과학기술정보통신부, 환경부, 보건복지부)의 재원으로 한국연구재단-미세먼지 국가전략프로젝트사업의 지원 (NRF-2017M3D8A1092015)과 정부 (미래창조과학부; 교육부)의 재원으로 한국연구재단의 지원 (NRF-2017R1A2B4006760; NRF-2017R1A6A3A11029726)을 받아 수행된 연구입니다.


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Authors Information

여민주 (이화여자대학교 환경공학과 연구교수)

임윤석 (서울시보건환경연구원 대기질통합분석센터 환경연구사)

유승성 (서울시보건환경연구원 대기질통합분석센터 대기측정관리팀장(환경연구관))

전은미 (서울시보건환경연구원 대기질통합분석센터 환경연구사)

김용표 (이화여자대학교 화학신소재공학과 교수)