2013〜2016년 연무 사례의 에어로졸 화학성분별 농도 특성 및 직접적 복사강제력 추정 연구

1. 서 론

대기 중 에어로졸은 전 지구 및 지역 규모에서의 복사균형에 영향을 줄 수 있는 잠재력 때문에 기후와 관련된 많은 연구에서 에어로졸에 대한 중요성이 점차 증가하여 왔다 (Singh et al., 2010; Penner et al., 2004). 에어로졸은 태양 복사광을 산란 또는 흡수하는 직접효과 (Charlson et al., 1992)와 구름의 생성과 수명을 변화하는 등 간접효과 (Albrecht et al., 1989; Twomey et al., 1974)를 통해 지구에너지 균형에 변화를 일으켜, 직·간접적 복사강제력 (radiative forcing, RF)을 발생시킨다. 이러한 에어로졸은 화학조성에 따라 에어로졸 RF의 크기나 부호 (양 (+)과 음 (-))에 미치는 효과가 다르게 나타난다. 예를 들어, 수용성 (water-soluble) 에어로졸의 주요 이온성분인 황산염 (SO₄^2-)과 암모늄 (NH₄⁺) 등은 태양복사 산란을 통해 음의 직접적 복사강제력 (Direct RF, DRF)을 야기시켜 지구 냉각화에 기여하는 반면, 화석연료의 불완전 연소에 의해 발생하는 검댕 (black carbon, BC)은 태양복사를 흡수하는 성질이 있어 양의 DRF를 일으켜 온난화에 기여한다 (IPCC, 2013, 2007). 한편, 에어로졸의 간접적 RF 추정은 다양한 관측자료 (구름의 수농도 및 입자크기 등)의 한계와 불확실성 등으로 인해 DRF 추정보다 훨씬 복잡하다 (IPCC, 2013; Rap et al., 2013; Mahowald et al., 2011).

에어로졸의 복사효과에 영향을 주는 기상현상 중 연무는 상대습도 (relative humidity, RH) 75% 이하 조건에서 대기 중의 황산과 같은 연기 및 먼지 등의 물질이 수증기와 함께 응집되면서, 시정을 1〜10 km 정도로 크게 감소시키는 특징이 있다 (Lim et al., 2004). 연무는 대부분 자동차나 공장에서의 불완전연소 물질 (이산화탄소, 질산 등)을 포함하고 있으며, 입자크기는 1 µm 정도로 황사에 비해 매우 작은 크기로 천식과 기관지염 등의 호흡기 질환을 유발시켜 심각한 사회적 문제로 거론되고 있다 (Yang et al., 2015; Lee et al., 2014; Quan et al., 2014). 또한 연무현상은 도시 대기오염물질의 오염원으로 인해 발생하는 고농도 미세먼지 현상으로, 주로 BC와 유기탄소 (organic carbon, OC) 성분의 농도가 높은 편이다 (Singh et al., 2010). 따라서 이러한 성분들의 배출강도가 높은 도시지역은 배경 (또는 시골)지역에 비해 에어로졸의 복사효과도 높게 나타난다 (Song et al., 2017; Singh et al., 2010). 예를 들어, 2006〜2007년 인도의 Delhi에서 BC 성분의 DRF는 지표 (surface, SFC)에서 최고 -110 W/m², 대기상단 (top of the atmosphere, TOA)에서 최고 +21 W/m²으로 높게 나타났다 (Singh et al., 2010). 또한 2003년 1〜3월 인도의 Hyderabad에서 BC 성분의 평균 DRF는 SFC와 TOA에서 각각 -33 W/m², +9W/m²으로 추정되었다 (Badarinath and Latha, 2006). 먼지 (dust)의 경우, 2004년 10월〜2006년 3월 이집트의 수도 Cairo에서 SFC와 TOA에서의 DRF는 각각 -121 W/m², -57 W/m²으로 매우 높게 추정되었다 (El-Metwally et al., 2011). 한편, 2001〜2008년 배경지역 (제주 고산)에서 에어로졸의 DRF는 SFC에서 -28W/m², TOA에서 -16 W/m²으로 도시지역에 비해 상대적으로 낮은 수치였다 (Kim et al., 2010).

우리나라는 지정학적으로 중국의 풍하측에 위치하여 외부로부터의 유입과 함께 국내배출 증가로 인해, 2008〜2015년간 서울지역 연무 발생일수가 100일 이상으로 꾸준히 발생하고 있다 (Shi et al., 2016). 부산지역은 서울에 비해 중국으로부터 먼 거리에 있으며 국내배출 또한 적음에도 불구하고, 같은 기간 (2011년 제외)에 최소 49일, 최대 95일의 연무가 발생하여 서울의 35〜70% 정도 수준이었다 (KMA, 2008〜2015). 한편, 한반도에서 관측된 연무로 인해 황산염 (SO₄^2-), 질산염 (NO₃^-), 암모늄 (NH₄⁺)과 같은 2차 무기에어로졸이 비연무에 비해 약 6배 이상 증가하는 특성을 보였다 (Kang et al., 2004). 또한 Kim et al. (2014)은 대기오염물질의 오염원이 거의 없는 배경지역 (제주 고산)에서 연무 사례 시 PM₁₀과 PM_2.5 농도가 비연무에 비해 각각 2.0배, 2.2배 정도 증가한 것으로 보고한 바 있다. 따라서 연무와 같은 기상현상에 따라 에어로졸의 화학조성을 분류하고 그에 따른 농도 특성과 복사효과를 분석하는 것은 지역 대기질과 기후 연구에 있어 매우 중요하다고 볼 수 있다 (Ko et al., 2016).

앞서 언급한 것처럼, 지역별 그리고 화학성분에 따라 에어로졸의 물리·화학적 특성과 복사효과는 시·공간적으로 서로 다른 양상을 보이며, 화학조성별 상세한 분석은 기후변화의 특성을 규명하는 데 있어 매우 중요한 정보로 활용될 수 있다 (Yoon et al., 2005). 그러나 과거 에어로졸의 광학특성과 복사효과에 대한 연구는 주로 배경지역을 대상으로 이루어져 왔으며 (Takamura et al., 2007; Kim et al., 2006; Won et al., 2004), 도시지역에서의 이러한 연구도 일부 대도시를 제외하고는 여전히 많이 부족한 편이다. 또한 에어로졸 DRF에 관한 국내외 연구들은 주로 에어로졸 전체량 (PM₁₀, PM_2.5)을 이용한 연구가 대부분이었으며, 다양한 화학성분별 농도에 따라 에어로졸의 광학특성과 RF를 추정한 연구는 미비한 편이었다. 따라서 본 연구에서는 도시 및 배경지역에서 고농도 미세먼지 (예, PM_2.5)가 관측된 연무 사례를 중심으로 에어로졸 화학성분의 농도 특성을 살펴보고, 성분별 농도에 따른 에어로졸 광학특성과 DRF를 추정하였다. 또한 연무 발생과 비연무 발생 시 에어로졸의 화학성분에 따른 DRF를 비교분석하였다.

2. 재료 및 방법

2. 1 대상지역 및 자료

본 연구에서는 도시 및 배경지역에서의 연무 사례를 대상으로 에어로졸 화학성분별 농도 특성과 이에 따른 DRF를 산출하기 위해 5개 지점, 즉 도시지역에는 부산의 연산, 광복, 학장, 기장 지점, 배경지역으로 제주의 애월지점을 선정하였다 (그림 1). 각 측정지점의 일반적인 특성은 다음과 같다. 부산의 경우 연산지점은 인구 및 주거 밀집지역, 광복지점은 도시 중심에 위치하고 많은 차량과 빌딩이 밀집된 지역, 학장지점은 산업 및 공업 단지가 인접해 있는 지역, 그리고 기장지점은 인구는 다소 많으나 도심에서 떨어져 주변에 산과 들로 둘러싸여 있는 교외지역이다. 마지막으로 제주의 애월지점은 배경/시골 지역으로 해발 약 600 m의 산간지대에 위치한다. 이외에도, 연무 사례의 농도분포, 광학특성과 DRF를 분석하기 위해 부산 및 제주지역의 기상청 종관기상관측시스템 (Automated Synoptic Observing System, ASOS)의 일기현상 자료를 이용하여 연무 발생 시기를 정하였다. 즉, ASOS 일기현상의 “40”에 해당하는 모든 시간대를 연무발생으로, 그 외 시간대를 비연무 시기로 선정하여 분석에 이용하였다. 여기서 연무 (일기현상 “40”)는 시정과 상대습도에 따라 분류되는데, 상대습도가 75% 미만일 때의 먼지현상을 의미하며 시정에 따라 연무의 강도를 결정한다 (KMA, 2016).

Fig. 1.

Geographical locations of the measurement sites (four sites in Busan and one site in Jeju Island) for aerosol chemical components in PM2.5.

PM_2.5 에어로졸 화학성분 자료수집의 한계로 인해 지점별로 분석에 이용된 연구기간과 샘플링 간격 (일별 또는 시간별)이 서로 다르다. 부산의 4개 지점은 종합대기측정소의 일별 화학성분 농도자료를 사용하였으며, 연구기간은 연산지점이 2013〜2016년, 나머지 3지점 (광복, 학장, 기장)은 2016년이다. 한편, 제주 애월지점은 대기오염집중측정소의 2013〜2014년 시간별 화학성분 농도자료를 이용하였다. 여기서 사용한 일별/시간별 PM_2.5 화학성분은 총 8개의 이온성분 (SO₄^2-, NO₃^-, Cl^-, Na⁺, NH₄⁺, K⁺, Mg²⁺, Ca²⁺)과 2개의 탄소성분 (OC, 원소탄소 (element carbon, EC))이다. 부산의 에어로졸 화학성분 자료는 부산시 보건환경연구원에서 그리고 제주지역의 화학성분 자료는 국립환경과학원에서 운용·관리되고 있으며, 자료 신뢰성 평가에 대한 정도보증 (Quality Assurance, QA)과 정도관리 (Quality Control, QC)가 함께 수행되고 있다.

일반적으로 에어로졸 입자 중 황산염과 같은 흡습성 에어로졸은 상대습도 (RH)가 증가할수록 대기 중 에어로졸 광학두께 (aerosol optical depth, AOD)가 증가하고 산란계수 등에 영향을 주어, 결국 에어로졸의 DRF 증가에 영향을 미칠 수 있다 (Park et al., 2015; Yoon and Kim, 2006). 본 연구에서는 보다 정확한 분석을 위해 일별 또는 시간별로 관측된 RH 자료를 이용하여 에어로졸 광학모델 (Optical Properties of Aerosols and Clouds, OPAC)에 적용하였다. 즉, 부산 4 지점 (연산, 광복, 학장, 기장)은 바로 인근에 위치하는 자동기상관측시스템 (Automated Weather Station, AWS)의 RH 자료 (2013〜2016년)를 직접 이용하였고, 제주 애월지점은 측정소가 없는 관계로 제주지방기상청 ASOS의 RH 자료 (2013〜2014년)를 이용하였다. 또한 에어로졸에 의한 직접적 효과만을 고려하기 위해 구름의 효과를 제거하였는데, 전운량이 100%(전부 구름)인 경우만 분석에서 제외하고 나머지 운량에 대해서는 구름이 없는 맑은 하늘 (전운량 0%)로 가정하였다 (Kim et al., 2010; Singh et al., 2010). 부산 4지점의 AWS에서는 운량이 관측되지 않아 제주 애월지점과 마찬가지로 기상청 ASOS에서 관측한 운량자료를 이용하였다. 이외에도, 에어로졸 광학모델의 결과 (예, AOD)를 검증하기 위해 Aerosol Robotic Network (AERONET)에서 제공되는 선포토미터 (Sun photometer)의 일별 AOD (500 nm) 관측값을 사용하였으며, 여기서 제공되고 있는 AOD는 AERONET Level 2.0 (구름효과 제거 및 품질 보증된 자료) 자료이다 (http://aeronet.gsfc.nasa.gov/). 부산지역은 도시 내외로 AERONET에서 제공하는 측정소가 한 곳도 없어 분석에서 제외하였고, 제주 애월지점 (해당 관측소는 없지만)은 가장 가까운 고산 측정소 (33.3°N, 126.2°E)의 일별 AOD를 이용하여 OPAC 모델의 AOD와 비교하였다.

3. 결과 및 고찰

3. 1 연무 사례의 에어로졸 화학성분 농도 및 광학특성

본 연구에서는 도시 및 배경지역에서 관측된 연무 사례를 중심으로, 연무 발생시 에어로졸 화학성분 농도 및 광학변수 (AOD)의 연변화 (표 1)와 계절별 농도변화 (그림 2)를 살펴보았다. 2. 1절에서 언급하였듯이, 대상지역 자료수집의 한계로 인해 지점별 에어로졸 화학성분 자료의 분석기간이 서로 다르다 (부산 연산: 2013〜2016년, 부산 광복, 학장, 기장: 2016년, 제주 애월: 2013〜2014년). 참고로 2013년 부산 연산지점은 연무 사례에 해당하는 에어로졸 성분 (질산염, 암모늄, 황산염, OC)의 농도가 1회 관측값만 있어 평균값 (표준편차 제외)만 제시하였다. 전반적으로, 연구기간 동안 모든 지점에서 4가지 화학성분 중 water-soluble 성분의 농도가 공통적으로 가장 높았으며, 다음으로 insoluble, BC, 그리고 sea-salt 순으로 나타났다 (표 1과 그림 2). 또한 AOD에 대해 가장 크게 영향을 주는 성분도 연간/계절에 상관없이 water-soluble 성분으로 나타났다.

Fig. 2.

Seasonal variations of the concentrations (μg/m3) of four different aerosol components in PM2.5 at several study sites during haze periods of the study period (Yeonsan: 2013~2016, Gwangbok, Hakjang, and Gijang: 2016, Aewol: 2013~2014).

지점별 농도 및 AOD의 연변화를 보면 (표 1), 2013〜2016년 연무 사례 시 부산 연산지점의 연평균 농도는 water-soluble 성분이 16.7〜22.8 μg/m³, insoluble 성분이 2.9〜4.3 μg/m³, BC 성분이 1.5〜2.1 μg/m³, sea-salt 성분이 0.2〜1.8 μg/m³으로 나타났다. 또한 화학성분 중 water-soluble과 sea-salt 성분은 2016년에 가장 높았고, insoluble과 BC 성분은 2014년에 가장 높은 수준을 보였다. 부산 광복지점의 연평균 (2016년) 농도는 water-soluble 성분이 33.3 μg/m³로 부산 4지점 중에서는 가장 높은 수준이었으며, insoluble 성분이 3.5 μg/m³, BC와 sea-salt 성분은 각각 1.7 μg/m³, 1.2 μg/m³로 나타났다. 부산의 학장지점에서 water-soluble, insoluble, BC, sea-salt 성분의 연평균 (2016년) 농도는 각각 27.7 μg/m³, 3.9 μg/m³, 1.9 μg/m³, 1.6μg/m³이었으며, 기장지점 (2016년)은 각각 18.8 μg/m³, 3.2 μg/m³, 1.2 μg/m³, 1.3 μg/m³로 나타났다. 광복 및 학장지점에서 water-soluble 성분의 높은 농도는 두 지점이 각각 상업지역과 공업지역에 위치하여 많은 차량의 불완전 연소와 산업/공업단지에서 야기되는 질산염 (NO₃^-)과 황산염 (SO₄^2-) 농도가 높았기 때문인 것으로 사료된다. 예를 들어, 2016년 연무 사례시 질산염 및 황산염의 농도는 광복지점이 10.2 μg/m³, 11.2 μg/m³, 학장지점이 7.8 μg/m³, 9.0 μg/m³로 같은 연도의 다른 2지점 (연산, 기장)에 비해 대체로 높은 편이었다 (표 1). Seo (2014)에 따르면, 2008년 3월〜2010년 3월 서울지역 연무 발생에 있어 NO₃^-와 SO₄^2- 등의 2차 이온성분이 크게 영향을 준 것으로 나타났다. 반면, 기장지점에서 관측된 화학성분 농도는 대체로 가장 낮게 나타났는데, 이것은 교외지역에 위치하여 다른 지점보다 인위적 배출원이 적어 덜 오염된 지역적 특성인 것으로 추정된다.

제주 애월지점은 배경지역임에도 불구하고 연무 발생시 화학성분 농도는 전체 지점 중 가장 높게 관측되었다 (표 1). 예를 들어, 2013과 2014년에 water-soluble 농도가 각각 39 μg/m³, 46 μg/m³로, insoluble 농도가 5.4 μg/m³, 5.6 μg/m³로 최고농도를 보였다. 이것은 같은 연도 (2013〜2014년)의 부산 연산지점에 비해 1.3배 (insoluble)〜2.3배 (water-soluble) 정도 높은 수준이었다. 특히, 2014년 애월지점의 sea-salt 성분 농도는 2.0 μg/m³로 나타나 같은 연도의 부산 연산지점 (0.2 μg/m³)에 비해 약 10배 높았다. 제주 애월지점의 sea-salt 농도는 사면이 바다로 둘러싸여 있는 섬 지역의 특성상 높은 농도가 나타난 것으로 사료되며, water-soluble 등 다른 성분들의 높은 농도는 이 지역이 비교적 인위적 오염원의 영향이 매우 적기 때문에 중국 등 외부로부터의 유입 영향이 크게 기여한 것으로 추정된다. 이와 관련하여 Ko et al. (2016)은 2013년 제주지역의 연무 발생 시 중국으로부터 장거리 수송에 의해 2차성 무기이온 (질산염 등)의 농도가 크게 증가하였음을 밝힌바 있다. 한편, 본 연구의 도시 및 배경지역에서 에어로졸 광학특성 (AOD, 550 nm)은 화학성분별 농도의 연변화 패턴과 매우 유사하게 나타났다 (표 1).

그림 2는 연구기간 동안 대상지역 (부산, 제주)에서 관측된 연무 사례 시 4가지 화학성분 농도의 계절변화를 나타낸다. 부산 기장지점의 여름철은 연무 발생시 에어로졸 성분 농도의 결측으로 인해 분석에서 제외하였다. 전반적으로 계절별 평균농도는 연평균 농도패턴과 마찬가지로 4가지 화학성분 중 water-soluble 성분의 농도가 가장 높았고, 다음으로 insoluble, BC 또는 sea-salt 순서로 나타났다. 부산의 경우 (연산과 다른 3지점의 연구기간이 다름), 4가지 화학성분 전체 농도에 대해 연산지점은 계절별 농도 차이가 크지 않은 반면, 학장과 광복지점은 겨울과 봄에 높고 여름과 가을에 다소 낮게 관측되었다. 또한 기장지점의 화학성분 농도는 봄에 가장 높고, 다음으로 겨울, 가을 순이었다. 한편, 제주 애월지점의 계절별 농도분포 특성은 봄에 가장 높고, 다음으로 겨울, 여름, 가을 순서로 나타나 부산의 기장지점과 유사하였으나 (여름 제외), 농도의 크기는 부산 4지점보다 대체로 약 1.5〜2배까지 높은 편이었다 (제주와 부산 4지점과의 연구기간이 서로 다름을 감안). 이와 같이 측정지점의 겨울과 봄에 주로 높은 농도가 나타난 것은 다른 계절에 비해 겨울과 봄에 많은 난방연료 사용 또는 외부 수송 (특히 애월지점) 등으로 인해 연무 발생이 많았기 때문인 것으로 사료된다 (Ko et al., 2016; Streets et al., 2003). 연구기간 동안 부산과 제주지역의 봄과 겨울에 관측된 총 연무 발생빈도는 각각 66% (부산)와 74% (제주)로 다른 2계절에 비해 월등히 높은 빈도가 나타났다 (그림 제외).

그림 3은 OPAC 모델 결과를 검증하기 위해 연구기간 동안 (2013〜2014년) 제주 애월지점의 OPAC AOD (일별 자료)와 AERONET에서 제공하는 고산 측정소의 일별 AOD와의 비교를 나타낸다 (애월지점 관측소 부재로 인해). 2. 1절에서 언급하였듯이, 부산지역은 주변에 AERONET에서 제공하는 관측소가 한 곳도 없어 분석에서 제외하였다. 전반적으로 OPAC 모델의 AOD가 AERONET의 AOD에 비해 다소 낮은 수준을 보였다. 또한 OPAC과 AERONET의 AOD 관련성은 통계적으로 유의한 양의 상관관계 (r =0.57, p<0.0001)를 나타내었다. 이것은 2010년 서울지역에서 OPAC 모델의 AOD와 2010년 AERONET 및 MODIS의 AOD와의 상관성 (각각 r=0.506, r=0.421)과 유사하거나 다소 높은 편이었다 (Song et al., 2017). OPAC 모델과 AERONET 관측 사이의 이러한 차이는 비교 지점에 대한 지리적인 위치 차이가 가장 크게 영향을 준 것으로 추정된다.

Fig. 3.

Comparison of daily AOD (500 nm) between the OPAC model (at Aewol) and Sun photometer observation (at Gosan) provided by the AERONET (http://aeronet.gsfc.nasa.gov/).

3. 2 연무 사례 시 직접적 복사강제력 (DRF) 특성

본 연구에서는 연무 사례 시 부산 4지점과 제주 애월지점의 대기상단 (TOA), 지표 (SFC) 또는 대기 중 (ATM)에서의 DRF 연변화 (표 2)와 계절변화 (그림 4와 5)를 각각 분석하였다. 연변화를 보면 (표 2), 모든 지점에서 가장 농도가 높았던 water-soluble 성분이 DRF에 가장 큰 영향을 주었으며, 다음으로 BC, insoluble 및 sea-salt 순으로 나타났다. 지점별로 보면, 연구기간이 서로 달라 직접적인 비교는 어렵지만 부산 4지점 중 상업지역인 광복과 공업지역인 학장에서 대체로 높은 DRF가 추정되었다. 2016년 광복지점에서 water-soluble 성분의 DRF_SFC, DRF_TOA, DRF_ATM은 각각 -87 W/m², -66 W/m², +22 W/m²로 전체 지점 중 가장 높았으며, 2013년 연산지점에서 가장 낮은 DRF를 보였다 (각각 -52 W/m², -39 W/m², +13 W/m²). 또한 2016년 부산의 교외지역인 기장은 다른 3지점에 비해 다소 낮은 DRF가 추정되었다. 한편, 제주 애월지점은 배경지역임에도 불구하고 2013〜2014년 화학성분별 DRF가 상당히 높았는데, 특히 2014년 water-soluble 성분의 DRF_SFC, DRF_TOA, DRF_ATM은 각각 -78 W/m², -59 W/m², +19 W/m²로 나타났다. 이러한 DRF 값들은 같은 연도 (2013〜2014년) 부산 연산지점에 비해 평균 약 1.3배 높은 수준이었다. 이와 같이 애월지점의 높은 DRF는 이 지점의 연무 발생 시 매우 높은 농도와 RH (애월: 64%〜67%, 연산: 50%〜57%)의 기상조건이 복사전달모델에 반영되어 나타난 결과라고 사료된다 (표 1) (Park et al., 2017). BC 성분의 경우, 2014년 연산지점 (주거 밀집지역)에서 DRF_SFC, DRF_TOA, DRF_ATM가 각각 -47 W/m², +16W/m², +63 W/m²으로 가장 높게 추정되었다. 이러한 BC 성분의 복사강제력은 인도의 대도시 Delhi (인구 약 1900만 명, DRF_SFC와 DRF_TOA 각각 -110 W/m²와 +21 W/m²)보다는 낮고 (Singh et al., 2010), Hyderabad (인구 약 680만 명, 각각 -33 W/m²와 +9W/m²)보다는 약간 높은 수준이었다 (Badarinath and Latha, 2006). 이외에도, 연산지점의 BC 성분은 전체 화학성분 농도 중에서 약 4〜8% 차지함에도 불구하고 (표 1), 강한 복사 흡수성으로 인해 ATM에서 매우 높은 양의 DRF가 나타난 것으로 추정된다 (Song et al., 2017). 한편, 모든 지점에서 insoluble과 sea-salt 성분에 의한 TOA, SFC, ATM에서의 DRF는 다른 성분에 비해 비교적 낮게 추정되었다.

Table 2.

Mean direct radiative forcing (DRF, W/m2) of four aerosol chemical components estimated by SBDART model at several study sites during haze periods.

Fig. 4.

Seasonal variations of direct radiative forcing (DRF, W/m2) at the top of the atmosphere (TOA) for each aerosol chemical component in PM2.5 at several study sites during haze periods of the study period (Yeonsan: 2013~2016, Gwangbok, Hakjang, and Gijang: 2016, Aewol: 2013~2014).

Fig. 5.

Same as Fig. 4 except for the direct radiative forcing (DRF, W/m2) at the surface (SFC).

그림 4와 5는 연구기간 동안 연무 발생 시 TOA, SFC에서의 화학성분별 DRF 계절변화를 각각 나타낸다. 앞서 언급하였듯이, 부산 기장지점의 여름철은 연무 발생 시 에어로졸 성분 농도의 결측으로 인해 DRF를 계산할 수 없어서 제외하였다. 먼저 부산 연산지점의 4가지 화학성분의 총 (total) DRF_TOA는 여름에 가장 높고 봄에 가장 낮으며, 총 DRF_SFC는 가을에 가장 높고 봄에 가장 낮게 추정되었다. 연산지점 DRF의 계절 특성은 이 지점의 계절별 농도가 서로 비슷하기 때문에 농도에 의한 영향보다는 오히려 RH의 계절별 특성 (여름>가을>겨울>봄)이 크게 영향을 준 것으로 사료된다 (그림 2). 나머지 4지점 (부산 광복, 학장, 기장과 제주 애월)에 대해서는 총 DRF_TOA와 DRF_SFC는 봄 또는 겨울에 높게 (학장과 기장의 겨울 제외), 여름 또는 가을에 낮게 (광복과 애월의 가을 제외) 추정되었다. 이것은 각 지점의 계절별 농도와 RH의 계절 특성이 복합적으로 작용하여 나타난 것으로 사료된다 (그림 2).

화학성분별 DRF_TOA를 보면 (그림 4), 연변화와 마찬가지로 모든 계절에서 water-soluble 성분이 DRF_TOA에 가장 큰 영향을 미쳤으며, 지점별로 화학성분에 따른 DRF_TOA가 계절에 따라 조금 다른 양상을 보였다. 예를 들어, 부산 학장 및 기장, 제주 애월지점의 water-soluble에 의한 음의 DRF_TOA는 대체로 봄에 가장 높게 (-50〜-70 W/m²), 부산 광복지점은 겨울과 봄에 가장 높게 추정되었다 (약 -70 W/m²). 이것은 이 지점에서 관측된 water-soluble 성분의 높은 농도가 주된 원인이고 일부 RH의 증가 (AOD 및 DRF 증가)에 의한 영향이라 사료된다 (그림 2). 이처럼 대기 중 RH가 증가할수록 에어로졸의 광학변수 (AOD, 산란계수 등)가 증가하여, 이에 따른 DRF 또한 증가한다는 연구결과들이 여러 선행연구에 잘 나타나 있다 (Park et al., 2015; Yoon and Kim, 2006; Day and Malm, 2001). 반면, 부산 연산지점의 water-soluble에 의한 DRF_TOA는 오히려 여름에 가장 높게 (약 -50W/m²) 봄에 가장 낮게 (약 -40W/m²) 나타났다. 이것은 연산지점의 총 DRF의 계절별 특성에 대한 원인과 마찬가지로, 이 지점에서 관측된 RH의 계절별 특성, 즉 여름과 가을에 높고 봄에 가장 낮은 RH의 영향이 크게 작용한 것으로 사료된다 (그림 2). BC 성분의 경우, 부산 광복 및 연산지점의 양의 DRF_TOA는 가을과 봄에 높고 (약 +15 W/m²) 겨울과 여름은 다소 낮은 편이며 (약 +10 W/m²), 부산 학장과 제주 애월지점은 겨울과 봄에 높게 (+10〜+15W/m²) 여름에 가장 낮게 (+5〜+10 W/m²) 나타났다. 이와 달리, 부산 기장지점은 여름에 가장 높게 (약 +15 W/m²) 겨울에 가장 낮게 (+5 W/m² 이하) 나타났다. 한편, 모든 지점에서 insoluble과 sea-salt 성분의 DRF_TOA는 다른 두 성분에 비해 매우 낮았다. 이외에도, 지점별 4가지 화학성분에 의한 지표에서의 DRF 즉, DRF_SFC의 계절 특성은 DRF_TOA의 계절별 패턴과 유사하게 나타났으나, DRF의 크기는 DRF_TOA보다 조금 크게 추정되었다 (그림 5).

연무 사례의 DRF 특성을 좀 더 자세히 살펴보기 위해, 본 연구에서는 연무 및 비연무 발생으로 나누어 에어로졸 화학성분에 따른 DRF_TOA와 DRF_SFC의 변화를 비교분석하였다 (그림 6과 7). 앞서 2. 1절에서 언급하였듯이, 에어로졸 화학성분 자료수집의 한계로 인해, 측정 지점에 따라 사용한 자료의 기간이 서로 다르다 (부산 연산: 2013〜2016년, 부산 광복, 기장, 학장: 2016년, 제주 애월: 2013〜2014년). 그림 6에서, 전체 지점에서 공통적으로 water-soluble 성분이 연무와 비연무 발생 시의 DRF_TOA 차이가 가장 크며, 다음으로 BC, insoluble 및 sea-salt 순으로 나타났다. 지점별로 자세히 살펴보면, 부산 광복지점에서 water-soluble 성분에 의한 음의 DRF_TOA가 연무와 비연무 발생 시에 각각 -66W/m²와 -37W/m²로 나타나 (약 1.8배 차이) 부산 4지점 중에서 가장 큰 차이를 보였다. 한편, 2013〜2014년 제주 애월지점의 연무 발생 시 water-soluble 성분에 의한 DRF_TOA가 -56 W/m²으로 비연무 발생 시의 -25 W/m²에 비해 약 2.3배 높게 나타나 전체 지점 중에서 가장 큰 차이를 보였다. 이것은 같은 연도 (2013〜2014년) 부산 연산지점의 연무 및 비연무 발생 시 (각각 -39 W/m², -35 W/m², 그림 제외)의 차이보다 훨씬 큰 폭의 차이임을 확인할 수 있었다. 같은 연도 애월 및 연산지점의 이러한 DRF_TOA 차이는 두 지점 사이에서 연무와 비연무 발생 시 농도 차이가 (애월 및 연산에서 각각 4.3배, 1.5배 차이, 그림 제외) 주된 원인인 것으로 사료된다. BC 성분의 경우, 연무 및 비연무 발생 시 가장 큰 양의 DRF_TOA 차이는 제주 애월지점에서 나타났는데, 각각 +11W/m²와 +6W/m²으로 약 1.8배의 차이를 보였다. 이외에도 부산 4지점 (연산, 광복, 학장, 기장)에서 연무 발생 시 BC 성분에 의한 양의 DRF_TOA는 비연무 발생 시에 비해 1.2배 이하의 차이를 보였다. 한편, 모든 지점에서 연무와 비연무 발생 시 insoluble 및 sea-salt 성분에 의한 DRF_TOA 차이는 크지 않은 것으로 추정되었다.

Fig. 6.

Comparison of direct radiative forcing (DRF, W/m2) at the TOA for four aerosol chemical components between haze and non-haze periods of the study period (Yeonsan: 2013~2016, Gwangbok, Hakjang, and Gijang: 2016, Aewol: 2013~2014).

Fig. 7.

Same as Fig. 6 except for the direct radiative forcing (DRF, W/m2) at the SFC.

대상지역의 연무 및 비연무 발생 시 DRF_SFC를 보면 (그림 7), 전반적으로 대기상단 (TOA)과 마찬가지로 연무 발생 시의 DRF_SFC가 비연무 발생 시에 비해 높게 나타났으며, DRF_SFC의 차이도 4가지 화학성분 중 water-soluble 성분이 가장 크며, 다음으로 BC, insoluble 또는 sea-salt 순이었다. 지점별로 자세히 살펴보면, 부산 광복과 제주 애월지점이 연무 및 비연무 발생 시 DRF 차이가 대체로 크게 나타났으며, 특히 화학성분 중 water-soluble 성분의 DRF_SFC 차이가 각각 1.9배와 2.4배로 가장 높았다. 또한 제주 애월지점에서 연무 및 비연무 발생 시 BC 성분에 의한 DRF_SFC차이가 약 1.9배로 가장 높게 추정되었다. 이외에도 부산 연산과 제주 애월지점의 공통연도 (2013〜2014년)에 대해 살펴본 결과, 대기상단 (TOA)과 마찬가지로 연산지점에 비해 제주 애월지점의 연무와 비연무 사이의 DRF_SFC 차이가 다소 크게 나타났다. 한편, 모든 지점에서 연무와 비연무 사이의 insoluble과 sea-salt 성분에 의한 DRF_SFC 차이는 뚜렷하지 않았다.

4. 요약 및 결론

본 연구에서는 부산지역 4지점 (연산, 광복, 학장, 기장)과 배경지역 (제주 애월)의 연무 사례 시 시간별 또는 일별 PM_2.5 화학성분 농도자료를 이용하여 농도분포 특성, 광학특성 (예, AOD) 및 DRF를 비교분석하였다. 전반적으로 전체 연구기간 동안 지점에 상관없이 water-soluble 성분의 농도가 가장 높았으며 (특히, 광복, 학장, 애월), 다음으로 insoluble, BC, sea-salt 순이었다. 부산의 경우는 대체로 인위적 오염원이 많은 도시의 빌딩 밀집지역 (광복) 및 공업지역 (학장)에서 주로 높은 농도가 관측된 반면, 배경지역인 제주 애월지점의 높은 농도는 중국 등 외부로부터의 수송 영향이 크게 작용한 것으로 사료된다 (2013〜2104년 연산지점 water-soluble 농도보다 2.3배 높음). 또한 모든 지점에서 대체로 겨울과 봄에 높은 농도가 나타났는데, 이러한 원인은 많은 국지배출 (난방연료 사용) 또는 외부 수송의 영향으로 인해 겨울과 봄에 연무 발생빈도가 높았기 때문으로 사료된다.

DRF의 특성을 보면, 모든 지점에서 농도가 가장 높았던 water-soluble 성분의 대기상단 (TOA), 지표 (SFC), 대기 중 (ATM) DRF가 가장 높게 추정되었다 (특히, 부산 광복과 제주 애월). 2013〜2014년 애월지점의 water-soluble 성분의 DRF (DRF_TOA, DRF_SFC, DRF_ATM)는 같은 연도 부산 연산지점에 비해 평균 1.3배 정도 높은 수준이었다. 애월지점의 DRF 증가는 이 지점의 연무 발생 시 매우 높은 농도와 RH 증가 등의 기상조건이 복합적으로 작용하여 나타난 결과라고 사료된다. BC 성분의 경우, 4가지 화학성분 중 농도는 높지 않았음에도 불구하고 강한 복사 흡수성으로 인해 매우 큰 양의 DRF_ATM이 추정되었다. 한편, 모든 지점에서 insoluble과 sea-salt 성분의 DRF (DRF_TOA, DRF_SFC, DRF_ATM)는 다른 성분에 비해 매우 낮았다. 계절별 분석을 보면, 부산 연산지점의 총 DRF_TOA는 여름에 가장 높고 봄에 가장 낮았으며, 총 DRF_SFC는 가을에 가장 높고 봄에 가장 낮았다. 나머지 4지점 (광복, 학장, 기장, 애월)의 총 DRF_TOA와 총 DRF_SFC는 봄 또는 겨울에 높게 (학장과 기장의 겨울 제외), 여름 또는 가을에 낮게 (광복과 애월의 가을 제외) 나타났다. 이러한 지점별 총 DRF의 계절 특성은 각각의 화학성분 (BC는 제외)에 따른 DRF (DRF_TOA, DRF_SFC)의 계절 특성과 매우 유사하게 나타났으며, 이것은 해당지점의 계절별 농도 또는 계절별 기상조건 (예, RH)과 매우 밀접한 관련이 있는 것으로 사료된다. 또한 연무 및 비연무 발생 시 DRF의 차이는 4가지 성분 중 water-soluble 성분이 가장 컸으며, 특히 부산 광복과 제주 애월지점에서 DRF_TOA 차이는 각각 1.8배와 2.3배로 가장 크게 나타났다 (DRF_SFC 차이는 각각 1.9배와 2.4배).

본 연구는 우리나라 도시 및 배경지역에서 관측된 에어로졸 (PM_2.5) 화학성분 자료를 이용하여 연무 발생 시 화학성분별 농도, 광학특성 (AOD) 및 DRF를 정량화하였으며, 비연무 발생 시와 비교분석하였다. 이러한 분석에 있어 인위적 오염원인 많은 서울, 인천 등 여러 대도시의 에어로졸 자료를 이용하여 좀 더 객관적인 결과를 도출하려고 하였으나, 화학성분별 자료의 관측망 부족 및 자료 수집의 한계, 그리고 측정지점 인근에 고층자료 (기상, 에어로졸)가 없는 관계로 전반적인 에어로졸의 복사효과를 이해하는 데 어려움이 있었다. 향후 보다 정확한 분석을 위해서는 에어로졸 화학성분 및 기상 자료에 대한 다양한 관측망 구축이 요구되며, 나아가 대기 중 에어로졸에 의한 복사효과와 기상·기후와의 상호 피드백을 살펴보기 위한 고해상도의 3차원 수치모델링 연구가 필요하다고 사료된다.

Acknowledgments

이 논문은 2019학년도 제주대학교 교원성과지원사업에 의하여 연구되었음. 또한 이 논문은 2017년도 정부 (미래창조과학부)의 재원으로 한국연구재단의 지원을 받아 수행된 연구임 (2017R1A2B2003616).

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